基于超声的高浓度浆液两相流粒径在线测量

张世玮，李玉宇，孟磊，宁翔，苏明旭

（1 上海理工大学上海市动力工程多相流动与传热重点实验室，上海 200093；2 大唐环境产业集团股份有限公司，北京 100097）

随着能源、化工、环保、生物、制药和材料制备等行业的发展，两相流中颗粒测量问题受到了国内外学者的广泛研究[1-2]。其中高浓度两相流的在线测量越来越成为关注的焦点。例如，水煤浆作为一种新型洁净燃料，其粒径和浓度直接影响其稳定性和燃烧效率[3]。河流泥浆中的粒径和浓度变化可以控制河流含沙量输运，以及监控洪水或者泥石流带来的危害[4]。燃煤电厂石灰石浆液粒径直接影响烟气脱硫效率和副产品石膏的质量，浆液与烟气的反应效率随固体颗粒粒径的减小而提高，但粒径过小会造成磨机过磨，增加设备的运行耗能[5-6]，对颗粒粒径参数进行在线测量具有重要意义。

筛分法和图像分析是测量颗粒粒径的常规方法，但均需对浆液进行取样，不适用于在线测量[7-8]。光散射法因其精度高在颗粒测量领域广泛应用，但由于光的穿透能力较弱，测量时需对浆液进行稀释，因此针对高浓度浆液粒径的在线测量并不适用[9-10]。超声波具有穿透能力强、非接触、装置简单等优点，尤其适用于较高浓度、光学不透明两相流中颗粒粒径的在线测量[11-13]。Falola等[14]针对超声衰减谱方法ECAH模型中物性参数未知易导致多解的问题，提出全局最优求解算法，经过硅标准颗粒验证后，用于SrCl2·6H2O 冷却结晶过程的在线测量。Kitao等[15-16]提出了一种基于聚焦超声的动态声散射方法（dynamic sound scattering，DSS），基本思想是通过连续采集后向声散射信号进行相关分析，得到衰减分布函数，获得颗粒体系平均扩散系数，进而推算出纳米量级颗粒粒径。Wrobel等[17]利用脉冲宽频超声谱法测量高浓度液固两相流，成功应用于高浓度液固悬浊液和非均匀复合材料的在线测量。Abad等[18]利用多频超声衰减和散射信号测量高浓度浆液浓度、速度及颗粒粒径分布，应用于矿物泥浆、泥沙和城市污水研究，充分说明了超声衰减谱测量高浓度浆料中颗粒粒径和浓度的可行性。不过，对于流动状态的高浓度浆液在线测量方法，尤其是动态测量和衰减谱误差处理技术有必要开展进一步研究。

本文建立描述高浓度浆液的非线性声学测量模型，以石灰石浆液为例研究超声法表征高浓度浆液粒径分布的在线测量方法。设计并搭建超声在线测量系统，基于管段透射法获取浆液流动过程中的超声透射信号和衰减谱。为减小衰减谱误差对反演结果的影响，发展一种基于最优正则化的加权最小二乘（optimum regularization technique weighted total least squares，ORT-WTLS）算法用于计算浆液两相流中的颗粒粒径分布，并使用图像法对其测量结果进行验证。

1 颗粒粒径声学测量模型

1.1 耦合相模型及其散射叠加

奠定超声法颗粒粒径测量基础的是ECAH（Epstein-Carhart-Allegra-Hawley）模型，该模型通过微体积元中质量、动量和能量守恒定律出发，精确描述了球形颗粒两相流中的声波动行为，声衰减和声速的方程最终归结为一个6阶线性方程组的求解问题，最终得出的复波数方程如式(1)[19-20]。

式中，An为散射系数；φ为体积浓度；kc为连续介质波数；R为颗粒半径；k为两相介质的复波数，如式(2)。

式中，αs(ω)和cs(ω)分别为声衰减系数和声速；ω为角频率；i为虚数单位。

由于ECAH模型并未考虑复散射和颗粒间相互作用对声衰减的影响，因此该模型无法准确预测高浓度颗粒两相介质中的声波动行为。高浓度颗粒两相流中需考虑颗粒间相互作用对超声衰减的影响，其衰减特性随浓度呈非线性相关[21]。Harker 和Temple（H & T）提出有别于ECAH 散射模型的观点，根据水动力学角度出发提出耦合相模型的概念，获得了描述连续相和颗粒相之间相互作用的黏性耗散方程，以及各相独立的质量和动量守恒方程。式(3)给出了复波数方程的表达式[22-23]。

式中，β和ρ分别为等温压缩系数和密度；颗粒相参数用上撇号表示；S是颗粒相浓度和粒径、连续相黏度和密度的函数，如式(4)。

式中，δ为黏性集肤深度，如式(5)。

式中，η为连续相黏度。

式(3)建立了两相流中颗粒相体积浓度、粒径及物性参数与超声衰减之间的定量关系。耦合相模型求解两相空间的平均状态方程，宏观处理了液固两相之间的界面，但并未对颗粒散射现象进行描述，因此还需考虑颗粒散射对声衰减的影响。Riebel 采用光学类比的方法给出BLBL（Bouguer-Lambert-Beer-Law）散射模型，其衰减系数的表达式描述为式(6)[24]。

式中，σ=ωR/c为颗粒量纲为1参量；c为连续相压缩波声速。对式(3)、式(6)给出的H & T和BLBL模型衰减系数求和得到描述高浓度浆液两相流中的声场波动行为。图1为石灰石浆液体积分数10%、颗粒直径1～100μm、超声频率1～10MHz 时的模型矩阵。

图1 石灰石浆液粒径测量声学模型矩阵

1.2 独立模式反演算法

颗粒粒径分布测量原理是基于不同粒径产生的超声谱特性差异，通过寻找理论谱和实验谱之间的最佳拟合值确定。借助波的散射理论联系单个颗粒的散射效应和整个离散颗粒群的宏观效果，得到悬浊液中的复波数，进一步求解得到的超声衰减系数表达如式(7)[25]。

式中，qi为颗粒半径在第i个尺寸区间[Ri,Ri+1]的体积分数；N为颗粒粒径分散等级。

为获得准确的粒径分布，将模型改写为标准数学求解问题，改变系数矩阵和超声谱向量，将式(7)离散并在多频条件下转化为线性方程如式(8)[26]。

式中，A为系数矩阵；F为待求的离散化颗粒尺寸数目分布；G为实验超声谱组成的向量。

该矩阵方程非适定且高度病态，常用矩阵求逆无法得到准确结果，通常由最优正则化（optimum regularization technique，ORT）算法结合非负最小二乘求解[27-28]，通过引入正则化因子γ和光顺矩阵H，对病态方程进行改善，提高解的稳定性。表达如式(9)。

式中，AT为A的转置矩阵；γ为正则化因子，表示矩阵的权重。

1.3 加权最小二乘算法求解粒径分布

为减小颗粒两相流中超声衰减谱的测量误差对粒径分布求解精度的影响，发展一种基于最优正则化的加权最小二乘算法求解颗粒系粒径分布。引入权重矩阵W，粒径分布求解公式表达如式(10)。

其中，超声衰减谱权重矩阵W的计算表达如式(11)。

式中，ej为超声衰减谱与其拟合谱的残差绝对值；μ为ej的标准差。根据式(11)将超声衰减谱的残差分为三类：①残差不是粗大误差，残差ej小于k0μ，权重因子为1；②残差可能是粗大误差，此时残差ej在k0μ和k1μ之间，权重因子为k0/(|ej/μ|)；③残差是粗大误差，此时残差ej大于k1μ，权重因子为0。通常取k0为1.5，k1为2.5[29]。

图2为ORT-WTLS算法流程。由权重系数dw构建权重矩阵W，并根据权重系数对实验超声衰减谱进行修正，直至权重系数dw中无粗大误差或残差的标准差小于0.01结束迭代。ORT-WTLS算法令超声衰减谱中具有粗大误差的权重系数置零，能够有效降低实验衰减谱测量误差对反演结果的影响。

图2 ORT-WTLS算法流程

2 数值模拟

2.1 ORT-WTLS算法验证

为验证ORT-WTLS 算法的性能，以体积分数1%的水-玻璃微珠悬浊液为研究对象，采用H & T和BLBL叠加模型分别计算颗粒直径10～80μm悬浊液中的理论超声衰减谱。采用ORT-WTLS 算法计算并统计不同算例粒径分布体积中位径DV50（小于该直径的颗粒体积各占颗粒总体积的50%），如图3 所示。计算结果与设定值的相对误差均小于5%，验证了ORT-WTLS算法的准确性。

图3 ORT-WTLS计算结果与设定直径对比

2.2 算法抗噪性分析

为模拟实验超声衰减谱引入的测量误差，在理论谱中加入10dB 随机噪声，使用ORT-WTLS 算法计算颗粒系粒径分布。图4 为10dB 含噪衰减谱和由两种算法得到的颗粒系粒径分布。含噪衰减系数随超声频率变化趋势与理论衰减谱一致，但个别频率下衰减系数的残差为粗大误差，致使图4(b)中Twomey[30]算法得到的DV50与预设直径差异较大，颗粒直径10～40μm 时的相对误差分别为55.3%、16.4%、23.8%、14.6%。而对超声谱做加权处理的ORT-WTLS算法得到的特征参数DV50与设定直径基本一致，不同粒径下的相对误差均小于5%。

图4 不同粒径含噪衰减谱及反演结果对比

分析ORT-WTLS 算法的鲁棒性，统计连续20 组含噪衰减谱的反演结果。图5 为10dB 含噪超声衰减谱连续20 次计算粒径分布DV50的统计结果。ORT-WTLS算法得到的特征参数DV50与设定直径更接近，粒径10～40μm时的相对误差均小于5%，且标准差均小于1μm。颗粒直径10μm 时，ORTWTLS算法得到的特征参数DV50与设定值基本一致，但Twomey 算法的计算结果偏差较大。当颗粒直径大于20μm 时，两种算法得到的DV50与设定值基本一致，但ORT-WTLS 算法标准差明显小于Twomey算法。因此ORT-WTLS 算法对超声衰减谱的测量误差有较好的鲁棒性。

图5 含噪衰减谱两种算法计算结果对比

3 实验测量及结果分析

3.1 在线测量系统及样品配置

图6为基于管段式透射法原理的浆液粒径在线测量系统实物，主要包含超声测量传感器、超声波发射接收仪（内含数据采集卡，最高采样率100MHz）、浆液循环装置和上位机测量系统。传感器测量区宽度18mm，在厚度7.5mm 的石英玻璃两端分别安装超声发射、接收换能器（Olympus V310，中心频率5MHz）。使用汕头超声CTS-04UT发射接收仪激励换能器产生超声波，另一换能器接收通过浆液后的超声透射信号，波形数据的采样率为100MHz。使用大唐环境产业集团股份有限公司某电厂提供的粉末配置不同质量浓度的石灰石浆液。在7kg 纯净水中分别加入0.78kg、1.75kg、3.00kg、4.67kg 颗粒粉末配置质量分数（Cm）为10%～40%的石灰石浆液。分别将背景介质水和被测浆液装入漏斗中，打开球阀使水或浆液以重力作用流经测量管段（流速3～4m/s）。通过网线将波形数据传输至上位机并计算实验超声衰减谱，结合ORT-WTLS 算法反演浆液体系的粒径分布，实现浆液粒径分布的动态测量。

图6 浆液粒径超声在线测量系统

3.2 石灰石浆液粒径在线测量

图7(a)为背景介质水在流动过程中不同时间的超声透射信号，其一致性表明超声测量系统具有较好的稳定性。图7(b)为质量分数10%浆液的超声透射信号，由于固体颗粒的沉降现象，浆液流经测量管段时的浓度随时间的增大而减小，在t=5s时浓度为最低值，超声透射信号幅值最大。浆液中颗粒相浓度越大，沉降速度越慢，浓度较小时信号幅值随时间的增大现象明显。图8 为质量分数10%～40%浆液在t=3s时的超声透射信号，信号幅值随质量浓度的增加明显减小。液固两相体系中颗粒相浓度增加到一定程度后，如浆液质量分数大于10%时，超声透射信号幅值随浓度呈现非线性变化。

图7 不同测量时间的超声透射信号

图8 质量分数10%～40%浆液超声透射信号

对背景介质水和不同浓度浆液超声透射信号作频谱分析（fast Fourier transform，FFT），则超声衰减系数的表达如式(12)[31]。

式中，Aw,i为水的透射信号在频率fi的幅值；As,i为浆液透射信号在频率fi的幅值；l2为测量区宽度。

图9(a)为质量分数10%浆液在不同时间的超声衰减谱，由于t=5s时超声透射信号的幅值较大，衰减谱与其他时间相比在数值上存在较明显差异，但t为1～5s时的归一化衰减谱基本吻合。

图9 不同测量时间和浓度的超声衰减谱

图9(b)为质量分数10%～40%浆液实验衰减谱，同一浓度时衰减系数随超声频率的增加而增大，浆液质量分数从10%增加至40%，频率5MHz时的衰减系数由24Np/m 增加至139Np/m。质量分数30%和40%时，浆液对超声高频信号衰减严重，最大频率由质量分数10%的9.4MHz 降至7.8MHz，但质量分数30% 和40% 时的有效频率带宽为6.7MHz，可用于浆液颗粒粒径的反演计算。浆液质量分数40%时，超声透射信号由背景介质的7V降低至0.33V，但衰减系数随超声频率的增加而增大，与模型预测的理论衰减谱一致。同时，以超声频率5MHz 为例，计算不同浓度浆液在时间t=1～5s时衰减系数平均值，当质量分数为10%～40%时，浆液衰减系数并未随浓度线性递增，此时更适合采用H & T和BLBL非线性模型。

图10为ORT-WTLS算法得到的质量分数10%～40%浆液在不同时间的粒径分布。浆液质量分数10%时，粒径分布虽稍微偏差，但其峰值对应的颗粒直径差异不大。分析质量分数20%时不同时刻的粒径分布，5 个测量时间下共得到3 个不同的粒径分布，其峰值对应的颗粒直径与质量分数10%时基本一致。浆液质量分数30%时，除t=5s 时粒径分布峰值对应的颗粒直径稍偏小外，其余时间下的粒径分布基本吻合。质量分数40%时，不同时间的粒径分布虽稍有偏差，但粒径分布峰值对应颗粒直径均在16μm左右。

图10 不同浓度浆液在不同时刻的粒径分布

3.3 算法实验验证和测量误差分析

将上述实验所用石灰石浆液进行稀释，使用丹东百特仪器有限公司BT-1600光学显微镜观察浆液颗粒的大小及形态，图11 为光学显微镜图片。使用ImageJ 图像处理软件综合分析多张图片，石灰石浆液粒径分布特征参数见表1。

表1 图像法分析浆液粒径分布特征参数

图11 石灰石浆液显微镜图像

使用第二节中的两种反演算法对质量分数10%和30%浆液在时间t=1～5s 时的衰减谱进行计算，ORT-WTLS 算法得到的体积中位经与图像法的相对误差分别为3.81%和6.35%，而Twomey 算法的相对误差为-4.87%和10.12%，表明ORTWTLS算法能够有效提高浆液颗粒粒径的在线测量精度。采用图像法对超声在线测量结果的准确性进行验证。由于石灰石浆液测量过程中的固体颗粒沉降现象，不同时间的粒径分布及特征参数稍有差异，计算时间t=1～5s 的平均值与图像法测量结果进行对比。表2 为粒径分布特征参数DV50、DV90和分布宽度DV90-DV10的误差统计结果。

表2 粒径分布特征参数误差统计结果

浆液质量分数10%时的测量误差小于5%，质量分数20%～40%时相对误差稍有增加，但均小于7%。浆液粒径分布宽度的测量误差相对较大，质量分数10%时误差达到15.25%。后续研究考虑将多种群智能优化算法应用于多相流动过程中颗粒粒径分布双参数反演，以期得到更为准确的颗粒粒径及分布宽度。

4 结论

针对高浓度浆液两相流超声衰减谱的误差处理及粒径分布在线测量展开研究，建立颗粒测量的非线性声学理论模型并研制浆液颗粒粒径超声在线测量系统，发展了一种基于加权最小二乘的ORTWTLS算法求解颗粒两相流中的粒径分布，主要结论如下。

（1）以不同粒径理论衰减谱和10dB 含噪衰减谱为例分析了ORT-WTLS算法的准确性和抗噪性，数值模拟算例表明ORT-WTLS 算法计算结果与设定值相对误差小于5%。

（2）研制浆液细度超声在线测量系统，采集质量分数10%～40%浆液在流动过程中的超声透射信号并计算衰减谱，频率5MHz处时衰减系数并未随浓度线性递增，表明高浓度浆液粒径测量采用H & T和BLBL模型是合适的。

（3）浆液质量分数40%时，仍可得到有效带宽6.7MHz 的超声衰减谱，有效衰减系数的最大值可达240Np/m，表明超声法测量高浓度浆液两相流颗粒粒径分布的可行性和准确性。

（4） 通过ORT-WTLS 算法得到的质量分数10%～40%浆液粒径分布与图像法测量结果吻合，粒径测量误差小于7%。结合管段透射法超声在线测量系统与ORT-WTLS 算法可实现高浓度浆液两相流粒径在线测量。

符号说明

A—— 模型系数矩阵

An—— 模型散射系数

Aw,i—— 背景介质透射信号在频率fi时的信号幅值，V

As,i—— 被测浆液透射信号在频率fi时的信号幅值，V

c—— 连续相压缩波声速，m/s

cs—— 超声波在两相/多相介质中的传播相速度，m/s

fi—— 频率，MHz

F—— 待求的离散化颗粒尺寸数目分布

G—— 实验超声衰减系数组成的向量，Np/m

H—— 光顺矩阵

I—— 单位矩阵

k—— 两相介质的复波数

kc—— 连续介质波数

l2—— 测量区宽度，m

N—— 颗粒粒径分散等级

qi—— 颗粒半径在第i个尺寸区间[Ri,Ri+1]的体积分数

R—— 颗粒半径，m

W—— 超声衰减谱误差权重矩阵

αs—— 超声衰减系数，Np/m

φ—— 体积浓度

ρ—— 密度，kg/m3

σ—— 颗粒量纲为1参数

γ—— 正则化因子