不同Ep/q值的离子与氧化铝毛细孔的相互作用*

席发元 吕会议

(西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室，绵阳 621010)

(2012年4月7日收到;2012年7月27日收到修改稿)

1 引言

近20年来，高电荷态离子(highly charged ions，HCI)与金属固体表面的相互作用一直被广泛研究[1,2].当入射离子接近固体表面时，靶电子会共振转移到入射离子的外壳层空轨道上形成第一代空心原子;在离子进入下表面时，表面原子内壳层电子开始向入射离子共振转移，形成第二代空心原子.为了进一步证实空心原子的存在，不同价态的各种离子和不同种类的靶材料都被应用于研究[3].总之，研究高电荷态离子与表面的相互作用既是强场原子物理的重点，也是很多材料科学家感兴趣的课题.

20世纪90年代末，随着纳米技术的长足发展，Yamazaki等[4,5]用2.1 keV/u的氮离子入射金属材料的微孔膜，以此来研究离子掠射金属表面时形成空心原子的情况，最终很好地描述了穿过微孔膜的离子与膜内壁的相互作用，并在一定程度上证实了空心原子的存在.2002年，德国的Stolterfoht等[6-8]发现了绝缘材料毛细孔的低能(3 keV Ne7+)离子导向效应：即当低能入射离子束与聚对苯二甲酸乙二醇酯绝缘材料(polyethylene terephthalate，PET)毛细孔的轴线成一角度，而使得毛细孔对于入射束为几何不透明时(它们之间所成的角度大于毛细孔的开口角)，入射离子束依然能够沿着毛细孔轴线“导”出毛细孔，尤其是离子的电荷态没有发生变化，能量变化也极小.电和磁作用是离子束偏转和聚焦的传统手段，但设备比较复杂.由于绝缘材料毛细孔的离子导向效应，使人们有可能开发“被动型”离子光学元件，极大地改进束流传输和操纵方式，促进核技术应用及基础物理研究.因此，导向效应一经发现，立即引起许多研究小组的关注[9-15].Schiessl等[11]运用经典轨道输运理论，对绝缘材料毛细孔的离子导向效应进行了模拟，基本再现了实验结果.Stolterfoht等[11,12]对导向效应的规律已做了初步的总结，认为绝缘材料毛细孔离子导向能力的大小与入射离子的能量和电荷数比值(Ep/q)的-0.7次方成比例，即入射离子的能量越高，电荷态越低，则离子越不容易穿过毛细孔.目前导向效应研究所涉及的入射离子的Ep/q值最大为300 kV[10](300 keV质子束)，但入射离子的能量和电荷数比值(Ep/q)处于何种区间将不能再发生导向效应，这个问题至今尚没有进行过研究.

本文利用 150 keV O3+，2 MeV O2+，0.32 MeV O+等具有不同Ep/q值的离子束入射孔径为50 nm，厚度为10µm的Al2O3微孔膜(纳米毛细孔阵列)，研究了透射离子的角分布、穿透率，分析了Al2O3微孔膜的导向能力，对导向效应发生的离子参数范围进行了讨论.

2 实验

150 keV O3+离子实验在中国科学院近代物理研究所300 kV离子源平台上完成，0.32 MeV O+，2 MeV O2+离子实验在兰州大学2×1.7 MV串列加速器上完成.实验装置如图1所示，系统真空维持在10-5Pa.首先，分析磁铁选出所需电荷态的离子束，然后经两级光栏(S1，S2)准直后入射Al2O3微孔膜，束斑控制在2 mm×2 mm范围内，束流发散约0.5°;出射离子经过一组静电平行板分析电荷态后，由距离微孔膜50 cm处的一维微通道板(microchannel plate，MCP)位置的灵敏探测器探测;实验中由步进电机实现微孔膜相对于入射离子束的不同偏转角度.本实验所使用的Al2O3微孔膜孔径为50 nm，膜厚为10µm，用扫描电镜对实验中使用的微孔膜的表面形貌进行了表征，如图2所示.从图中可以看出微孔膜的孔洞排列规则、分布均匀，毛细孔直径大致相等.

图1 导向效应研究实验装置

3 实验结果与讨论

首先，我们使用150 keV的O3+离子入射孔径为50 nm的Al2O3微孔膜，测量了入射微孔膜后的出射离子的角分布谱.我们对出射离子的电荷态利用一组静电平行板做了分析，发现绝大多数的出射离子保持了进入毛细孔前的电荷态.图3是在微孔膜不同偏转角度(即图1中的入射角度)的情况下(从 0°到 1.5°，每次增大 0.5°)，出射离子的角度分布情况.当微孔膜偏转角为0°时，出射离子的计数最大，呈高斯分布;随着偏转角度的增大，出射离子计数下降，但仍然保持高斯分布.值得指出的是，实验所使用的毛细孔的纵横比为200：1，对应开口角为0.3°，那么入射离子能直线穿过毛细孔的角分布最大为0.6°，然而从图3可知，出射离子的角分布远大于 0.6°.

图2 直径为50 nm微孔膜的电镜扫描表面图像

图3 微孔膜不同偏转角度时出射离子的角分布图，图中连续细实线为高斯函数拟合

另外，从图3中可以看到，当微孔膜偏转角为0°时，出射离子角分布的中心位置在0°;当微孔膜偏转角增大到0.5°，1°和1.5°时，出射离子角分布的中心位置也在相同的角度附近.即随着偏转角度的增大，出射离子的角分布中心也逐渐向大角度方向偏移，且偏移的角度与偏转角的大小基本相同.这种出射离子角分布中心的偏移，表明离子是沿着毛细孔轴线“导”出毛细孔的，发生了导向效应.通常，在离子与表面原子碰撞过程中，离子很容易俘获电子从而改变自身的电荷态，如果穿越毛细孔的离子与孔内壁发生了碰撞，那么带电离子将会得到电子而呈电中性[6]，此时当入射角度增大时，中性粒子将不能穿过微孔膜.然而在本实验中，当入射角度为1°，1.5°时，穿过微孔膜的出射离子的计数仍然很大(如图3所示)，说明透射离子仍然保持着带电性.因此我们认为经由微孔膜透射的离子没有和孔内壁发生碰撞而是被导出微孔膜的，结果与文献[6—15］的结果相一致，表明我们使用150 keV的O3+离子入射Al2O3微孔膜时发生了导向效应.

此外，我们对微孔膜不同偏转角度时的离子相对穿透率进行了观察，见图4.图中以微孔膜0°偏转时的穿透率为1(穿透率即出射离子数与进入毛细孔的离子数之比).入射离子穿透率随毛细孔偏转角的变化能很好地被高斯函数拟合.引入式f(Ψ)/f0=exp(-sin2Ψ/sin2Ψc)来拟合穿透率随毛细孔偏转角变化的实验数据[12]，式中f(Ψ)为毛细孔偏转角为Ψ时的穿透率，f0为毛细孔0°偏转时的穿透率，Ψc称为导向角，它表示随着微孔膜的偏转，离子穿透率减至0°偏转时的1/e时的偏转角，用来表征毛细孔离子导向能力的强弱，导向角越大，则导向能力越强.利用上式对实验数据拟合后，可得到导向角Ψc=1.35°(见图4).如前所述，入射离子的能量越高，电荷态越小，离子越不易穿过毛细孔.本实验中，入射离子的Ep/q值为50 kV，能量较高，因此，导向角很小，微孔膜偏转1.35°以后，穿过毛细孔的离子就很少了.当前认为，毛细孔离子导向效应是入射离子在毛细孔内壁充电形成电场偏转后的入射离子的结果[12]，说明在本实验中，偏转角超过1.35°以后，毛细孔内壁上形成的电场已不足以偏转入射离子了.

图4 微孔膜不同偏转角度时的相对离子穿透率(以微孔膜 0°偏转时的穿透率为 1)，细实线为 f(Ψ)/f0=exp(-sin2Ψ/sin2Ψc)函数的拟合

其次，我们研究了2 MeV O2+，0.32 MeV O+离子与氧化铝毛细孔的相互作用，测量了入射微孔膜后的出射离子的角分布谱.图5和图6分别是两种离子入射氧化铝毛细孔后出射离子的角分布情况.从图5中可以看出，随着毛细孔相对与入射离子束的偏转，出射离子的数量越来越少，但不同于图4中出射离子的行为.在这里，出射离子的角分布不再随着毛细孔的偏转而偏移，而是基本上保持在毛细孔0°偏转时出射束的方向上(入射束方向)，不再是沿着毛细孔的轴线“导”出，说明此时已经没有导向效应发生.对于2 MeV O2+离子束，Ep/q值为1000 kV，能量很高，虽然入射离子以在毛细孔内壁上产生次级电子和嵌入毛细孔内壁的方式迅速沉积电荷形成偏转电场，力图使入射离子向毛细孔出口方向偏转，但受材料表面累计电荷能力(充电的同时，放电即电荷扩散也在同时进行)的限制，沉积电荷所形成的电场已不足以改变入射离子的方向，因此不再发生导向效应.但随着毛细孔的偏转，仍然有出射离子被探测到.实验中毛细孔在偏转，而入射束是不动的，出射离子始终保持在入射束方向，说明这些离子是直线穿过毛细孔的，是毛细孔自身开口角(0.6°)和入射束本身发散(0.5°)的结果.图6情况中，入射离子是0.32 MeV O+，Ep/q值为320 kV，但可以看出，实验结果与图5中基本相同，随着毛细孔相对于入射离子束的偏转，出射离子始终保持在入射离子束的方向上.

图5 2 MeV O2+离子入射微孔膜后的出射离子的角分布谱

根据Stolterfoht等[13]总结出来的半经验理论公式，表征毛细孔导向能力的导向角Ψc=u(Ep/q)-0.7，式中u按拟合常数对待.即导向角Ψc与入射离子的Ep/q值是一一对应的，不存在导向效应能否发生的离子参数的问题.根据式Ψc=u(Ep/q)-0.7推算(式中的u由已有实验数据推算得出为17.8°，0.7 kV)，对于图5中的2 MeV O2+离子来说，Ψc=0.14°;对于图6中的0.32 MeV O+离子来说，Ψc=0.31°.然而，事实上，图5和图6中的离子行为表明没有导向效应发生.看来，Stolterfoht等关于导向效应的理论总结需要得到修正，尤其是入射离子能量较高区间，应给出导向效应发生的离子参数.根据本实验结果，导向效应能够发生的入射离子的Ep/q最大值要小于320 kV.

图6 0.32 MeV O+离子入射微孔膜后的出射离子的角分布谱

4 结论

绝缘材料毛细孔的离子导向效应研究在被动型离子光学元件开发方面有着重要的意义.本文进行了 150 keV O3+，0.32 MeV O+，2 MeV O2+等具有不同Ep/q值的离子与氧化铝毛细孔的相互作用研究.对于150 keV O3+入射离子，离子沿毛细孔穿越的过程中存在着导向效应：随着毛细孔相对于入射离子束的偏转，入射离子依然能够显著地穿过毛细孔，而且保持电荷态不变;出射离子的角分布谱发生与毛细孔偏转相同的偏移;毛细孔不同偏转角度时的穿透率可以很好地被高斯函数拟合.对于0.32 MeV O+，2 MeV O2+离子入射氧化铝毛细孔，没有导向效应发生.导向效应能够发生的入射离子的Ep/q最大值小于320 kV.

感谢兰州近代物理研究所高电荷态离子束研究平台及兰州大学串列实验室李兰亭、陈子纯老师等为保证实验束流正常而付出的努力，以及王钰玉、周春林等同学的有益讨论.

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