PM2.5团聚测量技术及其研究进展

刘含笑，姚宇平，郦建国，郭 峰，余顺利，陈招妹

（菲达环保科技股份有限公司，浙江 311800）

我国2011年修订的国家标准《火电厂大气污染物排放标准》（GB 13223－2011），提高了对燃煤电厂烟尘排放的要求，烟尘排放限值降低至30 mg／m3，对重点地区降低至20mg／m3。2012年的《环境空气质量标准》（GB 3095－2012）增设了PM2.5浓度限值，并给出了监测实施的时间表。目前燃煤电站控制烟尘排放的主流装置是干式电除尘器，以质量计的除尘效率可以达到99.5%以上，但对超细颗粒物的捕获率相对较低，以颗粒数计仍有占飞灰总数90%以上的超细颗粒物进入大气中。在传统的电除尘器之前增设超细颗粒团聚装置是降低火电厂PM2.5排放的有效措施［1－5］。超细颗粒的团聚的研究和应用都离不开对超细颗粒物团聚的测量，主要是根据颗粒物的物理性质、质量或数量等参数，通过相应的仪器设备进行，根据测量原理的不同大致分为粒径切割法和光学图像分析法两类。

1 粒径切割法

粒径切割方法主要是通过切割器（一般是过滤方式）将煤灰颗粒按粒径大小分级收集，然后直接沉重或者间接得到每级颗粒的质量或者数量浓度分布，目前使用最多的粒径切割法测量仪器主要是ELPI和Anderson。

1.1 电子低压撞击仪测量技术

电子低压撞击仪（ELPI，Electrical Low Pressure Impactor），是现有测量可吸入颗粒物较为准确和精密的仪器之一，它能够实现对可吸入颗粒物的自动采样，并在线测量可吸入颗粒物的数量浓度和粒径分布，该仪器集在线监测和采集样品与一身，功能强大。

采用ELPI测定超细颗粒物的粒径分布，含有颗物的气流首先通过一个PM10的预切割器，把大于10μm的颗粒过滤掉；气流中余下的小于10 μm的颗粒物在通过电晕放电器荷电，然后随气流从上而下通过撞击器。ELPI工作原理示意图如图1所示。

气流进入撞击器后其中的颗粒物根据惯性由大到小依次分离，最后从下面的导流管排出撞击器。撞击器分为12级，因此颗粒的大小也被分成12级；每级撞击器均对应有一个静电计和电流放大器，可以测量捕集到该级撞击板上的颗粒物所带电流值，并根据电流值自动计算出该级颗粒物浓度。ELPI的反应较快，响应时间小于5s，故支持在线测量。由于ELPI非常精密，因此采用ELPI测定微颗粒对测定条件和参数的确定有很严格要求，如表1所示。

图1 ELPI的结构和工作原理

表1 ELPI的运行参数和工作环境

ELPI被广泛地应用在超细颗粒物的研究中，并取得很好的效果。例如：龙正伟等在国内最早利用ELPI对颗粒物的分级荷电量进行了测量，得到了三种飞灰在自然荷电与强制荷电两种工况下的分级荷电量［6］。以后，赵兵等结合扫描电镜技术，采用了ELPI对颗粒物的声波团聚特性进行了研究，利用电镜扫描分别观测了有声波场和无声波场下团聚室排出的颗粒物放［7］。陈厚涛等用ELPI技术对清除燃煤飞灰超细颗粒物声波团聚的方法进行了研究，分析了声波强度对PM2.5分级清除效率的影响，结果表明声场强度的增加有利于颗粒的声波团聚清除，并通过参数组合和团聚室结构的优化，得到清除燃煤飞灰超细颗粒物声波团聚最佳的能效比［8］。颜金培等在利用蒸汽相变脱除燃煤可吸入颗粒物的研究工作中，用ELPI对凝结洗涤脱除前后的颗粒数量浓度和粒径分布进行了实时测量，利用测定结果分析了蒸汽相变对脱除超细颗粒物效果的影响［9］。张利琴等在对燃煤烟气再循环富氧燃烧的污染物排放特性的研究工作中，利用ELPI测量了富氧燃烧情况下颗粒物排放特性［10］。屈成锐等在O2／CO2气氛燃烧温度对燃煤PM2.5形成的影响进行了研究，利用ELPI测量技术研究了O2／CO2气氛下燃烧温度对PM2.5的影响［11］。

1.2 Andersen测量技术

Andersen颗粒采样器利用空气动力学原理，根据颗粒物的物理形态（即大小、形状、密度等）对颗粒物的粒径进行分级。通常，Andersen颗粒采样器由采样头、预切割器、撞击器、过滤设备、带有抽气泵的控制器以及温度、压力之类的传感器组成，如图2和图3所示。

撞击器是Andersen的核心部分，它的主要功能是对颗粒物行分级和采集。Andersen颗粒采样器的撞击器一共分为8级，每一级包括一个带孔的底座（用于颗粒分级）、一个压片（压住采样膜）、一个垫圈（将每一级隔开），以及一张带有开孔的采样膜。并按照撞击器的设计形状，单数级装宽边膜，双数级装窄边膜，最后一级F级装实心全膜，用来过滤细粒子和凝结型颗粒物。

采用Andersen颗粒采样器对颗粒物粒径分级，夹带颗粒物的气体经过一级孔板加速后，其中的最大粒径的颗粒物由于惯性作用被分离出来直接撞向滤膜，余下的颗粒继续被气体夹带进入下一级孔板，通过同样办法把其中最大粒径的颗粒物分离。经过多级孔板后，进入Andersen颗粒采样器气流中的颗粒物，就由大到小分别滞留在各级滤膜上，对这些颗粒物量的测定就可以得到气流中颗粒的粒径分布。

Andersen颗粒采样器被广泛地应用在超细颗粒物的研究中，并取得很好的效果。例如吕建燚等在分析不同条件对煤粉燃烧后PM10、PM2.5和PM1排放影响时，利用8级Andersen粒子撞击器分离并收集不同条件下煤粉燃烧后的颗粒物，比较并分析了不同条件对燃烧后PM10、PM2.5和PM1排放的影响。结果表明：煤粉中添加CaO后，对颗粒物的凝并和团聚起到了一定的作用，降低了可吸入颗粒物的排放量［12］。张小峰等在燃烧中铅元素排放特性的研究中，按照美国EPA标准方法采用Andersen撞击器对颗粒物进行等动量采样，并获得了颗粒粒径分布［13］。岳勇等在煤燃烧排放的细粉尘颗粒形态及重金属分布的研究中，利用8级Andersen烟道撞击器收集煤灰样品，分析了煤粉炉、水煤浆炉、CFB炉的粉尘颗粒排放特性［14］。另外，还有一些学者对Andersen颗粒采样器本身的特点就行了探讨。例如严翠霞等对Andersen 8级圆盘撞击器和两级玻璃撞击器的粒径分布测定结果进行分析和比较，表明8级撞击器虽然操作繁琐，但测量效果好，既能获得颗粒的动力学直径在不同范围内的颗粒物质量浓度，又能得到颗粒的动力学粒径大小分布［15］。刘忠等分别利用ELPI和Andersen两种测量方法对超细颗粒物在湍流凝聚前后的颗粒粒径分布进行了测定，并比较了两种方法的效果［1］。

1.3 其他粒径切割测量技术

除了目前常用的电子低压撞击仪测量技术和Andersen测量技术外，还有一些超细颗粒的测定方法也属于粒径切割测量技术。例如加拿大Laval大学的研究人员提出的一种新型多级冲击采样器，采样时采用了旋转收集表面，可以防止颗粒在收集表面形成锥形堆积，得到颗粒分布比较均匀的样品，并且采样器受环境条件变化的影响小、适用范围广，可以用在室内、室外、实验室和工业中，还可用于生物气溶胶的采集［16－17］。刘华荣等提出了一种新型多级冲击采样器，重新设计了PM2.5单级冲击器，包括设定流量和截止直径的单级冲击器喷嘴的设计［18］。刘龙波和吴艳敏等针对大流量PM10采样技术进行了研究，回顾了粒径切割器的设计和研究现状，给出了大流量PM10采样器的设计参数，并讨论了一定流速下单层和双层滤料的收集效率及其压力降随沉积量的变化［19－20］。黄金星等利用 Marple的冲击理论，设计了一种中流量PM10－PM2.5串级冲击式大气采样器，采样流量为100L／min；采用该采样器进行实验测量，数据合理可信［21］。杨复沫等利用自行设计开发的软件，完成了PM2.5切割器特征尺寸的精确设计及其切割性能对喷嘴尺寸、采样流量和环境因素的敏感性分析，研制开发了一种多通道PM2.5化学采样器，并通过实验验证［22］。

2 光学图像分析法

近几年，随着光学检测技术的不断提高，粒子图像测速仪（PIV，particle image velocimetry）、多普勒粒子分析仪（PDPA，phase doppler particle analyser）、激光相位多普勒粒子动态分析仪（PDA，phase Doppler analyser）、激光粒子图像分析测试系统（PDIA，particle／droplet image analysis）、激 光 诱 导 可 见 光 技 术 （LII，laserinduced incandescence）和激光诱导荧光技术（LIF，Laser Induced Florescence）等的光学检测工具也被不断地应用到颗粒物相关参数测量中。

2.1 粒子图像测速仪

PIV系统由片光源、示踪粒子的加入、测量流场图像的获取和图像的识别计算处理4部分组成，包括了激光器、柱透镜、高速数字相机（CCD）以及数据的存储和分析处理软件。PIV图像的算法可分为粒子追踪速度法和粒子分布相关法。采用PIV技术对微颗粒的进行分析，要求在流场中预先产生一定浓度和大小的示踪粒子，然后发射两束有一定时间间隔的激光照射到已经被投放示踪粒子的流场中，用CCD得到两幅垂直于片光方向的粒子图像，见图4。

图4 PIV的工作原理

在分析这些图片时，将其分成很小的单元阵列，并假设在这些单元内的粒子都具有相同的流速。对粒子图像进行处理分析后，再用相应的数值算法对粒子图片进行判读，通过计算对图像的信息进行重构。

两相流PIV流场测量的关键是对两相的分割，目前两相分割的主要方法是采用图像识别或者光学分割。其中采用图像识别的两相流PIV已经被广泛应用于各类气泡流的测量，在2003年的PIV03会议上Honkanen等已经对气泡的图像分割方法作了详细的描述［23］。采用光学分割的PIV需要利用激光诱导荧光技术，Nishino等在2003年曾利用荧光粒子进行固体颗粒对网格湍流影响的试验研究［24］。最近，刘小芳利用PIV技术对微细气泡直径等参数进行测量，分析了气泡的粒径和速度分布［25］；王汉封等运用PIV技术，分析了稀疏湍流气固两相流中颗粒相的运动特性［26］。

PIV技术不仅可以测试二维流场，而且可以在PIV基础上进一步采用数字化PIV技术和全息粒子测速技术（HPV）进行三维测试，目前这项技术的探索和研究也受到了重视［27］。

2.2 激光相位多普勒粒子动态分析仪

PDA利用运动粒子散射光的多普勒效应，可以同时测定粒子的大小和运动速度以及相对折射率，测定工作不干扰流场，并且反应速度快、精度高，目前已经被广泛地应用于流体力学、空气动力学和化工和环保等领域。该测试系统主要由激光光源、光路传输系统、光路接收系统、信号处理器、计算机及三维自动坐标架等组成，如图5所示。

图5 3D－PDA测量系统

王国忠等系统介绍了PDA测量原理，并对炉膛气固两相流场的速度和粒子粒径、浓度等参数进行测量，得到了颗粒数密度空间分布图，并指出用两个探测器在不同角度接收粒子散射光，它们接收到的信号具有相同频率，但由于两探测器空间位置不同，接收到的多普勒信号存在一个依赖于直径的相位差；粒子直径超过一定范围，多普勒信号之间的相位差就会大于设定值，测出的粒径将反而变小，这是因为粒径范围的增大导致了测量灵敏度的下降。为避免上述问题，PDA系统采用三个探测器同时采集信号，共同决定粒子尺寸，可以增大粒径测量范围并提高测量灵敏度［28］。张健等利用PDA技术，分级测量了燃烧室内气固两相流瞬时速度场，获得了各测点处颗粒的轴向和切向瞬时速度的时间序列，并得到了颗粒相速度的概率密度函数［29］。刘明根据GLMT理论和LDA理论，验证了采用PDA测量系统对运动粒子折射率、粒子尺寸参数和粒子运动速度同时诊断的可行性［30］。黄荣国等利用三维粒子动态分析仪（3D－PDA），得到了燃烧器一次风道内气固两相的速度分布、湍动能分布以及颗粒直径和颗粒浓度分布［31］。

2.3 激光诱导可见光测量技术

近10年来，LII技术由于其原理简单，非介入特性以及信息准确等特点而被广泛应用到对碳烟、二氧化钛等纳米颗粒的粒径和浓度测量上。

LII的基本原理是：用一束脉冲高能激光射入含有碳烟颗粒的火焰，碳烟颗粒会被入射的高能激光瞬间加热至3 500～4 000K，并诱发白炽光，诱发的白炽光与碳烟颗粒的体积浓度成正比关系；碳烟颗粒在大约数百纳秒后逐渐冷却至火焰温度，诱导白炽光信号消失。在这个过程中，利用增强型电荷耦合（ICCD）接收带通滤波片过滤后（过滤火焰本身的光谱）的白炽光，将可以得到火焰内碳烟颗粒体积浓度的相对值，如果入射光为片光源，则可得到火焰内碳烟颗粒体积浓度的二维分布。经过与已知体积浓度的标准火焰校准后，就可以将信号转化为绝对体积浓度，测定误差约为 10%［32－33］。

当然，激光诱发的白炽光信号只能描述火焰中碳烟体积浓度的相对值，如果希望得到绝对值则必须经过标定。目前标定的方法有两种：一种是利用激光消光法直接标定；另一种是2002年由Smallwood等研究者提出的双色标定法［34］。

2.4 激光诱导荧光测量技术

LIF检测系统主要包括激光器、检测光路、光电探测器和信号处理模块。LIF测量技术的基本原理为：在流场中投入特定分子结构的荧光染料作为示踪剂，荧光物质在激光的激发下吸收特征频率的光子，由基态跃迁至第一或者第二激发态，处于激发态的分子不稳定，返回基态时发生荧光。这一激发致光过程在瞬间完成，并且荧光物质只有在激光的照射下才发光，光强不累积。另外，由于激发和发射之间存在着一定的能量损失，荧光光谱中存在着斯托克斯位移，也就是说，荧光的波长总是大于激发光的波长；采用滤光片将激发光和荧光分离，只检测荧光信号，可以提高测量精度。利用相机等设备接收荧光信号，并利用计算机对其进行分析，可以得到流场中的标量输运信息［35－36］。

Ciajolo等［37］采用LIF法对预混合层流乙烯火焰中碳烟颗粒前驱物的荧光光谱进行了研究，发现LIF荧光信号均由多环芳香烃受激发后产生。Lee等［38］利用ICCD相机和具有不同中心波长的带通滤光片，检测到不同尺度碳烟颗粒前驱物的LIF信号。

研究结果表明：波长较短的LIF信号是由相对分子量较小的多环芳香烃产生的，而波长较长的LIF信号是由相对分子量较大的多环芳香烃产生的。田波等［39］利用LIF对预混合燃烧过程中产生的碳烟颗粒及其前驱物的相对浓度分布进行了研究。颗粒凝聚方面，Indigo曾在Adelaide大学用LIF做了许多实验，将掺混了荧光物质的水滴注入流场中，证实湍流凝聚器确实能减少细粉尘的数目［40］。

3 结语

颗粒物实验室测量技术种类繁多，按原理不同大体分为两类：粒径切割法和光学图像分析法，本文重点介绍了几种常用测量技术的测量原理和研究进展，粒径切割法有：ELPI、Andersen等测量仪器；光学图像分析法有：PIV、PDA、LII、LIF等，为超细颗粒物团聚实验的检测研究提供借鉴。

以上测量技术均经过大量学者的论证和研究，具有很好的适用性，并一直在各领域大量使用，但在超细颗粒物团聚实验测量方面仍存在一些问题。粒径切割法大多采用动力方式把颗粒按粒径大小过滤切割，势必在切割过程中将一部分团聚颗粒打碎，对团聚效果的评价产生一定干扰。光学方法通过分析图像的方式，利用一定数学方法计算间接得到颗粒相关数据，很难得到准确的定量数据。另外，各测量设备大多是国外直接进口，价格昂贵，如何实现各测量技术的国产化，将直接决定该技术在实验及工程开发中的应用。

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