佛山农业表层土壤磁化率特征及其与重金属含量的关系

吴丹，欧阳婷萍，匡耀求，黄宁生

1. 中国科学院广州地球化学研究所，广东 广州 510640；2. 中国科学院大学，北京 100049

佛山农业表层土壤磁化率特征及其与重金属含量的关系

吴丹1,2，欧阳婷萍1，匡耀求1，黄宁生1

1. 中国科学院广州地球化学研究所，广东 广州 510640；2. 中国科学院大学，北京 100049

环境磁学方法针对城市、矿区、工业区等特定区域土壤的研究现已比较普遍，但在农业土壤重金属研究中的应用还比较少。本文对采自佛山市的532件农业表层土壤样品进行低频（976 Hz）和高频（15616 Hz）磁化率测试，在分析其空间分布特征的基础上选取175件（其中，旱地土样149件，水田土样26件）代表性样品进行重金属（Cd、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn、Hg、As）含量的分析测试。在分析不同土壤样品磁化率与重金属含量之间相关关系的基础上，从旱地和水田土壤中分别挑选出6种与低频磁化率高度相关的重金属元素（旱地Ni、Cu、Cr、Zn、Cd、Pb，相关系数分别为0.599、0.492、0.279、0.510、0.445、0.225；水田Ni、Cu、Cr、Zn、Cd、Hg，相关系数分别为0.728、0.699、0.606、0.602、0.764、0.450）进行回归分析，列出回归方程，并得到一些初步认识。主要有（1）低频磁化率与频率磁化率在空间分布上总体呈现相反趋势；（2）重金属含量与低频磁化率总体呈正相关，但正相关的元素种类在旱地和水田土壤中有所差异；（3）所研究的旱地土壤重金属含量与频率磁化率呈负相关关系，但这种相关关系在水田土壤中没有明显表现；（4）Pb元素在旱地土壤中与低频磁化率表现出显著正相关（P＜0.01），在水田土壤中却与低频磁化率和频率磁化率表现出一定的负相关性。（5）通过测定农业土壤的磁化率即可初步推算出相应的重金属含量，为磁学方法在农业表层土壤重金属快速监测领域的进一步应用提供了数据支持和科学依据。

农业表层土壤；磁化率；重金属含量；佛山市

环境磁学方法以其简便、快速、经济、无损等多种优点（Oldfield，1991；Petrovsky和Ellwood，1999；欧阳婷萍等，2013），得到了国内外大量学者的关注、研究和应用（Beckwith等，1986；Evans和Rutter，1998；Uchida等，2003；Callot等，2004；李晓庆等，2006；郑妍和张世红，2007；郭军玲等，2009；余涛等，2009），而磁化率是环境磁学研究中最为常用的指标之一（Thompson和Oldfield，1986）。近年来，把磁化率与土壤重金属元素相结合，探索土壤环境变化对磁学性质的影响以及磁化率与土壤重金属元素的相关性的研究越来越多（潘永信和朱日祥，1996；卢升高，2003；姜月华等，2004）。结果表明，磁化率与Pb、Zn、Cu、Cr等元素均有很好的相关性，可作为土壤中这些重金属含量的代用指标（Heller等，1998；Bityukova等，1999；俞立中，1999）。但这些研究主要是针对城市、矿区、工业区等特定区域的土壤展开（Hay等，1997；卢瑛等，2004；Lu和Bai，2006；杨小强等，2006；段雪梅等，2008；陈轶楠等，2014），对涉及农产品安全和人类健康的农业土壤中重金属元素与磁化率关系的研究却鲜有报道（Matysek等，2008；欧阳婷萍等，2012）。

珠江三角洲经济区是我国经济最发达的区域之一，高强度的经济开发和人类活动对当地土壤环境质量产生了很大影响。佛山市处于珠江三角洲经济区中部，东倚广州，南邻港澳，是“广佛都市圈”、“珠三角经济圈”的重要组成部分。随着佛山市的快速发展，“三废”大量产生，而佛山市是整个珠三角地区最为重要的蔬菜生产基地之一（佛山市统计局，2007），其土壤环境的质量好坏与当地以及外地居民的健康都有着密切的联系。对本区域农业土壤磁化率特征及其与重金属之间的关联研究具有重要理论和实践意义。

本文通过采集佛山市农业表层土壤样品，对其磁化率特征进行分析测试，并选取代表性样品分析其中的Cd、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn、Hg和As等重金属含量，分析磁化率与上述重金属含量之间的相关关系，以期为研究重金属污染对农业土壤磁学性质的影响提供基础数据支持和科学依据，也为今后在其它类似的工农业发达地区进行土壤环境质量评价和土壤重金属污染监测等提供借鉴和参考。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

佛山市位于中国广东省中南部，地处珠江三角洲腹地，属典型的三角洲河网地区，全境于北纬22°38′～23°34′，东经112°22′～113°23′之间，总面积为3848.48平方公里，辖禅城、南海、顺德、三水、高明五区。佛山市常住人口为729.57万人，其中户籍人口381.61万人。佛山市气候温和，日照充足，雨量充沛，四季如春，属亚热带季风性湿润气候，年平均气温23.2 °C。同时河网纵横，基塘相间，土地肥沃，自然条件优越，自古就是珠江三角洲富饶的鱼米之乡。

佛山市土地开发利用率超过90%，其中建设用地面积超过35%，耕地面积小于13%，主要分布在佛山市北部和东南部（王丽萍等，2012）。佛山市运用现代工业生产理念和科技手段，推动传统农业向观光、生态、都市、外汇农业转变。顺德区是“中国鳗鱼之乡”，高明区“合水粉葛”和三水区“乐平雪梨瓜”成为国家地理保护标志。佛山还是一个以工业为主导、三大产业协调发展的制造业名城，作为中国重要的加工业基地和广东省重要的经济中心之一，工业产值在全国城市排名高居第五，其中，陶瓷建材、家用电器、装备制造、化工医药、金属加工等十大优势行业产值占工业总产值80%以上（佛山市政府网，2014）。

1.2 样品采集和处理

在佛山市农业用地（主要包括水稻和蔬菜地）范围内，避开城区和山地，以约1 km2为网格进行布点，在同一点位如有不同种类作物，则分别取样。所有农业表层（0～20 cm）土壤样品于2013年7月至8月采集，共计表层土壤样品532个。

所有样品带回实验室后自然风干，剔除其中的有机残渣、植物根茎等可见侵入体后用玛瑙研钵碾碎。一部分过10目尼龙筛，对应置于8 cm3的无磁聚乙烯立方样品盒中，压实固定后用做环境磁学相关指标分析测试。选取175个（其中，旱地土壤样品149个，水田土壤样品26个，采样点分布如图1）代表性样品进行重金属含量测试，从上述过10目的样品中取约5 g继续研磨至通过100目筛，存于样品袋中，以备重金属测定用。

1.3 分析测试和数据处理

在中国科学院广州地球化学研究所环境磁学实验室利用Agico公司的卡帕桥多频各向异性磁化率仪（MFK1-KA）进行低频（976 Hz）和高频（15616 Hz）磁化率测试，测试结果经过质量归一化后分别得到低频磁化率（χlf）和高频磁化率（χhf），再利用公式χfd（%）=（χlf-χhf）/χlf×100计算频率磁化率系数。

取一定量通过100目筛的样品按《土壤环境质量标准》（GB15618-1995）（国家环境保护局和国家技术监督局，1995）中的方法进行消化处理后，分别测定土壤中Cd、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn、Hg和As元素的含量。Cd元素采用石墨炉原子吸收分光光度法测定，其它元素采用火焰原子吸收分光光度法测定。所有重金属含量分析在华南理工大学分析测试中心完成。

得到的磁化率数据在Arcmap软件中用克里格插值法进行空间分布作图，利用SPSS软件对代表性样品的重金属含量和磁化率进行相关分析和回归分析等数理统计分析。

2 结果与讨论

2.1 农业土壤磁化率的空间分布

磁化率是反映物质磁化难易程度的指标，数值上等于磁化强度和磁场强度的比值（姜月华等，2006；方芳和李晓燕，2011），可综合反映样品中磁性矿物含量（卢瑛和龚子同，2001）。频率磁化率则反映土壤中超顺磁颗粒的相对含量（卢升高，2000；张卫国和俞立中，2002）。

表1为剔除1个异常值后计算出的531个土壤样品的低频磁化率、高频磁化率和频率磁化率值，可以看出该结果符合一般情况，即低频磁化率（χlf）的值通常大于高频磁化率（χhf），这是由样品中细颗粒磁性矿物对高频磁场的滞后作用所致（邓成龙等，2000），但这2个参量的变化趋势是一致的，故下面仅以低频磁化率（χlf）进行讨论。

表1 佛山市农业表层土壤磁化率统计结果Table 1 Statictic magnetic susceptibility results of agricultural topsoil for Foshan city

图2展示了佛山市农业表层土壤低频磁化率和频率磁化率的空间分布特征，可以看出，低频磁化率的高值主要分布在顺德区和南海区，低值主要分布在三水区和高明区；而频率磁化率的高值则主要分布在三水区和高明区，低值主要分布在顺德区和南海区。即低频磁化率值高的地区频率磁化率值就比较低，反之，低频磁化率值低的地区频率磁化率值就比较高。

2.2 农业土壤磁化率与重金属含量的相关关系

根据175个样品的测定数据分析得出的相关关系如表2。由此可知，在所有样品中，低频磁化率与Cd、Cr、Cu、Ni、Zn 5种重金属元素均表现出显著正相关（P＜0.01），与Pb表现出显著正相关（P＜0.05），与Hg、As 2种元素相关性不显著；频率磁化率与Ni、Zn 2种重金属元素表现出显著负相关（P＜0.05），与As元素却表现出显著正相关（P＜0.05）。可以看出，低频磁化率与重金属元素之间的关系与前人研究总体一致，只是Pb元素在之前的研究中一般都在P＜0.01时表现出显著正相关，而本分析中仅在P＜0.05时表现出显著正相关；但频率磁化率与重金属元素间的关系就显得比较混乱，既有正相关又有负相关，且与之相关的重金属和与低频磁化率相关的重金属不能很好地对应。由于结果没有规律，不太理想，故考虑将以上175个样品按采集时的不同土壤环境分为旱地土壤样149个，水田土壤样26个，再分别对其进行分析考察，以期获得更加科学的结果。

图2 低频磁化率（10-8m3·kg-1）和频率磁化率（100%）空间分布Fig. 2 Spatial distribution of low frequency magnetic susceptibility(10-8m3·kg-1) and frequency dependent magnetic susceptibility(100%)

表2 土壤样品重金属含量与磁化率之间的相关关系Table 2 Correlationship between heavy metal content and magnetic susceptibility of soil samples mg·kg-1

在旱地土壤中，低频磁化率与Hg、As以外的6种重金属元素均表现出显著正相关（P＜0.01），且相关性按Ni、Zn、Cu、Cd、Cr、Pb依次递减；而频率磁化率却与Ni、Zn、Cu、Cd 4种元素表现出显著负相关（P＜0.01）。在水田土壤中，低频磁化率与Cd、Cr、Cu、Ni、Zn 5种重金属元素表现出显著正相关（P＜0.01），与Hg元素表现出显著正相关（P＜0.05），与Pb、As元素相关性不显著；频率磁化率与任何一种重金属元素之间都未表现出显著的相关性。

综合以上结果可以得出，旱地和水田土壤中重金属含量之间的相关性以及磁化率与重金属含量之间的相关性有些不同，主要有以下几点。

（1）低频磁化率与旱地土壤中的元素Pb表现出显著正相关（P＜0.01），与元素Hg的相关性不显著；相反地，与水田土壤中的元素Pb则表现出一定的负相关，与元素Hg却表现出显著正相关（P＜0.05）。这可能是由于耕作水化大大降低了水田土壤磁性（俞劲炎和卢升高，1991），影响了重金属元素的保存条件，而Pb、Hg 2种元素的赋存状态对这种改变的反应是相反的，从而出现了上述相反的相关性结果。

（2）频率磁化率在旱地土壤中与Ni、Zn、Cu、Cd 4种元素均表现出显著负相关（P＜0.01）；在水田土壤中却与任何一种重金属元素的相关性都不显著。这与低频磁化率始终与重金属元素保持正相关不同。通过频率磁化率的指示意义可以推断，这4种元素存在于较粗颗粒之中，而较粗颗粒可能来源于周围工业排放等人类活动。

2.3 磁化率与重金属含量间的回归拟合

为了能够通过磁化率值反推重金属元素的含量情况，在上述相关分析的基础上，以低频磁化率为自变量x，选出与其高度相关的重金属元素为因变量y，分别对旱地和水田土壤中的重金属含量与磁化率值尝试多种方法进行回归分析。为使效果更为理想，在进行回归拟合时均根据实际情况剔除了个别异常值，最终结果如表3所示。

可以看出，Cu、Cd、Ni、Cr、Zn 5种重金属元素在旱地和水田土壤中都与低频磁化率表现出显著正相关（p＜0.01），即不管是旱地土壤还是水田土壤，只要测出了低频磁化率值，均可通过对应方程求算出各种重金属元素的含量。另外，在旱地和水田土壤中还可分别通过方程推算出Pb元素和Hg元素的含量，只是这2种元素的回归方程相关性没有上述5种元素高，特别是水田土壤中低频磁化率与Hg元素之间的回归方程，其P值仅表现为显著。故对于这2种元素来说，这种回归拟合方程可以作为辅助手段，但在实际应用时还应根据具体情况，结合其它方法共同推算。

还可看出，旱地土壤中的重金属元素与低频磁化率之间的回归方程类型十分统一，均为对数型；而水田土壤中的重金属元素与低频磁化率之间的回归方程则有不同类型，除了Cr、Zn、Cd 3种元素仍是对数型外，其余3种元素Ni、Cu、Hg都为多项式型。换个角度也就是说，Cr、Zn、Cd 3种元素在旱地和水田土壤中的回归方程类型保持了一致的对数型，而Ni、Cu、Hg 3种元素在旱地和水田土壤中的回归方程类型却有所差别，分别为对数型和多项式型。

这说明不同的土壤环境使重金属元素与低频磁化率之间的相关性包括二者之间的总体变化趋势都不尽相同。旱地土壤中的重金属元素也许能更好地保持一致性或同源性，即6种重金属元素间的复合关系和相互作用更为紧密；而水田土壤中的重金属元素也许会因为受水淹等环境作用的影响使彼此间的赋存关系发生变化，产生差异。但总体说来，不管是在旱地土壤还是水田土壤种，每一种重金属元素与低频磁化率之间单独对应的回归拟合效果都是十分显著的，即可通过初步测定磁化率值快速推算以上几种重金属元素的含量，这对磁学方法在重金属污染监测领域的进一步发展应用有积极的推动作用。

表3 旱地和水田土壤中重金属含量（y）与低频磁化率（x）之间的回归方程Table 3 Regression equations between heavy metal contents(y) and low frequency magnetic susceptibilities(x) in dry soil and paddy soil

3 结论

（1）佛山市农业土壤的低频磁化率与频率磁化率在空间分布上总体呈现相反趋势，即低频磁化率比较高的地区频率磁化率比较低，低频磁化率比较低的地区频率磁化率比较高。如佛山市顺德区和南海区的低频磁化率值比较高，频率磁化率值则比较低；反之，三水区和高明区的低频磁化率值就比较低，频率磁化率值却比较高。

（2）农业土壤中重金属元素含量与低频磁化率总体呈正相关，与频率磁化率总体呈负相关，但正相关的元素种类特别是负相关的情况在旱地和水田土壤中又有较大差异。在旱地土壤中，低频磁化率与Hg、As以外的6种重金属元素均表现出显著正相关（P＜0.01），且相关性按Ni、Zn、Cu、Cd、Cr、Pb依次递减；频率磁化率与Ni、Zn、Cu、Cd 4种元素表现出显著负相关（P＜0.01）。在水田土壤中，低频磁化率与Cd、Cr、Cu、Ni、Zn 5种重金属元素表现出显著正相关（P＜0.01），与Hg元素表现出显著正相关（P＜0.05），与Pb、As元素相关性不显著；频率磁化率与任何一种重金属元素之间的相关性都不显著。

（3）依艳丽等（依艳丽等，2008）的研究表明，在Pb污染的土壤中，Pb含量与磁化率值表现出显著正相关（P＜0.01）；而在未污染土壤中，Pb含量与磁化率值的相关性不显著。相似地，本文中的Pb元素在旱地土壤中与低频磁化率表现出显著正相关（P＜0.01），在水田土壤中却与低频磁化率和频率磁化率的相关性都不显著，甚至表现出一定的负相关性。这说明Pb元素与磁化率的相关性还与其自身含量有关，过量的Pb很可能对土壤磁化率产生影响。比如旱地土壤中的Pb含量也许较高，所以它与低频磁化率表现出显著正相关（P＜0.01），而在水田土壤中的情况则相反。

（4）本文揭示了佛山市农业土壤的磁化率特征及其与重金属含量之间的相关关系，并通过实测值拟合出了回归方程。这意味着通过测定农业土壤中的磁化率值即可初步推算出相应重金属元素的含量，即磁化率对农业土壤的重金属污染情况具有指示意义，为磁学方法在重金属污染快速监测方面的进一步应用提供了科学依据。

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Correlationship between Magnetic Susceptibility and the Concentration of Heavy Metal in Agricultural Topsoil of Foshan City

WU Dan1,2, OUYANG Tingping1, KUANG Yaoqiu1, HUANG Ningsheng1

1. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Environmental magnetism method has been widely applied in the study of soils from some particular areas such as city, mining and industrial zones. However, few studies focused on its application in heavy metal study for agricultural soil. In the present study, five hundred and thirty-two agricultural topsoil samples collected from Foshan city were selected for magnetic susceptibility measurements under both low (976 Hz) and high (15616 Hz) frequency. Based on the analysis of spatial distribution of magnetic susceptibility, one hundred and seventy-five representative samples (149 from dry land soil and 26 from paddy soil) were selected for heavy metal (Cd, Pb, Cr, Cu, Ni, Zn, Hg, As) content determination. On the basis of correlationship analysis between magnetic susceptibility and heavy metal concentration, regression analysis was performed for six heavy metal elements (Ni, Cu, Cr, Zn, Cd, Pb for dry land soil, the correlation coefficient with magnetic susceptibility are 0.599, 0.492, 0.279, 0.510, 0.445, 0.225, respectively; Ni, Cu, Cr, Zn, Cd, Hg for paddy soil, the correlation coefficient with magnetic susceptibility are 0.728, .699, 0.606, 0.602, 0.764, 0.450, respectively.), that are significantly correlated with low frequency magnetic susceptibility. The regression equations between low frequency magnetic susceptibility and heavy metal concentration were acquired in this paper. The following preliminary understanding were obtained: (1) A negative trend was appeared between the spatial distributions of low frequency magnetic susceptibility and frequency dependent magnetic susceptibility; (2) Heavy metal concentrations were generally positively correlated with the low frequency magnetic susceptibility. However, the positive correlated heavy metal elements of dry land soil differed from those of paddy soil. (3) A negative correlationship was appeared between heavy metal concentration and frequency dependent magnetic susceptibility for dry land soil. But this correlation was not obvious for paddy soil. (4) The Pb concentration was positively correlated with the low frequency magnetic susceptibility (P＜0.01) for dry land soil. However, a certain negtive correlation was appeared between the Pb concentration and the low frequency and also frequency dependent magnetic susceptibility for paddy soil.（5）Heavy metal concentration of agricultural soil can be predicted by it magnetic susceptibility. Data support and scientific basis were provided for the further application of environmental magnetism method rapid monitoring of heavy metals within agricultural topsoil.

agricultural topsoil; magnetic susceptibility; heavy metal concentration; Foshan city

X123

A

1674-5906（2014）11-1826-06

吴丹，欧阳婷萍，匡耀求，黄宁生. 佛山农业表层土壤磁化率特征及其与重金属含量的关系[J]. 生态环境学报, 2014, 23(11): 1826-1831.

WU Dan, OUYANG Tingping, KUANG Yaoqiu, HUANG Ningsheng. Correlationship between Magnetic Susceptibility and the Concentration of Heavy Metal in Agricultural Topsoil of Foshan City [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(11): 1826-1831.

国家自然科学基金委员会广东联合基金项目（U1201131）；广东省中国科学院全面战略合作项目（2011B090300052；2012B090400045）；广东省科技计划项目（2011B030500031）

吴丹（1988年），女，硕士，主要研究资源环境区域可持续发展。E-mail：wdi88mm@126.com

2014-05-15