污泥改良盐碱土中污染物的淋滤行为

孟繁宇，姜珺秋，赵庆良，2，王 琨，2，刘纯甫，马 立，杨俊晨，郑 振

（1.哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨150090；2.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江哈尔滨150090；3.中国化学工程股份有限公司中国天辰工程有限公司，天津300400；4.哈尔滨排水责任有限公司，黑龙江哈尔滨150010；5.苏州工业园区设计研究院股份有限公司，江苏苏州215021；6.哈尔滨工业大学材料科学与工程学院，黑龙江 哈尔滨150001）

污泥改良盐碱土中污染物的淋滤行为

孟繁宇1，姜珺秋1，赵庆良1，2，王 琨1，2，刘纯甫3，马 立4，杨俊晨5，郑 振6

（1.哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨150090；2.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江哈尔滨150090；3.中国化学工程股份有限公司中国天辰工程有限公司，天津300400；4.哈尔滨排水责任有限公司，黑龙江哈尔滨150010；5.苏州工业园区设计研究院股份有限公司，江苏苏州215021；6.哈尔滨工业大学材料科学与工程学院，黑龙江 哈尔滨150001）

为了研究施用污泥盐碱土中污染物的淋滤行为，通过孵育实验和淋滤实验研究了施污泥后盐碱土中养分含量、重金属形态分布，以及土柱淋滤液中总有机碳、N、P污染物和重金属含量的变化。结果表明：施用污泥孵育0 d可使土壤有机质增加2.5倍，总氮、磷分别增加4倍、2.4倍；速效氮磷钾分别增加3.2倍、11.6倍和1.2倍。随孵育时间的延长，养分总量有所降低，速效养分有所增加。施用污泥对土壤重金属形态分布影响较小，孵育60 d后，可交换态与碳酸盐结合态的Zn、Ni、Pb明显降低；土壤淋滤液中TOC、TN、NH4＋-N、Cr、As、Pb、Ni的浓度随孵育时间的延长而减少，若孵育60 d后改良土壤经历降水，淋滤液中污染物含量已接近对照值。

脱水污泥；盐碱土；孵育实验；淋滤实验；土壤养分；氮磷污染物；重金属

利用污泥中富含的营养物质改良盐碱化土壤已成为城市污水处理厂污泥资源化利用的一种有效途径［1］，国内外大量的研究和应用表明污泥能有效改善土壤理化性质、提高土壤养分和微生物活性，促进植物生长［2-4］。然而不合理的污泥土地利用会使污泥中过量的营养元素和重金属受降水和地表径流影响而浸出，最终可能引起水体的污染［5-6］。土柱淋滤实验是研究施用污泥引起水体污染风险的重要手段，其中主要污染物是可能造成水体富营养化的含N、P 污染物［7-9］和易生物累积的重金属污染物［10-13］。 马可婧等［14］通过土柱淋滤实验研究了堆肥污泥中重金属在黄土中的迁移特征。王新等［15］通过污泥田间小区试验及污泥渗漏试验，开展了沈阳北部污水处理厂污泥土地利用的可行性研究，结果表明：控制污泥总施用量不会对地下水构成污染危害，土壤中的重金属含量也不会超过二级土壤环境质量标准。目前国内外的研究多采用堆肥污泥改良贫瘠黄土或酸性土壤，通过模拟酸雨研究其对地下水的影响，而针对盐碱土分布区气候状况，研究直接利用脱水污泥改良盐碱土及其对水体潜在影响的报道很少。因此，以脱水污泥为盐碱土改良剂，研究施用污泥后土壤中养分含量和重金属形态分布随孵育时间的变化规律，以及孵育时间和淋滤量对土柱淋滤液中总有机碳（total organic carbon，TOC）、总氮（total nitrogen，TN）、总磷（total phosphorus，TP）、氨氮（NH4

＋-N），以及重金属含量的影响，进而为利用污泥改良盐碱土提供依据。

1 实验材料与方法

1.1 实验材料

实验土壤取自黑龙江省哈尔滨市松北区对青山镇长发村20 cm表层盐碱土，土壤样品碱化程度接近40%，pH值9.3，全盐含量1.2%，板结严重。

实验脱水污泥取自黑龙江省哈尔滨市某污水处理厂污泥脱水间。脱水污泥含水率为（81.38± 1.03）%，有机质含量为（62.22±2.70）%，pH值为5.89±0.76。总氮（4.19±0.22）%，总磷（1.43± 0.03）%，总钾（0.86±0.12）%，速效氮（2 341.67± 107.34）mg／kg，速效磷（348.22±62.13）mg／kg，速效钾（1 387.55±317.36）mg／kg。污泥重金属含量及形态分布见表1。

表1 脱水污泥中金属含量和形态分布Table 1 The contents and forms distribution of heavy metals in dewatered sludge

1.2 实验装置

实验装置包括土柱，淋滤装置，淋滤液收集装置，供水系统。土柱及淋滤实验装置见图1。

图1 土柱及淋滤实验装置（S1-S5为孵育0、10、20、30、60 d的土柱淋滤液）Fig.1 Experimental apparatus of soil column and leach（S1-S5 represent the leachate on 0、10、20、30、60 d of the incubation time respectively）

土柱为直径10 cm，高80 cm的圆柱型有机玻璃柱，有机玻璃壁厚8 mm，底部为有机玻璃垫片，厚度约8 mm，垫片均匀分布孔径2 mm的小孔，开孔率为15%，可以使土柱中淋滤液顺利向下流出。土柱组成：下部为高度50 cm的原土渗滤层，上部为层高30 cm的改良土壤层；土柱上方设计淋滤装置与之相连接，安装有塑料喷头，使土柱均匀布水；土柱下方设有淋滤液收集装置，由阀门控制，淋滤液由烧杯收集；供水系统由蠕动泵调节。

1.3 实验条件

1.3.1 孵育实验

将脱水污泥和盐碱土等质量完全混合装入土柱上层30 cm的改良土层空间中，以未经改良的盐碱土柱作为对照（CK），柱中土壤堆积比重为1.63 g／cm3，将土壤水分调整至田间最大含水量，并在孵育期内定期浇水，保持土柱中土壤水分始终处于田间最大含水量，温度（25±2）°C，光照周期14 h，相对湿度70% ±2%。研究5个孵育期（0、10、20、30、60 d）后土壤的养分变化和污染物淋滤行为，每个孵育期同时做3个土柱重复，每个孵育期间内不进行淋滤实验。同时考查孵育60 d前后改良土壤中重金属形态的变化。土壤样品的采集采用多点采样法，在每个土柱的表层土壤中采集5个样品，共50 g，并完全混合研磨，通过1 mm（18目）的标准筛，取筛下土壤以四分法缩分，进一步用玛瑙研钵研磨过筛，分别取100目、250目标准筛的筛下物储存在聚丙烯盒中，置于4℃冰箱保存，用于分析速效氮磷钾（18目）、有机质（100目）、总氮磷钾以及重金属（250目）的含量。所有分析3个重复取平均值，并计算标准方差和显著性差异。

1.3.2 淋滤实验

以去离子水模拟降水，考查不同淋滤量的情况下即30 mm（播种季平均降水量）、130 mm（最大暴雨强度）、250 mm（最大月降水量）、500 mm（年平均降水量），各土柱淋滤液中污染物的浓度。不同的淋滤量实验连续进行，即连续淋滤500 mm，从有淋滤液渗出开始，当淋滤液累积30 mm时收集为一个样品L1，更换容器继续收集100 mm的淋滤液记为L2，依照上述方法分别收集后续的 120 mm和250 mm的淋滤液，记为L3和L4。分析L1-L4中TOC、TN、NH4＋-N、TP、Cr、Cu、As、Ni、Pb、Zn的含量，通过依次叠加的方法分别计算淋滤量为30、130、250、500 mm条件下，土柱淋滤液中污染物的含量。

1.4 测试项目与方法

TOC、TN采用总有机碳／总氮分析仪测定（TOCVCPN岛津公司）；NH4＋-N采用纳氏试剂分光光度法测定；淋滤液经NNO3消解处理后，TP、Cr、Cu、As、Ni、Pb、Zn含量采用电感耦合等离子体原子发射光谱仪测定（Optima 5300DV美国Pekin-Elmer）。重金属形态采取BCR4步连续提取法［16］，有机质的测定：重铬酸钾氧化法；总氮：凯氏定氮法；速效氮的测定：碱解—扩散法；速效磷的测定：0.5 mol·L－1碳酸氢钠浸提法；速效钾的测定：中性l mol·L－1醋酸氨浸提法［17］；土壤中总P、K、Cr、Cu、As、Ni、Pb、Zn采用HNO3-HF-HCLO4微波高压消解—电感耦合等离子体发射光谱法测定（Optima 5300DV美国Pekin-Elmer）［18］。

2 实验结果与分析

2.1 孵育时间对改良土壤中基本养分性质的影响

土壤养分为作物生长提供重要的营养元素，脱水污泥的投加对改善盐碱化土壤贫瘠的养分状况具有积极作用（表2）。改良初期（孵育0 d）等质量投加污泥可增加土壤有机质2.5倍，增加土壤总氮4倍、总磷2.4倍、速效氮3.2倍、速效磷11.6倍、速效钾1.2倍，且各指标值均与盐碱土对照组呈显著性差异。随着孵育时间的延长，由于有机物的不断分解，改良土壤中有机质明显降低，尤其是在孵育的前20d降低速率较快；且有机质含量在考察的5个孵育期处理之间差异显著。改良土壤中总氮既包括无机态的氮也包括有机态的氮，而污泥中的氮大部分以有机态存在，由于微生物的矿化作用，有机态的氮不断转化为植物可直接利用的无机态的氮，同时也增加了氮素的可迁移性。因此，随着孵育期的延长，总氮含量略有降低，而速效氮含量明显增加，在孵育期为10 d和20 d的2个处理中，总氮和速效氮的差异不显著。改良土壤中总磷在孵育期内基本保持不变，考察的5个孵育期处理间差异均不显著，速效磷在孵育60 d内略有增加，但孵育期为0、10、20 d处理间的差异不显著。改良土壤中总钾在孵育期内略有降低，孵育期为0、10、20 d处理间的差异不显著，速效钾含量基本不变，考察的5个孵育期处理间差异均不显著。土壤养分含量的变化表明污泥既可以作为氮磷钾营养元素的稳定供给源、也可作为速效氮磷的缓释源。

表2 污泥改良土壤的基本养分性质Table 2 The basic nutrition properties of improved soil with sludge

2.2 孵育时间对改良土壤中重金属形态分布的影响

土壤中重金属的累积通常被视为污泥土地利用过程中的一种安全隐患，由于重金属的有效性不仅与总量有关，且与存在的形态密切相关，因此考查污泥改良后土壤中主要重金属的赋存形态对研究其迁移性和生物有效性意义重大。污泥改良60 d前后土壤中重金属的含量及形态变化见图2。图2表明污泥改良土壤中重金属总量均有一定的升高，Zn元素的增加最为明显，其含量排序依次是Zn、Cr、Ni、Cu、Pb、As；原因是污泥中含有的Zn含量远远高于土壤的背景值，而其余重金属在污泥和土壤中的含量相当。孵育60 d后，土壤中重金属总量均略有降低，其原因是由于孵育期内浇水导致的表层改良土壤中重金属向下迁移和少量淋失。

图2 污泥改良前后土壤中重金属的含量及形态变化Fig.2 Content and form changes of heavy metals in soils around improvement

孵育0 d的改良土壤中Zn主要以残渣态存在，占总量的58.7%；其次是铁锰氧化物结合态、有机物与硫化物结合态，以及可交换与碳酸盐结合态的Zn，分别占总量的17.7%、13.1%和10.7%。孵育60 d后，可交换与碳酸盐结合态和有机物与硫化物结合态的Zn降低较为明显。孵育0 d的改良土壤中Cr和Cu主要以残渣态存在，占总量的87%以上，其次是有机物与硫化物结合态，占总量的10%左右，且随孵育时间变化不明显。Ni和Pb在孵育0 d的改良土壤中残渣态比例分别占总量的54.7%和61.3%，其次是有机物与硫化物结合态。可交换与碳酸盐结合态的Ni和Pb占总量的比例分别为6.75%和16.7%，经过60 d的孵育期后该形态的Ni和Pb已低于检出限，说明改良土壤中Ni和Pb的迁移性有所降低。孵育0 d的改良土壤中As元素的含量最小，且残渣态比例达到总量的75%以上，其次是铁锰氧化物结合态的As，占总量的18.7%，可交换与碳酸盐结合态的As占5%左右。综上可见，重金属在盐碱土中的迁移性较低，但在污泥的土壤改良实践中，仍然要关注可交换与碳酸盐结合态重金属的含量。

2.3 土柱淋滤液中TOC、TN、NH4＋-N、TP的变化

孵育过程对改良土壤中营养物质和重金属具有一定的稳定作用，进而影响了土柱淋滤液中营养元素和重金属的含量。孵育时间和淋滤量对土壤柱淋滤液中TOC、TN、NH4＋-N、TP的影响见图3。

TOC可以综合反映水体受有机物污染的程度，图3（a）表明各淋滤量条件下，孵育0 d土柱渗出液中TOC浓度明显高于对照土柱，随着孵育时间的延长，渗出液中TOC含量显著降低，在经过20 d的孵育期，各淋滤量条件下土壤淋滤液中TOC浓度已接近对照土壤水平，表明脱水污泥中有机污染物经20 d自然降解已经大幅减少，这与表2土壤中有机质的矿化规律相似。同时，淋滤量对土柱渗出液中TOC含量的影响较大，随淋滤量的增加土柱渗出液中TOC浓度降低。淋滤量在30 mm左右，相当于实验地区播种季节平均降雨量，渗出液中TOC浓度较高，在播种季节前20 d施污泥可缓解TOC的污染，但由于降水量较小，对地下水可能造成的影响也较小；淋滤量为130 mm时，相当于经历最大暴雨强度，孵育0 d淋滤液中TOC浓度较高，说明在利用污泥进行土壤改良时应避开暴雨季节。在经历最大月和年平均降水量的情况下，土柱淋滤液中TOC浓度较低，大量有机物在初期淋滤液中被淋出，说明TOC所表征的有机物易由水分运动携带，迁移作用明显。

图3 孵育时间和淋滤量对淋滤液中主要营养物质含量变化的影响Fig.3 Change of major nutrients content in leachate with incubation time and leaching wolume

N是表征土壤肥力的重要物质，对植物生长和微生物的活动均有很大影响；但大量的含N物质进入水体，会导致水体富营养化。N元素在空气，土壤和水中以多种形态存在，其中TN、NH4＋-N是水质监测的重要指标。图3（b）、（c）中可以看出，各土柱淋滤液中，NH4＋-N／TN在35%～50%之间，TN与NH4＋-N的变化趋势总体上保持一致。污泥的施用明显增加了土柱淋滤液中TN、NH4＋-N的含量，随着孵育时间的延长，淋滤液中TN、NH4＋-N的含量近于匀速降低，在孵育期60 d时，各淋滤量条件下土壤淋滤液中TN、NH4＋-N含量与对照土壤柱相近，这与表2中土壤TN的变化规律相似，间接说明在避开雨季60 d以上，利用污泥进行土壤改良对淋滤液中TN、NH4＋-N的含量影响较小。随着淋滤量的增加，土壤淋滤液中TN、NH4＋-N的浓度不断降低，由于土柱系统内含N污染物随淋滤液不断流失，柱内含N污染物总量不断减少，使得淋滤实验后期淋滤液中TN、NH4＋-N的浓度降低。

P不仅是植物生长所必须的重要营养成分，同时也是造成水体富营养化的主要因素之一，TP是水体检测的重要指标。图3（d）表明：各淋滤量条件下，改良土壤淋滤液中TP含量明显高于对照土柱，可见脱水污泥的施用使土壤可淋失的含P物质含量明显增加。经历60 d的孵育期，由脱水污泥带入土壤中的可淋失的含P污染物未见明显减少，这与表2中总磷和速效磷的变化规律相一致。与TOC、TN、NH4＋-N相比，孵育时间对土柱淋滤液中TP含量的影响较小，这与有机物、N、P在土壤中的分解转化规律有关。有机物经矿化作用降解为无机物，含N物质分解后会以N2、NH3等气体逸散，使TOC、TN、NH4＋-N在土壤柱中总体含量降低；而含P物质在土壤中的变化并不能使土壤柱中P元素总量改变。因此，随孵育时间的延长，淋滤液中TP浓度未见明显降低。低于250 mm淋滤量对淋滤液中TP浓度影响不大，而当淋滤量达到500 mm，淋滤液中TP浓度也明显升高，表明长时间的淋滤促进了土柱中含P污染物的进一步淋失。

2.4 土柱淋滤液中重金属含量的变化

通过分析土柱淋滤液中重金属含量随孵育时间和淋滤量的变化，研究土壤改良时间和降水量对施用污泥土壤中重金属迁移行为的影响，见图4。

由图4（a）、（c）、（e）可看出，Cr、As与Pb浓度在淋滤液中的变化趋势相仿。孵育0 d淋滤液中Cr、As与Pb含量明显高于其余各土柱淋滤液，当淋滤量为30 mm时，S1土柱淋滤液中Cr的浓度达到0.153 mg／L，As达到0.188 mg／L，Pb达到0.254 mg／L，分别是对照组（CK）的4.26倍、6.25和6.67倍，表明在脱水污泥改良盐碱化土壤初期如经历降水则淋滤液中Cr、As与Pb污染物含量较高，对水体污染的风险较大。随着淋滤量的增加，淋滤液中Cr、As与Pb的浓度逐渐降低。改良土壤孵育10 d以上，淋滤液中Cr和Pb含量基本稳定，较对照土壤柱未有明显差异，说明较短的孵育时间即可使得污泥中的Cr、Pb在土壤中得到固定。而As的孵育时间需要超过20d，淋滤液中As的含量基本趋于稳定。孵育期超过10 d，随着淋滤量的增加Cr、As与Pb的浓度变化不显著。

图4（b）表明：Cu在各组土柱淋滤液中的浓度随淋滤量的增加而逐渐降低，当淋滤量为30 mm和130 mm时，淋滤液中Cu浓度较高，且含量相近，继续增加淋滤量，淋滤液中Cu含量降低明显，其原因是由于土柱中可迁移形态的Cu含量较低，在低淋滤量时已随淋滤液流出，继续增加淋滤量，淋滤液中Cu的含量降低明显。在各柱之间比较，孵育0 d淋滤液中Cu含量略高于对照组，随着孵育时间的延长，淋滤液中Cu浓度呈现出先降低后增加的趋势，具体表现在分别孵育10、20、30 d后淋滤液中Cu浓度均低于对照和孵育0 d改良土壤淋滤液中Cu的浓度，孵育60 d后的淋滤液中Cu浓度与孵育0 d接近，其原因是由于尽管土壤中可迁移形态的Cu含量极低（包括可交换与碳酸盐结合态和部分铁锰氧化物结合态），但若在孵育0 d进行淋滤实验也会迁移至淋滤液中，但经过10、20、30 d的孵育期这部分易迁移的Cu一方面转化为更稳定的形态而被固定，另一方面可能由于浇水的影响而淋失，导致淋滤液中Cu浓度下降。经过60 d的孵育由于大分子有机物的降解使得与其结合的重金属可能重新释放，进而引起淋滤液中Cu浓度增加。

图4 孵育时间和淋滤量对淋滤液中重金属含量变化的影响Fig.4 Change of heavy metals content in leachate with incubation time and leaching volume

由图4（d）可见，淋滤液中Ni的含量的变化经历了3个阶段，孵育0 d，Ni浓度明显高于其余各组土柱，孵育10 d，20 d，淋滤液中Ni浓度有明显减少；孵育30 d、60 d，淋滤液Ni浓度进一步降低，与CK较为接近。由此可见，脱水污泥改良土壤初期经历降水，Ni大量释放；当改良土壤放置10 d，脱水污泥中Ni有相当一部分被土壤固定，释放量下降明显；当改良土壤放置时间达到30 d，脱水污泥中Ni进一步被土壤固定，淋滤液中Ni浓度已接近背景值。此外，淋滤液中Ni的浓度随淋滤量的增加而增加，当淋滤量低于130 mm时，淋滤液中Ni浓度较低，当淋滤量较高的情况下，淋滤液中Ni含量明显增加，表明较强的淋滤作用可增加Ni元素的迁移活性。

图4（f）表明：施用污泥后土壤淋滤液中Zn含量较CK有明显提高，这是土柱中Zn总量差异的体现。随孵育时间的延长，淋滤液中Zn含量总体呈降低趋势，但在孵育期为20 d时，出现峰值，其原因可能是有机物降解导致的与有机物结合态的Zn大量释放。淋滤液中Zn的浓度随淋滤量的增加变化不明显。与图3（d）的比较可以看出，土壤柱淋滤液中Zn浓度的变化规律与P较为相似。

3 结论

1）施用脱水污泥可有效改善盐碱化土壤的养分状况，且土壤中重金属主要以残渣态存在，重金属迁移的风险较小。

2）施用脱水污泥改良盐碱化土壤可增加淋滤液中TOC、N、P、污染物，以及重金属的含量。但孵育10 d，淋滤液中TOC明显降低，孵育60 d，淋滤液中含N污染物和绝大部分重金属已接近背景值。随着淋滤量的增加，除P和Zn外，淋滤液中污染物浓度均有所降低。

3）研究结果对合理安排污泥改良盐碱土的时机和有效控制施用污泥过程中污染物对水体的影响具有重要的指导意义。

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Leaching behavior of contaminant in saline-alkali soil amended with sludge

MENG Fanyu1，JIANG Junqiu1，ZHAO Qingliang1，2，WANG Kun1，2，LIU Chunfu3，MA Li4，YANG Junchen5，ZHENG Zhen6

（1.School of Municipal and Environmental Engineering，Harbin Institute of Technology，Harbin 150090，China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment，Harbin Institute of Technology，Harbin 150090，China；3.China National Chemical Engineering Co.Ltd.，China Tianchen Engineering Corporation，Tianjin.300400，China；4.Harbin Drainage Limited Liability Company，Harbin 150010，China；5.Suzhou Industrial Park Design and Research Institute Co.，Ltd，Suzhou 215021，China；6.School of Materials Science and Engineering，Harbin Institute of Technology，Harbin 150001，China）

In order to study the leaching behaviors of contaminants in saline-alkali soil amended with dewatered sludge，the changes of nutrients content，heavy metal form distribution and the contents of total organic carbon（TOC），N，P contaminants and heavy metals in leachate were investigated through incubation and leaching experiment.The results show that organic matter，total nitrogen，total phosphorus，available nitrogen，available phosphorus and available potassium in soil amended with sludge are increased by 2.5，4，2.4，3.2，11.6，and 1.2 times respectively after sludge application and incubation for 0 d.With the extension of incubation time，the total content of nutrients decreases and that of available nutrients increases.Form distribution of heavy metals in soil is less affected by sludge amendment；Zn，Ni，and Pb in exchangeable and carbonate combined states decrease after incubation for 60 d.The contents of TOC，total nitrogen（TN），NH4＋-N，Cr，As，Pb，Ni reduce with incubation time.If it rains after incubation period of 60 d，contaminant contents in leachate will be close to the contrast values.

dewatered sludge；saline alkali soil；incubation experiment；leaching experiment；soil nutrients；N，P contaminants；heavy metal

10.3969／j.issn.1006-7043.201311055

X703.5

A

1006-7043（2014）09-1176-07

http：／／www.cnki.net／kcms／detail／23.1390.U.20140826.1641.002.html

2013-11-16. 网络出版时间：2014-08-26.

哈尔滨市科技攻关计划基金资助项目（2010AA4CS024）；国家自然科学基金资助项目（51206036）；中央高校基本科研业务费专项基金资助项目（HIT.NSRIF.201192）.

孟繁宇（1984-），女，博士研究生；姜珺秋（1981-），女，讲师，硕士生导师；赵庆良（1962-），男，教授，博士生导师.

姜珺秋，E-mail：jiangjq_hit＠126.com.