基于未扰动土壤中7Be的量估算其沉降通量的研究

张风宝，张 博，杨明义,*

(1.西北农林科技大学 水土保持研究所 黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室，陕西 杨凌 712100；2.中国科学院水利部 水土保持研究所，陕西 杨凌 712100)

7Be是宇宙射线轰击大气氮、氧靶核而产生的天然放射性核素，半衰期较短(53.3 d)[1]。7Be主要被吸附在亚微米气溶胶颗粒上随大气运动，并通过干湿沉降到达地表[2-4]。7Be沉降通量受纬度、7Be产生速率、平流层和对流层的交换频率、降水量及区域气象条件等因素影响，年际和年内变化较大[5-8]。7Be主要通过湿沉降(降水)到达地表，之后被地表覆盖物和土壤颗粒强烈吸附[9-11]。裸露地面7Be一般分布在0～20 mm的土壤表层，随深度呈指数递减[12-14]。因7Be的产生、运移及在土壤表层剖面中分布特征等特性，近年来被应用于示踪大气运动、空气质量变化、土壤侵蚀及泥沙来源等物质迁移的研究，并取得了大量研究成果[13-19]。

大气中7Be沉降是地表土壤中7Be的唯一来源，了解7Be的沉降特征是利用其进行地表物质迁移示踪的基础。以往的研究大多通过收集单次降雨或一定时段内的雨水，利用化学方法将7Be从雨水中分离出来，然后测定其活度，进而计算雨水中7Be的浓度和其大气沉降通量[5,20]。但这种方法比较复杂、费时费力、成本高，且不易进行大面积监测。因未扰动土壤中7Be的量由7Be沉降通量和7Be衰变量决定，其变化直接反映了7Be沉降通量的变化和时间分布，Walling等[14]基于这一特点，提出下述公式：

cm=(Aref(t=T)-Aref(t=0)exp(-λT))/

(1)

式中：T为研究时段，d；t为时间变量，d；cm为T时段内雨水中7Be的平均浓度，Bq/L；Aref为未扰动土壤中7Be的量，Bq/m2；I为日降雨量，L/m2；λ为7Be的衰变常数。利用式(1)，基于未扰动土壤中7Be的量和日降雨资料，可计算不同采样时段内雨水中7Be平均浓度，进而计算7Be的沉降通量。这一方法试验布设容易、操作简单、样品容易获得，为进行大尺度大范围内7Be沉降特征的研究奠定了基础。

目前，国外对于7Be沉降通量及变化特征的研究报道较多，而针对黄土高原地区的相关研究还鲜有报道，因此该区域内7Be的沉降规律还不清楚，这直接影响7Be示踪技术在该区域内的应用；同时因黄土高原地区地理位置特殊，降尘量大，降雨季节分配不均，对于式(1)的适用性还未进行验证。鉴于此，本文基于未扰动土壤中7Be的量和日降雨数据，估算不同采样时段内雨水中7Be的平均浓度，并与实测雨水中7Be浓度进行对比分析，确认式(1)在黄土高原地区的适用性，进而估算7Be沉降通量，分析其变化特征及主要影响因素，为进一步利用7Be示踪技术研究黄土高原大气运动(如降尘、沙尘来源及空气质量等)和进行黄土高原地表物质迁移过程(如土壤侵蚀、养分流失)的示踪研究奠定基础。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

试验布设在中国科学院水利部水土保持研究所内，位于陕西省杨凌区，关中平原西部，渭河以北，东经107°59′～108°08′，北纬34°14′～34°20′。全区海拔418.0～540.1 m，属于暖温带半湿润季风气候，年平均温度12.9 ℃，极端最高温度42 ℃，最低温度-19.4 ℃，全年无霜期221 d，年均降水量637.6 mm。

1.2 试验布设

在水土保持研究所模拟降雨大厅旁空旷地放置6个1 m×1 m底部带孔土槽(深40 cm)。2010年9月1日装土，装土前先在底部铺纱布，纱布上铺5 cm厚的银沙，银沙上按1.25 g/cm3容重填装15 cm厚的杨凌农耕地土壤，土壤表层刮平，装好后露天水平放置，接收沉降的7Be。试验期间喷打除草剂，使土壤表面保持裸露。2013年3月初，在水土保持研究所黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室大楼楼顶放10个干净的直径约25 cm的塑料桶，用于接收降雨和降尘。楼顶安装自记降雨计测量降雨参数。

1.3 样品的采集与处理

为消除装土对表层土壤中7Be量动态变化的影响(约4个7Be半衰期)，从2011年3月31日开始采样，每月末用10 cm×10 cm×3 cm的采样框在其中的3个土槽上采样，每个土槽采集3个点，混合为1个土样。采样结束后用相同质量的土将采样点填平，并用竹签做记号，采样持续到2012年12月31日。所采集土壤样品在烘箱中烘干(105 ℃)，过1 cm的筛子，称量，装盒待测。

楼顶塑料桶收集单次降雨的雨水，每次降雨结束后，将塑料桶中的雨水集中、称重，并用加入稀盐酸的蒸馏水至少清洗2次塑料桶壁，洗涤液混合到收集的且已称重的雨水中。从2011年3月到12月收集多场降雨雨水，部分降雨因收集的雨水量太少而无法测量。用土柱法分离雨水中7Be，所谓土柱法，是根据土壤强烈吸附7Be且7Be在土壤中一般渗透深度在2 cm之内这一事实而设计。用PVC管制作土柱装置(直径15 cm，高40 cm)，将PVC管从中间划成两半，在下端安装可拆卸的不锈钢带孔钢片，PVC管外安装两道可拆卸钢箍。装土前安装带孔钢片，用钢箍箍紧PVC管，用防水胶带粘住PVC管上的缝隙，在底层带孔钢板上先铺数层纱布，纱布上装5 cm银沙，银沙上面装10 cm过1 mm筛子的不含7Be的杨凌土，压实，容重控制在1.25 g/cm3左右，将收集的雨水样和洗桶的蒸馏水转入下部带调节阀的玻璃瓶中，为防止7Be吸附在瓶壁上，加入少量稀盐酸，将雨水导入PVC管土柱中，调节阀门，控制滴水速率，等雨水样全部被土壤过滤完，用加入少量盐酸的蒸馏水至少洗两次玻璃瓶并同样经土壤过滤，之后将PVC管放入烘箱中烘干(105 ℃)，打开钢箍，用刀片划开胶布，取土柱表层4 cm的土样(4 cm以下经测试不含7Be)磨细，用1 mm筛子过滤，称量，装盒待测。

1.4 7Be测定

用美国ORTEC公司生产的8 192道低本底γ能谱仪，在477.6 keV能谱峰下测定7Be活度，测定时间为86 400 s，用全峰面积法(TPA)计算7Be的比活度。由于7Be没有标准源，通过其他核素的标准源得到能谱仪的探测效率曲线，根据曲线拟合方程得到7Be的探测效率。每个样品的7Be含量均衰变校正到采样时的含量。

2 结果与讨论

2.1 未扰动土壤中7Be量变化特征

2011—2012年不同采样时间未扰动土壤中7Be的量示于图1。由图1知，研究期内不同采样时间未扰动土壤中7Be的量在165～1 001 Bq/m2之间，在雨季，未扰动土壤中7Be的量呈增大趋势，8月或9月份达到最大，之后又减小。未扰动土壤中7Be的量在年内及年际均有较大变异，其变化受降雨在年内及年际分配模式的影响。未扰动土壤中7Be的量由7Be沉降通量和7Be衰变量决定，是衰变后的累积值，时刻处于变化之中，用一个数量上不断变化的值无法直接探讨其与降雨量之间的关系，但如果二者原本存在某种函数关系，则用相同数据转换方法对其进行数据变换后仍然能够保持这种函数关系。然而，因很难监测采样间隔期内每次降雨中7Be的输入量，对未扰动土壤中7Be的量进行衰变校正得到未衰变时的量是非常困难的；相反，对于每次降雨的降雨量很容易观测到。因此为探讨未扰动土壤中7Be量与降雨量的关系，对降雨量数据进行了转换，假定累积雨量和未扰动土壤中7Be的量一样具有衰变特征，即累积雨量也按照53.3 d的半衰期进行衰变计算，得到整个采样期内不同时间衰变累积雨量，结果示于图2。由图2a可见，未扰动土壤中7Be的量和衰变累积雨量之间呈显著的线性相关，衰变累积雨量可解释未扰动土壤中7Be量84%的变异。由图2b可见，采样间隔期内未扰动土壤中7Be量的增量与衰变累积降雨量的增量之间也呈显著的线性相关。该结果一方面说明降雨量是未扰动土壤中7Be量的主要控制因素，证明土壤中7Be主要通过湿沉降到达地表；另一方面在利用7Be示踪地表物质迁移研究时，可通过衰变累积降雨的变化预测未扰动土壤中7Be的量，可大体上验证未扰动土壤采样点(即对照值或背景值采样点)选择的合理性，为提高7Be示踪地表物质迁移的准确性奠定了基础。然而，由于7Be的衰变特性及沉降的随机性，未扰动土壤中7Be量始终是在变化的，不同采样时间未扰动土壤中7Be量的变化特征只是粗略地反映其变化趋势，并不能反映其详细的变化特征。

图1 2011—2012年不同采样时间未扰动土壤中7Be的量

图2 未扰动土壤中7Be的量与衰变累积降雨量(a)及采样间隔期7Be量的增量与衰变累积降雨量增量(b)的关系

2.2 雨水中7Be浓度

图3为2011年不同次降雨雨水中7Be浓度的实测值，图4为雨水中7Be浓度与降雨量之间的关系。由图3可见，不同批次降雨雨水中7Be的浓度变化较大，在0.73～18.11 Bq/L之间，变异系数达0.81。由图4a可见，7Be浓度整体上随降雨量的增大呈明显的递减趋势，这与文献[5，21]的研究结果一致。从时间上看，4～6月份降雨量不算少，但雨水中7Be浓度却较高(图3)。

图3 2011年内不同次降雨雨水中7Be浓度和降雨量的实测值

图4 实测和估算雨水中7Be浓度与降雨量之间的关系

图4b为利用式(1)，基于不同采样时间未扰动土壤中7Be的量和日降雨量估算出的不同采样间隔期内雨水中7Be的平均浓度。图4b显示估算值在1.05～9.69 Bq/L之间，变异系数为0.63。变异性整体上小于实测的单次降雨雨水中7Be浓度。但其变化特征和测定值的变化特征相似，均随降雨量增大而减小，且在冬季和春季时平均浓度较高。利用降雨量加权计算实测单次雨水中7Be的月平均浓度，然后与估算的雨水中7Be月平均浓度进行比较，对两个独立样本进行t检验，结果显示，二者之间无显著差异(P>0.05)。说明基于式(1)，利用未扰动土壤中7Be的量和日降雨资料估算采样时段内雨水中7Be的平均浓度是合理可行的，这也与文献[14]的研究结果一致。

本研究中实测和估算的雨水中7Be浓度的变化范围与西班牙的Cantabria(0.73～5.05 Bq/L)[22]、英国的Chilton and Miford Haven(0.59～2.74 Bq/L)[23]、澳大利亚东南部(0.02～5.9 Bq/L)[20]及荷兰(1.11～5.55 Bq/L)[24]等地的报道值相比略高，与美国的Texas(0.11～24.84 Bq/L)[21]和瑞士的Geneva(0.93～10.45 Bq/L)[5]地区的报道基本一致。但整体而言，本研究的结果稍偏大。究其原因可能与研究区域内有较大的降尘有关，尤其在4—6月份，导致雨水中7Be浓度较高。因在收集雨水过程中及未扰动土壤接收7Be过程中都很难将降尘和雨水直接分开估算，而降尘是由大量的地表层细颗粒物组成，一方面来自地表的细颗粒中含有大量7Be，同时这些细颗粒在大气中经过长距离传输，吸附了空气中大量含7Be的气溶胶，使降尘中7Be含量高，进而导致雨水中7Be浓度升高，尤其在雨量小时，表现更为显著。因此在本研究中，无论是实测还是估算的雨水中7Be浓度，并不代表雨水中真正溶解的7Be2+浓度。事实上7Be是吸附在大气气溶胶上通过降雨的方式降落到地表，根据Be的化学特性，Be2+很难以离子态溶解在水中，因此在国内外相关研究中所测的值均称为雨水中7Be浓度，但并不代表雨水中溶解了相同量的Be2+，Be2+基本被雨水中的固体微颗粒吸附。

除降尘导致雨水中7Be浓度增高外，以下几方面的因素也可导致研究区雨水中7Be浓度增高：1) 研究区处于中纬度地带，春季由于对流层和平流层气体交换加强，可能导致大气中7Be浓度增大[3,25]，称为“春季泄露”现象；2) 研究区内冬春季天气主要受来自于亚洲北部和西伯利亚干冷气团(西伯利亚高压)控制，相关研究显示这种干冷气团中7Be浓度较高，会增大本地大气中7Be的浓度[2,26-28]；3) 因冬春季降雨频率小，单次降雨事件之间的时间间隔长，有利于大气中7Be在降雨之后有足够的时间进行补充，进而使大气中7Be浓度处于较高水平[5]；4) 黄土高原关中地区露水量较大，也会导致部分7Be沉降，这部分7Be在计算过程中被分配到雨水中，可能使单位体积雨水中7Be含量增大。

2.3 7Be 的沉降特征

利用估算的雨水中7Be的平均浓度和单次降雨资料，计算在研究期间研究区内7Be的沉降通量，发现单次降雨7Be沉降通量在0.18～251.72 Bq/m2之间。图5a为研究时段不同月份7Be沉降通量的变化，可见，7Be沉降通量在16.36～742.13 Bq/m2之间，各月之间差异性较大，月均沉降通量为(179.63±166.61) Bq/m2，变异系数为0.97，最大沉降通量一般出现在8月或9月份。图5b为7Be沉降通量的季节变化，可见，7Be沉降通量具有明显的季节变化。从两年的平均值来看，夏季沉降通量大，冬季沉降通量小，春秋季节大体相当。夏季沉降通量占年沉降通量的39.4%，冬季沉降通量约占5.5%，春季和秋季分别占26.7%和28.4%。不同年份7Be沉降通量相差较大，2011年为2 521 Bq/m2，2012年为1 618 Bq/m2。

7Be沉降通量年内及年际变化主要由降雨量及其时间分配所决定，如2011年9月份降雨量(410 mm)是同期月平均降雨量(102 mm)的4倍多，导致2011年秋季7Be沉降通量明显大于夏季，2011年降雨量明显高于2012年，在7Be年沉降通量上也明显反映出来。图6为不同时间尺度下7Be沉降通量与其相对应降雨量的关系。图6显示，二者在不同时间尺度下均呈显著线性正相关，相关系数均大于0.8，这与国外的相关研究结果[6,29-30]较一致。说明研究区内，尽管存在降尘、露水等沉降方式，但湿沉降(降水)仍然是决定7Be沉降通量的主要因素。

图5 2011—2012年7Be月沉降通量(a)和季节沉降通量(b)变化图

图6 7Be沉降通量与单次(a)、月(b)、季节(c)降雨量的关系

表1为世界上具有相似纬度的地区7Be年沉降通量。与表1相比，本研究的7Be沉降通量较大，甚至大于降雨量较高区域的沉降通量，具体原因在前面已经叙述，与影响雨水中7Be浓度增高的原因一致。

表1 世界上相似纬度地区7Be年沉降通量

在利用式(1)计算采样间隔期内雨水中7Be平均浓度的过程中，降尘、露水等沉降方式对计算结果有一定影响，可能会高估雨水中7Be浓度，但对估算研究区7Be沉降通量的影响很小，相反可能使估算结果更为准确，因为国内外在直接利用化学分离方法测定雨水中7Be含量时，大多没有包含通过沙尘和露水等方式沉降的7Be，而是仅考虑了降水。利用式(1)虽将其他形式沉降的7Be都归到降水中，使得雨水中7Be浓度增高，但因考虑了沙尘和露水等沉降方式对于7Be沉降通量的贡献，使得计算区域的7Be沉降通量更准确。

3 结论

本研究基于不同采样时间未扰动土壤中7Be量的变化和日降雨资料，估算了采样时段内雨水中7Be平均浓度，并基于实测值验证其合理性，进而估算研究区7Be沉降通量并分析其变化特征，得到以下主要结论。

1) 未扰动土壤中7Be量在年内及年际均有较大变异，其变化主要受控于降雨量及其时间分布，和衰变累积雨量之间具有显著的线性相关，衰变累积雨量可解释未扰动土壤中7Be量84%的变异。

2) 实测雨水中7Be浓度和估算雨水中7Be平均浓度均随降雨量的增大呈减小趋势，在4～6月份尽管降雨量不少，但因降尘等因素影响，其值较高。实测单次降雨雨水中7Be浓度较估算的采样间隔期雨水中7Be平均浓度的变异性大，但二者之间无显著差异，说明基于未扰动土壤中7Be量估算雨水中7Be平均浓度是合理的。

3)7Be沉降通量在年内和年际均存在较大的变异性。研究期内，月沉降通量变异系数达0.97，8月或9月份沉降通量最大；季节上夏季沉降通量大，冬季的沉降通量小，春秋季节大体相当；年均沉降通量为2 069 Bq/m2。7Be沉降通量变化主要受降雨量及其时间分布控制，不同时间尺度下7Be沉降通量与其相对应降雨量呈显著线性正相关。

在7Be测量过程中得到李雅琦高级实验师的大力帮助，在此表示感谢。

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