基于热效应飞秒激光诱导LiNbO 表面结构的研究

冯　杰，范宗学，单常亮，魏欣芮，吴　琴，杨永佳，周自刚

(西南科技大学 理学院，绵阳 621010)

基于热效应飞秒激光诱导LiNbO表面结构的研究

冯杰，范宗学，单常亮，魏欣芮，吴琴，杨永佳，周自刚*

(西南科技大学 理学院，绵阳 621010)

摘要：为了研究飞秒激光与铌酸锂表面作用过程中热效应对其表面的影响，采用重复频率为25MHz、脉宽为100fs、平均输出功率为500mW的紧聚焦飞秒激光对铌酸锂表面进行刻蚀。通过建立热扩散理论模型，模拟重复频率25MHz的飞秒激光在刻蚀点的温度场分布，并通过电子显微镜对刻蚀点的形貌进行分析，发现刻蚀点从内至外形成了3种大小不同、排列疏密不同的颗粒状结构区域，且中心区域被高温烧蚀并伴有裂缝产生。通过能量色散谱仪对刻蚀点的3种不同结构区域中Nb和O元素的相对含量进行测量，结合刻蚀点的温度场分布、形貌和元素含量进行了分析。结果表明,Nb和O元素在温度场的驱动下向外扩散；两者的相对含量对刻蚀点的表面结构具有极大影响。这一结果对高重频飞秒激光刻蚀铌酸锂物理机制及应用的研究是有帮助的。

关键词：激光光学；表面结构；热效应；铌酸锂；飞秒激光；温度场分布

*通讯联系人。E-mail: zhouzigang1973@163.com

引言

近年来，利用飞秒激光微加工铌酸锂制作光波导[1-2]、光栅[3]、光开关[4]等微光学器件得到了广泛的关注，但是通过飞秒激光改变铌酸锂的折射率来形成这些微光学器件的机理和结构，较为复杂且仍没有公认的解释。飞秒激光与铌酸锂相互作用的过程繁杂，包括多光子电离、雪崩电离、隧道电离等过程[5]，且重复频率不同的飞秒激光对铌酸锂的影响也不一样。针对重复频率的不同，飞秒激光与铌酸锂相互作用的表现主要有两种，取决于飞秒激光脉冲的间隔时间是长或短于热扩散时间，在辐照区域能否形成能量的累积。其中一种是低重复频率飞秒激光和铌酸锂相互作用时不具有明显的热效应[6]，另一种则具有明显的热效应[7]。目前，利用高重复频率飞秒激光与玻璃相互作用时产生的温度场，诱导玻璃材料的元素重新分布，从而改变材料的结构(如烧蚀、致密化)和性质(如折射率)已有相关报道[8-10]，本文中主要是针对铌酸锂材料进行研究。

作者针对高重复频率飞秒激光与铌酸锂相互作用的热效应，建立飞秒激光与铌酸锂相互作用的热扩散模型，模拟不同重复频率的飞秒激光在刻蚀点的温度场分布，并结合刻蚀点的形貌及Nb和O元素的相对含量，研究高重复频率飞秒激光的热效应对刻蚀铌酸锂晶体表面结构变化的影响。

1热扩散模型

1.1　模型建立

由于高重复频率飞秒激光与铌酸锂表面相互作用后，在本实验中作用区域的尺寸(约80μm)远大于激光聚焦光斑的尺寸(约3μm)，故作用区域的形成主要是受飞秒激光和铌酸锂作用过程中热效应的影响，因此通过建立热扩散模型近似模拟作用区域的温度场分布。而由于高重复频率飞秒激光与铌酸锂相互作用后，激光脉冲能量被电子吸收并传递给晶格，在晶体内部扩散、累积形成温度场[11]。因此，假设飞秒激光脉冲能量是一个热源，并用q(x,y,z)表示。由于铌酸锂的尺寸远大于热量扩散范围，故不考虑边界对热扩散的影响。热扩散方程和初始温度分布如下式所示：

(1)

(2)

式中，T是温度，t是热量扩散时间，α是热扩散系数，c是比热容，ρ是铌酸锂的密度，A是激光能量的吸收系数，i是脉冲数目，T(x,y,z,i/f)是在第i个脉冲到达时刻(i/f)的温度分布,δ为与时间相关的函数。当t=i/f时，δ=1;当t≠i/f时，δ=0。由于在铌酸锂晶体中热量从吸收区域扩散出来的时间大约是1μs[12]，所以假设在1μs时间内所有的脉冲能量都是瞬时热源，且温度在1μs时刻达到平衡，并假设每个瞬时热源的直径为3μm，且热量分布服从高斯分布，因此第i个脉冲的热量为：

(3)

式中，q0是单脉冲最大吸收能量值,L为热源边长。当第i个脉冲照射后，在铌酸锂内总热量为:

(4)

联立方程(1)式~(4)式求解，得到温度场分布:

(5)

1.2　温度场分布模拟

根据实验条件,取单个脉冲能量20nJ，激光能量的吸收系数65%，根据(5)式可得不同重复频率飞秒激光照射铌酸锂表面区域的中心(x=y=z=0)的平衡温度曲线,如图1所示。f=25MHz时,飞秒激光在铌酸锂晶体表面的温度分布模拟如图2所示(图中D是测量直径)。

Fig.1　Equilibrium temperature at different repetition rate

Fig.2　Temperature field distribution

由图1可知，激光辐照区域中心的平衡温度随着重复频率的增加而增加，重复频率越高热累积效应越明显。在重复频率为11.8MHz时，辐照区域中心的平衡温度达到铌酸锂的熔点(1240℃)，而25MHz所对应区域中心的平衡温度约为1800℃。

2刻蚀实验

2.1　光路搭建

实验装置如图3所示。飞秒激光采用掺钛宝石振荡器，中心波长为800nm，重复频率f=25MHz，脉冲宽度为100fs，平均输出功率P=500mW，利用格兰棱镜及半波片共同组成能量控制装置，通过800nm的全反镜和40×(数值孔径dNA=0.65)的显微物镜将光束紧聚焦到样品表面，聚焦光斑的直径约为3μm。3维电动平移台由电脑控制，在x轴和y轴上的控制精度为10nm，z轴上为50nm。实验中采用的材料为z方向切割的铌酸锂晶体，尺寸为20mm×5mm×1mm，各个面均已被抛光。通过控制电动平移台的移动，将激光束垂直聚焦到样品表面进行刻蚀。

Fig.3　Experiment setup

2.2　形貌分析

图4为激光辐照铌酸锂表面刻蚀点的电子扫描显微镜(scanning electron microscope,SEM)形貌图。根据图4可观察到刻蚀点从中心向边缘，由3个不同的区域构成，其中，中心圆形区域C的直径为37.4μm，中央环形区域B的直径在37.4μm~67.8μm范围内，边缘环形区域A直径在67.8μm~81.4μm范围内。图5所示为刻蚀点A,B,C 3个区域的局部放大图。从图5中观察可得，区域A,B,C中分别形成了大小、疏密程度不同的颗粒状结构，其中区域C中的颗粒最大且排列稀疏，并且区域C中有黑色的裂缝形成；而区域B中的颗粒大小从中央向边缘逐渐变小且排列密集，但不存在黑色的裂缝；区域A中的颗粒大小最小且排列紧密，同样不存在黑色的裂缝。

Fig.4　Morphology of the etched area

Fig.5　Partial enlarged view of the etched area

根据理论模拟的温度场分布图(见图2)，区域C的边界温度为1074℃，区域B的边界温度为273℃，区域A的边界温度为114℃。由于区域C的温度普遍高于铌酸锂的熔点，导致该区域被高温烧蚀而形成烧蚀区，并伴有裂缝产生，而区域A、区域B的温度不同且远低于铌酸锂熔点，导致在区域A、区域B中形成不同程度的温度沉积区。

2.3　元素含量分析

通过能谱分析仪(energy dispersive spectroscopy,EDS)对刻蚀点A,B,C 3个区域的局部位置进行测量，得到相应区域表面Nb和O的质量分数、原子数分数和原子数比，如表1所示。

Table 1　Relative content of elements at different regions

从表1中可得出，区域C中O和Nb的质量分数都是最低的，区域B中Nb的质量分数最高，而区域A中O的质量分数最高。由于温度场的存在，被飞秒激光强场电离产生的O和Nb离子在温度场梯度力的作用下向外扩散，且由于中心的温度场较周围区域更高，产生的温度场梯度力更大，Nb和O更容易被驱动向外扩散，导致中心区域C中的Nb和O的相对含量比区域A和B低。由于O原子量16小于Nb原子量93，O更容易被力驱动向外扩散，导致C区域的O/Nb原子数比最小，而由于Nb的质量大、体积大，向外扩散的能力小于O向外扩散的能力，从而有部分Nb扩散到区域B中而没有继续向外扩散，导致区域B的O/Nb原子数比低于区域A。

在区域C中O/Nb原子数比最小，且Nb和O的含量也最少，由于Nb原子的半径大于O原子半径，原子与原子之间的缝隙大，且半径大的原子堆积在一起的体积更大，故形成排列稀疏、尺寸较大的颗粒状形貌，且由于区域C内的温度高于铌酸锂的熔点，导致该区域有被烧蚀并伴有裂缝产生的现象。而区域B和区域A的温度小于铌酸锂的熔点，且两区域中Nb和O的含量相近，故形成的结构没有明显的烧蚀，且A和B两个区域也比较相似，但由于区域A中Nb和O的含量更高且O/Nb原子数比更大，故区域A的结构排列更为紧密、颗粒状结构更小。

3结论

随着飞秒激光重复频率的增大，热累积效应越明显，且当单脉冲能量为20nJ、重复频率高于11.8MHz时，激光与铌酸锂作用区域中心的温度高于铌酸锂的熔点；25MHz飞秒激光在铌酸锂表面上刻蚀时，会诱导刻蚀点表面形成3种不同的颗粒状结构区域，中心区域被高温烧蚀并伴有裂缝产生，且刻蚀区域的Nb,O元素在温度场的作用下向外扩散并重新分布；在刻蚀点内Nb和O元素含量越少的区域中，形成的颗粒状结构越稀疏，而O和Nb原子数比越小，形成的颗粒状结构越大。以上结论对高重复频率飞秒激光与铌酸锂相互作用的机理和利用飞秒激光加工铌酸锂微光学器件的研究具有一定的意义。

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Study on surface structure of lithium niobate crystal induced

by femtosecond laser based on thermal effect

FENGJie,FANZongxue,SHANChangliang,WEIXinrui,WUQin,YANGYongjia,ZHOUZigang

(School of Science, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010， China)

Abstract：In order to study thermal effect of femtosecond laser on the surface of LiNbO3crystal, LiNbO3crystal surface was etched by tightly-focused femtosecond laser pulses with repetition rate of 25MHz, pulse duration of 100fs and average output power of 500mW. A theoretical thermal diffusion model was built to simulate the temperature filed distribution of the area etched by laser pulses with repetition rate of 25MHz, and the morphology of the etched area was analyzed by a scanning electron microscope. There were three regions with different sizes and densities from the inside to the outside of the etched area, and the central region was ablated by high temperature and was accompanied with the appearance of cracks. Relative contents of Nb and O at the three regions were measured by using energy dispersive spectroscopy and were analyzed with temperature field distribution and morphology. The result shows that Nb and O elements spread out under the drive of temperature field, and relative contents of Nb and O have an important influence on surface structure of etch area. The results are useful for mechanism research of the interaction between high repetition rate femtosecond laser and LiNbO3crystal.

Key words:laser optics; surface structure; thermal effect; lithium niobate; femtosecond laser; temperature field distribution

收稿日期：2014-08-11；收到修改稿日期：2015-01-17

作者简介：冯杰(1993-)，男，大学本科生，主要从事飞秒激光与物质相互作用及集成光学的相关研究。

基金项目：四川省学术和技术带头人培养基金资助项目(14zd3104；14zd3110)；国家大学生创新创业训练计划资助项目(201310619004)

中图分类号：TN249；TN25

文献标志码：A

doi:10.7510/jgjs.issn.1001-3806.2015.06.029

文章编号：1001-3806(2015)06-0869-04