北京地区多气溶胶遥感参量与PM2.5相关性研究

王家成,朱成杰,朱 勇,陈曙光 (.阜阳师范学院物理与电子工程学院,安徽 阜阳 236037；2.中国科学院通用光学辐射定标与表征重点实验室,安徽 合肥 23003；3.中国科学院安徽光学精密机械研究所,光学遥感中心,安徽 合肥 23003)

PM2.5是指空气动力直径小于 2.5μm 的气溶胶粒子,是导致大气污染,危害人体健康的主要原因.它能够深入人体肺部并渗入到血液中,从而导致呼吸系统和心血管系统疾病,严重的会造成缺血性心脏病和肺癌等[1-3].国内外研究均表明,在所有死亡病因中与 PM2.5相关的病例高达 11%[4-9].另外,Pope等人的间接计算也表明,PM2.5浓度每升高10μg/m3期望寿命就会减少1a左右[8].

PM2.5的实时监测具有重要意义.然而,目前的监测主要采用地基定点测量的方法,监测范围十分有限,如在美国有 1,500多个监测点,但仍与研究和应用需求相差甚远;在我国,PM2.5的定点监测刚刚起步,监测点主要集中在大、中城市,留下了大量的监测盲区,使监测数据不具有广泛的代表性.卫星遥感监测能够弥补这一不足[10].目前卫星遥感能够提供多种气溶胶性质参量[11](如AOD、体积浓度和质量浓度等),他们与PM2.5都有一定的相关性.但现有的研究主要集中于研究 AOD与 PM2.5的相关性上[12-18].同时,由于AOD与气溶胶成分、粒子尺度、含量和形状等多种因素有关,不仅仅反映粒子的质量浓度,并且卫星遥感获取的是整层大气柱内气溶胶大粒子和小粒子的综合信息,而 PM2.5含量则是指近地表直径小于2.5μm的干气溶胶粒子质量浓度(μg/m3),因此需要对气溶胶的垂直分布、相对湿度和粒子尺度等多种因素进行校正.目前的研究主要是对气溶胶的垂直分布和相对湿度进行简单的经验校正,对粒子尺度的校正很少,且也是经验性的[19-25].本文重点研究了多种气溶胶性质参量与 PM2.5的相关性,提出了具有明确物理意义的粒子尺度校正方法,并研究了尺度校正前后多气溶胶参量与 PM2.5的相关性.这些方面的研究对推动 PM2.5遥感监测的实现有一定的参考价值.

1 数据及其校正

1.1 数据概述

本研究以北京地区为对象,采用的数据获取时段为2012年3～9月,PM2.5数据来源于北京市环境保护监测中心的在线数据(http://www.bjmemc.com.cn/),地基遥感数据为AERONET(AErosol RObotic NETwork)气溶胶产品(http://aeronet.gsfc.nasa.gov/),卫星遥感数据采用 了 MODIS (Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)气溶胶产品(http://www.icare.univ-lille1.fr/drupal/archive).

对 PM2.5最基本的监测是测量其质量浓度,即单位体积内PM2.5的质量(μg/m3).北京市PM2.5监测数据首次公布时间是2012年1月21日,监测站位于西城区车公庄,测量方法是微振天平法,即在特殊的热膨胀系数很小的石英锥形管的上端加装滤膜,由锥形管、滤膜和沉积其上的气溶胶粒子形成一个振荡系统,当气样通过滤膜时,气溶胶粒子被截留,滤膜质量变化,导致锥形管的振荡频率产生变化,通过测量锥形管的频率变化,并结合气样流量来计算颗粒物的质量浓度[26].仪器每一小时给出一个数据,由于 PM2.5数据的测量不受天气和时间的影响,可以全天候进行,所以数据非常丰富.

AERONET是一个全球性的气溶胶地基观测网,本研究选择的站点是北京站,仪器安置在中国科学院大气物理研究所的楼顶,其为法国Cimel公司生产的太阳辐射计,能够对太阳直射和天空漫射光进行测量,采用目前的 Version2反演算法不仅能反演得到全部气溶胶粒子的多波段光学厚度,大、小气模式溶胶的光学厚度,以及单次散射反照率等光学性质参量;还能得到体积浓度,复折射实数和粒子尺度分布等微物理性质参量.其中的光学厚度和体积浓度与 PM2.5含量有关.而其他的一些参量可以用于对光学厚度和体积浓度进行粒子尺度校正.与 PM2.5的测量不同,AERONET的测量必须在白天、晴空的条件下进行,而且还需要根据一定的标准对数据进行分类筛选,相应地产生三个等级的数据产品,即L1,L1.5和L2.0.本研究采用L2.0数据,它是具有质量保证的数据,但数据量较少.AERONET北京站与PM2.5监测站的直线距离大约为3km左右,在此范围内气溶胶可视为均一的,因此 AERONET数据与 PM2.5数据在空间上是匹配的[27].两种数据在时间上的匹配可以采用以下方法,即以AERONET数据测量的时刻为基准,将该时刻前后1h内的PM2.5数据进行平均作为匹配数据.只有满足上述时空匹配的数据才被用于相关性研究,相匹配的数据共31对.

MODIS是美国对地观测系统卫星 Terra和Aqua上搭载的中分辨率成像光谱仪,白天过境时间分别为每天地方时10:30和13:30左右,因此一天可以获取两次数据.近期发布了 MODIS的C6(Collection 6)版产品数据(本研究采用的即为该版数据),相对于早期版本,新产品的获取在仪器定标、云检测、查找表的结构、辐射传输的计算以及吸收气体校正等诸多方面都进行了修改.对陆地产品的验证结果表明,新产品与AERONET的相关系数为 0.86,落在误差限内的反演占69.40%.而C5的这两个指标分别是0.84和 69.18%.虽然改进不大,但新版数据在干旱地区气溶胶光学厚度平均下降了约 0.04,在植被覆盖较好的地区则有所增加[11].在 MODIS诸多的陆地气溶胶产品中与PM2.5相关的主要为气溶胶的质量浓度和各波段的光学厚度.尽管 MODIS的1B级产品有250m,500m和1000m的分辨率,但气溶胶产品的分辨率主要为 10km.Ichoku等[27]的研究结果表明,气溶胶产品在 50km×50km的范围内可以视为均一的.因此,将以PM2.5监测站为中心的50km×50km范围内的卫星数据进行空间平均即可实现PM2.5数据与MODIS数据的空间匹配.将卫星过顶时刻前后1h范围内的PM2.5数据进行时间平均即可实现 PM2.5数据与卫星数据的时间匹配[28].满足上述时空匹配的数据共70对,它们将被用于相关性研究.

1.2 粒子尺度校正

PM2.5含量是指直径小于 2.5μm 气溶胶粒子的质量浓度,而遥感获取的气溶胶性质参量则包含了大、小模式气溶胶粒子的共同贡献,这种情况可能会影响到 PM2.5含量与气溶胶性质参量间的相关性.因此我们对气溶胶性质参量进行粒子尺度校正,即将全部气溶胶粒子的性质参量校正为直径小于2.5μm粒子的性质参量.下面讨论对气溶胶光学厚度和体积浓度的校正方法.

研究表明对数正态分布模型能够较好地描述气溶胶粒子的尺度分布[29-32],已在气溶胶遥感中得到广泛应用,气溶胶的尺度分布包括了体积尺度分布和粒子数尺度分布.体积尺度分布可以表示为:

式中:V0表示单位面积大气柱内气溶胶粒子的体积;rv是粒子的体积分布中值半径;σ是体积分布中值半径标准偏差的自然对数.粒子数尺度分布,可表示为:

式中:N0表示单位面积大气柱内气溶胶粒子的数目;rn是粒子的数分布中值半径;σ在这两种分布函数中具有相同值.实际的气溶胶粒子尺度分布可以用大粒子模式和小粒子模式的对数正态分布的叠加来描述,即:

图1 北京地区AERONET气溶胶粒子尺度反演实例Fig.1 An example of AERONET aerosol size distribution in Beijing

AERONET的气溶胶粒子尺度分布以体积尺度分布描述,反演产品给出了半径在0.05～15μm范围内22个等自然对数半径点上的dV( r) /dln r值,图1给出了北京地区气溶胶粒子尺度分布的一个反演结果实例.因此直径小于2.5μm 的气溶胶粒子的体积浓度可以通过式(4)计算,从而实现对体积浓度的校正.

气溶胶光学厚度是粒子尺度分布、折射指数和边界层高度等的综合反映,定义为:

式中:βext(λ,z)为消光系数,定义为:

式中:σext(λ,z, r )消光截面.由此可见,在已知气溶胶粒子尺度分布和折射指数的前提下,利用米散射理论即可计算出一定尺度范围内的气溶胶光学厚度,从而实现气溶胶光学厚度的尺度校正,具体如下.

AERONET的气溶胶粒子尺度分布参数用体积尺度分布(dV( r) /dln r)表示,而计算光学厚度时需要粒子数尺度分布,即dN( r)/dln r,可用式(7)转换得到.

需要指出的是,AERONET的气溶胶粒子尺度分布是整层大气柱内粒子贡献的结果,即并非某一高度处的尺度分布,而是不同高度粒子尺度分布沿高度的积分,因此直径小于2.5μm的粒子的气溶胶光学厚度可以表示为:

式中:dV( r)/dln r为AERONET反演得到的气溶胶粒子尺度分布;Qext(λ,r)为消光效率因子,可利用 A ERONET的粒子尺度和折射指数根据Mie散射理论求得;进行数值计算时,须将粒子半径在0到1.25μm范围内进行等间隔划分,ri为第i个间隔点处的半径,Δri=rr+1−ri.利用(8)式即可得到直径在2.5μm以下气溶胶粒子的光学厚度,从而实现对气溶胶光学厚度的粒子尺度校正.

2 相关性分析

图2 AERONET总气溶胶光学厚度与PM2.5的关系Fig.2 The correlation between AERONET total aerosol optical depth and PM2.5

图2给出了AERONET各波段总气溶胶光学厚度与PM2.5含量的相关性.由图可见,二者相关性较为明显,且相关性随波长的增加而下降.这是因为气溶胶光学厚度主要反映粒子的散射和吸收特性,随着波长的增加,对小粒子散射的敏感性降低,而对大粒子散射的敏感性增加,即较长波段的气溶胶光学厚度受大粒子(如直径大于 2.5μm 的大粒子)的影响较大,从而导致长波段气溶胶光学厚度与 PM2.5的相关性下降.由此可知,当对长波段的气溶胶光学厚度进行尺度校正后其与 PM2.5的相关性将得到改善.关于对粒子尺度的校正,国际上也有一些研究[23,33-34],如研究 MODIS反演的小模式气溶胶光学厚度与 PM2.5的关系,但结果不理想,这是因为MODIS的小模式粒子直径上限与2.5μm相差较大;另外其反演的小模式信息在复杂下垫面(如城市地区)时不稳定.图 3给出了北京地区AERONET的小模式气溶胶光学厚度与 PM2.5的关系,由图可见,相关性可以达到 0.6以上,但相比于全部气溶胶光学厚度与 PM2.5的关系,相关性反而变差了.这也说明采用小模式气溶胶光学厚度并不能提升 AOD与 PM2.5的相关性.这是因为AERONET小模式气溶胶粒子上限半径在 0.439～0.992μm 间变化,出现最多的是0.75μm,其对应的直径为1.5μm,与2.5μm相差甚远,起不到校正的作用.图 4为采用本文提出的校正方法得到的结果.由图可见,校正后 1.02μm波段的气溶胶光学厚度与 PM2.5的相关性明显增加,在 0.87μm 波段结果也略有改善.这是因为长波段受大粒子影响较大的原因.但短波段(如 0.44μm 波段)的相关系数反而下降,其原因可能是因为北京地区气溶胶在该波段具有较强的吸收性所致.因为气溶胶的光学厚度决定于粒子的散射和吸收等多个方面的因素,其中散射与粒子的尺度和形状有关,而吸收则与粒子的成分有关,与粒子的尺度没有关系,进行尺度校正后使吸收的影响变得更加明显,由此导致校正结果不理想.

图3 AERONET小模式气溶胶光学厚度与PM2.5的关系Fig.3 The correlation between AERONET fine mode aerosol optical depth and PM2.5

图4 经过粒子尺度校正后的AERONET气溶胶光学厚度与PM2.5浓度的关系Fig.4 The correlation between AERONET aerosol optical depth and PM2.5 after particle size correction

图5 气溶胶体积浓度与PM2.5的关系Fig.5 The correlation between AERONET volume concentration and PM2.5 concentration

图5中的左图给出了AERONET的总气溶胶体积浓度与 PM2.5的关系.两者的相关系数大约为0.58,低于光学厚度与PM2.5的相关性.但经过粒子尺度校正后,相关性显著提高,相关系数达到 0.801.这表明,相对于光学厚度尺度校正的效果,对体积浓度进行尺度校正后效果改善更为明显.原因有两个,一是因为大粒子对光学厚度的贡献较小,因而对光学厚度与 PM2.5的相关性影响也偏小;但大粒子对体积浓度的贡献较大,因而对体积浓度进行尺度校正后,去除了大粒子的影响,产生了明显的效果.二是因为,尽管从理论上看,即使不考虑气溶胶和相对湿度垂直分布的影响, PM2.5与气溶胶光学厚度的关系也较为间接,受多种因素的制约,如粒子尺度、形状和吸收性等,而 PM2.5与体积浓度仅与粒子尺度和密度有关,关系更为直接,相关性应该更好.但经过粒子尺度校正后,体积浓度与 PM2.5的相关性和气溶胶光学厚度与 PM2.5的相关性相当,这是因为气溶胶光学厚度的反演精度较高,绝对误差在0.01～ 0.02之间,而体积浓度的相对误差则达到 10%,如果能够提高体积浓度的反演精度,它将是遥感监测PM2.5的较好的参量.需要指出的是,Boyouk等[23]研究了利用 AERONET的小模式气溶胶体积浓度来估计 PM2.5的效果,发现结果没有改善,其主要原因之一就是没有进行粒子尺度校正,因为大粒子对体积浓度的影响比对光学厚度的影响更大.综合所述,经过粒子尺度校正的 0.87μm 波段的光学厚度与PM2.5的相关性最高.

图6给出了 MODIS气溶胶光学厚度与PM2.5之间的关系.由图 6 可见,二者相关性也比较明显,相关系数均在0.63以上.但相比地基遥感与 P M2.5的相关性,卫星遥感的结果略差一些.原因主要在于卫星遥感的精度较低,其误差范围大约为 ± 0.05 ± 0.15τAE,其中τAE为AERONET的气溶胶光学厚度,由此式可见,气溶胶光学厚度越大,绝对误差就越大,这必然会对气溶胶光学厚度与PM2.5的相关性产生明显的影响.图 7 为 M ODIS的气溶胶质量浓度与 PM2.5的相关性,相关系数为0.62左右,结果比采用光学厚度要差一些.原因之一可能在于陆地气溶胶成分复杂,且时空变化较快,而反演算法中将陆地气溶胶的密度统一视为 1g/cm3,从而导致一定的反演误差所致[35].综上所述,要实现利用卫星遥感监测 PM2.5必须提高反演精度,并且反演出更多的气溶胶信息,为进行各种校正提供可靠的数据支持.

图6 MODIS气溶胶光学厚度与PM2.5浓度的关系Fig.6 The correlation between MODIS aerosol optical depth and PM2.5 concentration

AERONET给出的气溶胶信息量非常大,包括了多波段大、小模式气溶胶的散射、吸收和消光光学厚度,单次散射反照率,粒子尺度分布,折射指数,模型参数等等.使得粒子尺度校正有丰富、可靠的数据支持.相比较而言,目前卫星遥感给出的气溶胶粒子尺度信息量很少,主要是小粒子气溶胶光学厚度,因此很难利用上述方法进行粒子尺度校正.可喜的是,基于卫星多源数据反演气溶胶微物理性质的研究已经取得了一定的进展(目前暂没有产品发布)[36],从其反演的微物理性质参量出发,可以直接利用本研究的方法进行粒子尺度校正,因此本研究提出的方法是一个必要的前期积累.另外,是否需要尺度校正主要取决于气溶胶类型,当气溶胶中大粒子占主要成分时,不进行尺度校正将产生较大的偏差.因此,就目前卫星遥感气溶胶所采用的波段而言,各波段气溶胶光学厚度都有尺度校正的必要性.

除了粒子尺度会影响气溶胶参量与 PM2.5的关系外,还有一些因素需要考虑,如混合层高度和大气的相对湿度.关于混合层高度的影响,Van Donkelaar等[10]的研究指出,混合层高度是影响气溶胶光学厚度和 PM2.5之间关系的重要因素,考虑这一因素可以将相关系数从 0.36～0.37提高至0.58～0.69.Boyouk等[23]利用雷达信号获取混合层高度,然后利用这些数据对气溶胶光学厚度进行校正,结果表明气溶胶光学厚度和 PM2.5间的相关性得到明显提升.国内学者的研究结果也表明,考虑气溶胶的垂直分布特征后,相关系数可以从0.35提高到 0.56[22].然而一些研究却给出了不一致的结论,如Schaap等[37]对荷兰Cabauw地区进行了研究,他们利用雷达获取混合层高度,并用其进行气溶胶垂直分布校正,结果表明气溶胶光学厚度和PM2.5间的相关性对混合层高度并不敏感; Tian等[20]利用GEOS-4混合层高度数据进行气溶胶光学厚度校正,结果也显示相关性并未得到改善.

图7 MODIS质量浓度与PM2.5浓度的关系Fig.7 The correlation between MODIS mass concentration and PM2.5 concentration

关于大气相对湿度的影响,有研究结果表明,当对气溶胶光学厚度进行相对湿度校正后气溶胶光学厚度和PM2.5间的相关系数从0.35增加到0.66[22].Tian等对加拿大Ontario地区的研究也表明相对湿度对遥感监测 PM2.5有明显的影响.但国内学者Guo等[21]对我国东部地区的研究表明,相对湿度对遥感监测 PM2.5没有明显的影响,不是主要的影响因素, Liu等[24]的研究,以及Barnaba等[38]的研究也给出了类似的结论.

之所以出现上述矛盾结果,是因为这样的校正必须有气溶胶和相对湿度垂直分布的详细信息.根据这些信息进行校正,获取近地表干气溶胶粒子参数,才能保证校正效果的提高.但由于目前没有垂直分布的详细信息,所以只能进行粗略的校正,由此导致的结果有两种:如果该区域气溶胶和相对湿度的垂直分布比较有规律或者比较均匀,那么校正会提升效果;否则无效.所以,在不能获取气溶胶和湿度垂直分布详细信息的情况下对这两个影响因素校正的意义不大.

3 结论

3.1 多种气溶胶遥感参量如气溶胶光学厚度、体积浓度和质量浓度等均与PM2.5存在一定的相关性.校正后 AERONET的体积浓度与 PM2.5的相关系数为 0.801,0.87μm 波段的光学厚度与PM2.5的相关系数最高,为0.807; MODIS质量浓度与PM2.5的相关系数为0.619,0.47μm波段的光学厚度与PM2.5的相关系数最高,为0.652.

3.2 相比于卫星遥感参量,地基遥感参量与PM2.5的相关性更好.如AERONET在0.675μm波段的光学厚度与 PM2.5的相关系数为 0.796,而MODIS在相似波段(0.66μm)的光学厚度与PM2.5的相关系数为0.638.

3.3 各波段总气溶胶光学厚度与PM2.5的相关性随波长的增加而减小.AERONET在 4个波段(0.44,0.675,0.87和1.02μm)的总光学厚度与PM2.5的相关系数分别为0.803,0.796,0.741和0.698.

3.4 经粒子尺度校正后,气溶胶的体积浓度和长波段的气溶胶光学厚度与PM2.5的相关性明显增加.AERONET的体积浓度与PM2.5的相关系数校正后从0.58增加到0.801,而0.87μm波段的光学厚度与PM2.5的相关系数校正后从0.741增加到0.803.

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