渤海湾盆地东濮凹陷胡古2井天然气地球化学特征与成因

倪春华，包建平，周小进，许书堂，徐良发，徐田武，苏颂臣

(1.长江大学 地球环境与水资源学院，武汉　430100； 2.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，

江苏 无锡　214126； 3.中国石化 中原油田分公司 勘探开发科学研究院，郑州　450018)



渤海湾盆地东濮凹陷胡古2井天然气地球化学特征与成因

倪春华1,2，包建平1，周小进2，许书堂3，徐良发2，徐田武3，苏颂臣3

(1.长江大学 地球环境与水资源学院，武汉430100； 2.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，

江苏 无锡214126； 3.中国石化 中原油田分公司 勘探开发科学研究院，郑州450018)

摘要：东濮凹陷是中国东部地区典型的富含油气盆地，经过数十年的勘探已相继发现了一批油气田，近期在胡状集潜山钻探的胡古2井于二叠系上石盒子组、石千峰组试获工业气流。通过对胡古2井二叠系天然气地球化学特征的系统研究，同时结合区域地质背景资料，综合分析了其成因类型及来源。研究表明，该天然气烃类气体组成以甲烷为主，重烃气含量较低，干燥系数为0.977~0.985，属于干气；甲烷、乙烷、丙烷碳同位素值分别为-28.70‰~-28.40‰，-16.00‰~-14.50‰，-19.00‰~-15.70‰，且乙烷、丙烷碳同位素发生倒转，主要是由同源不同期的天然气混合所导致。胡古2井二叠系天然气属于煤成气，来自于石炭—二叠系煤系烃源岩，且喜马拉雅期高演化阶段生成的干酪根裂解气占主体。

关键词：煤成气；干酪根裂解气；上古生界；深层勘探；东濮凹陷；渤海湾盆地

东濮凹陷是我国为数不多的既富油又富气的盆地之一[1-5]，据全国三次资评数据，东濮凹陷石油和天然气资源量分别为12.37×108t和3 675×108m3，探明储量分别为5.93×108t和1 365×108m3，已相继发现了文明寨、马寨、庆祖集、马厂等油田和文23、户部寨、白庙、桥口等气田。胡古2井构造上位于东濮凹陷西部斜坡带胡状集二台阶低位潜山，该井于二叠系石千峰组(P3sh)4 572.6~4 605.6 m井段、上石盒子组(P2s)4 748.4~4 767.1 m井段压裂作业后分别试获工业气流，预计天然气控制储量可达105×108m3，这一发现标志着西部潜山带勘探取得了重要突破。本文通过对胡古2井二叠系天然气组分、轻烃、碳氢同位素组成和稀有气体同位素等测试，并结合前人的相关研究成果及区域地质背景资料，分析其地球化学特征，探讨其成因及来源。

1地质背景

东濮凹陷位于渤海湾盆地临清坳陷东南部，地理上横跨鲁西南和豫东北，是发育于华北古生界地台之上的中新生界断陷盆地，勘探面积为5 300 km2[1]；其东以兰聊断裂与鲁西南隆起相邻，西以长垣断裂与内黄隆起为界，南以兰考凸起与中牟凹陷相隔，北以马陵断裂与莘县凹陷接壤，总体具有“两洼一隆一斜坡”的构造格局特点[6](图1)，平面上呈NE向展布。东濮凹陷主要发育古近系(沙一段、沙三段)、上古生界(太原组、山西组)2大套烃源岩层系，以古近系(沙三段、沙四段)为主要储层，沙一段、沙三段盐岩则为区域性优质盖层，纵向上形成多套有利的生储盖组合，目前已发现多个油气田，且大多集中分布于中央隆起构造带，含油气层位主要为古近系沙三段、沙四段[7-10]。

图1　渤海湾盆地东濮凹陷构造纲要

2分析方法

本次研究利用双阀门高压钢瓶进行天然气样品的采集，天然气组分和碳氢同位素组成及稀有气体同位素的分析测试工作均由中国石化油气成藏重点实验室完成。其中天然气组分分析应用布鲁克3800型气相色谱仪；碳同位素分析采用MAT-253稳定同位素质谱仪，分析精度为±0.15‰，标准为VPDB(下同)；氢同位素分析采用Delta V型同位素质谱仪，分析精度为±3‰，标准为VSMOW(下同)；稀有气体同位素分析则采用Noblesse型稀有气体同位素质谱仪。测试结果如表1所示。

3天然气地球化学特征

3.1组分特征

胡古2井二叠系天然气组分测试结果表明，该天然气以烃类气体为主，其中甲烷含量占绝对优势，介于90.88%~91.74%，而重烃气含量介于1.36%~2.16%，天然气干燥系数(C1/C1-5)为0.977~0.985，这与文留构造上的文古2井二叠系石千峰组(3 813.5~3 834.3 m)天然气干燥系数(0.968)较为接近[6]，均表现为干气特征。非烃类气体中，以CO2和N2为主，两者含量分别介于5.32%~6.18%和0.64%~1.57%(表1)。

3.2碳同位素特征

胡古2井二叠系天然气的烷烃气碳同位素总体偏重，尤其是乙烷碳同位素。甲烷碳同位素δ13C1值介于-28.70‰~-28.40‰，乙烷碳同位素δ13C2值介于-16.00‰~-14.50‰，丙烷碳同位素δ13C3值介于-19.00‰~-15.90‰(表1)，对比该地区前期已发现的天然气碳同位素特征认为，与文古2井、文23井天然气较为接近，而与濮城地区濮35井天然气相差较大[11]，反映出两者在原始生烃母质方面存在差异性。生烃模拟实验与勘探实践均已揭示，成因相对单一的有机成因气碳同位素序列通常呈现正序特征(δ13C1<δ13C2<δ13C3)，而胡古2井二叠系天然气碳同位素呈现δ13C1<δ13C2>δ13C3(图2)，即发生了乙烷和丙烷碳同位素的局部倒转。国外学者[12]认为这种类型的碳同位素倒转现象很少见，而戴金星等[13-14]研究后发现此类倒转则是鄂尔多斯盆地苏里格气田的主要特征。至于胡古2井乙烷、丙烷碳同位素发生倒转的原因，将在下文分析天然气成因时一并进行探讨。

表1　渤海湾盆地东濮凹陷胡古2井天然气组分和碳、氢同位素及稀有气体同位素组成

前文已述，胡古2井二叠系石千峰组、上石盒子组碎屑岩储层产出的天然气中均检测出一定含量的CO2气体，且CO2的碳同位素分布于-16.50‰~-15.10‰之间。根据不同成因CO2碳同位素与其含量关系的判别图版[15-16]，认为该CO2为有机成因(图3)，且可能来自于上古生界石炭—二叠系煤系烃源岩的二次生烃。

图2　渤海湾盆地东濮凹陷胡古2井

图3　渤海湾盆地东濮凹陷胡古2井

3.3氢同位素特征

天然气氢同位素的研究对象主要包括游离氢和烷烃气，且目前国内外以有机成因烷烃气的研究程度相对较高。有机热成因烷烃气的氢同位素组成主要受烃源岩沉积环境和成熟度的影响，而且最主要是受到沉积环境的影响[17-18]，如发育于海陆交互相半咸水环境的烃源岩所生成的甲烷氢同位素大于-190‰[19]。胡古2井二叠系石千峰组和上石盒子组天然气甲烷氢同位素分别为-149‰和-163‰，据此判断其气源岩应发育于海陆交互相的半咸水环境。Schoell[20]研究指出天然气的氢同位素随着烃源岩成熟度的增加而变重，如湿气或原油伴生气甲烷的氢同位素在-260‰~-150‰，而干气的甲烷氢同位素在-180‰~-130‰，表现为随气体干燥系数的增大而变重，这一结论与胡古2井二叠系天然气的氢同位素特征是吻合的。

3.4氩同位素特征

氩气是一种惰性气体，由于其具有稳定的化学性质，几乎不与其他物质发生化学反应，因而氩同位素成为气源对比的重要手段之一，其原理为气源岩的地质年代越老，Ar40含量越高,Ar40/ Ar36比值越大,据此可根据天然气的Ar40/ Ar36比值推测其可能的烃源岩。许化政等[21]对东濮凹陷文留构造不同成因天然气的Ar40/ Ar36比值进行了统计，结果显示产于盐下沙四段、来源于石炭—二叠系的天然气Ar40/ Ar36比值为1 175~1 286，而产于盐上、与第三系共生油型气的Ar40/ Ar36比值为343~612，即说明气源不同的天然气Ar40/ Ar36比值分布范围差异较大。由表1所示，胡古2井二叠系天然气具有较大的Ar40/ Ar36比值，样品测试结果为747~3 270，反映其可能来源于石炭—二叠系煤系烃源岩。

4天然气成因类型

国内外学者将天然气的成因类型划分为有机成因气、无机成因气和混合成因气三大类，由于天然气勘探发现以有机成因气为主，故针对有机成因气的相关研究更为深入，对其成因类型又进行了细分，如根据热演化程度划分为生物气、热解气和裂解气，根据气源岩母质类型划分为煤成气和油型气。目前，对于天然气成因类型的研究，主要是通过天然气组分、烷烃气碳氢同位素、轻烃组成、稀有气体同位素等指标，同时结合实际地质背景资料综合分析后进行判识[21-24]。笔者将在上文天然气地球化学特征分析的基础上，利用天然气成因判别图版，并结合东濮凹陷已有的研究成果，综合分析胡古2井二叠系天然气的成因，并探讨其来源。

在天然气成因类型判别的各类指标中，烷烃气碳同位素是最为有效的，因此应用也更为广泛。研究表明，烷烃气碳同位素的影响因素主要包括原始母质类型和成熟度。据此，根据不同成因类型天然气甲烷、乙烷、丙烷碳同位素的判别标准[16]，认为胡古2井二叠系天然气属于典型的煤成气。值得注意的是，本次测试结果显示该天然气的乙烷碳同位素大于-20‰，而东濮凹陷已发现的及国内主要煤成气田的乙烷碳同位素一般小于-20‰[14]，如何解释这一现象呢？刘文汇等[25]通过煤岩的热模拟实验发现，模拟气体的甲烷、乙烷碳同位素均随热演化程度的增高而变重，且当Ro达到2.30%左右，乙烷碳同位素值大于-20‰，这一认识与东濮凹陷石炭—二叠系烃源岩总体处于高成熟—过成熟的热演化背景相吻合[26]。胡国艺等通过热模拟实验揭示Ro=2.30%为腐殖型干酪根裂解气的主生气窗[27]。

戴金星等利用Whiticar建立的δ13C1-C1/C2+3鉴别图[28]确定了国内储量达到1 000×108m3以上大气田烷烃气的气源[29]，取得较好的应用效果。笔者利用此图版分析胡古2井二叠系天然气的气源，结果显示其来自于母质类型为Ⅲ型干酪根的烃源岩(图4)。结合区域地质资料分析，东濮凹陷上古生界煤系烃源岩横向分布稳定且厚度较大，其中暗色泥岩厚度为120~180 m，煤岩厚度10~20 m，纵向上以太原组、山西组有机质丰度较高，腐殖型(Ⅲ型)干酪根为主，这为煤成气的大量生成奠定了良好的物质基础。

图4　渤海湾盆地东濮凹陷胡古2井

轻烃蕴藏着丰富的地球化学信息，利用轻烃地球化学指标可进行天然气成因类型的划分，常用的指标包括甲基环己烷指数、C6-7支链烷烃含量等。胡国艺等[30]研究后认为，C7轻烃正己烷、甲基环己烷、二甲基环戊烷相对含量和C5-7正构烷烃、C5-7异构烷烃、C5-7环烷烃相对含量这两组指标具有较好的应用效果。如图5所示，在C5-7正构烷烃、C5-7异构烷烃、C5-7环烷烃组成三角图上，胡古2井二叠系天然气落在煤成气范围内。

国内外学者根据烷烃气单体碳同位素与成熟度的相关性建立了一系列方程式[19,31-33]，值得注意的是，该方法的研究对象主要为单一来源、单期成藏的天然气，而对于多期成藏的天然气，计算结果可能存在较大误差，但在尚无更好办法的情况下，大致可以采用该方法来进行天然气成熟度的分析。因此，笔者尝试利用甲烷碳同位素与成熟度的关系方程式计算了胡古2井二叠系天然气的等效Ro。结果表明，若为油型气，Ro=3.23%~7.36%；反之，若为煤成气，Ro主体处于1.32%~2.61%之间，为高成熟—过成熟演化阶段，这与西部洼陷上古生界煤系地层的现今埋深4 500~6 500 m、Ro=1.30%~3.20%相吻合[6]；而基于油型气所计算的Ro值显然与实际地质演化背景大相径庭。因此，天然气成熟度的分析结果也进一步佐证了该天然气属于煤成气成因的判识。

戴金星等[14]基于大量的研究实例总结了烷烃气碳同位素发生倒转的主要成因包括以下4种：(1)有机成因烷烃气和无机烷烃气的混合；(2)煤成气和油型气的混合；(3)同型不同源气或同源不同期气的混合；(4)天然气的某一或某些组分被细菌氧化。下文将结合东濮凹陷的地质背景资料，探讨胡古2井二叠系天然气碳同位素发生倒转的可能原因。通常认为有机成因烷烃气与壳源氦相伴生，而无机成因烷烃气则与幔源氦伴生，且可根据R/Ra值对其进行划分，一般壳源氦的R/Ra值为0.01~0.10[34-35]。胡古2井二叠系天然气R/Ra值为0.075~0.079，据此判断其为与壳源氦相伴生的有机成因烷烃气，说明碳同位素倒转不是有机成因气和无机成因气的混合所致。根据对天然气地球化学特征及其成因类型的综合分析，判别其具煤成气特征，表明烷烃气碳同位素倒转不是煤成气和油型气的混合所造成。另外，细菌一般在80 ℃以下才具有活性，而胡古2井二叠系气层的埋深均超过4 500 m，地层温度远高于80 ℃，细菌不具备起码的生存前提，故倒转不是细菌氧化某烷烃气组分而引起的。胡古2井二叠系天然气主要来自石炭—二叠系煤系烃源岩(主体为腐殖型干酪根)，而此类烃源岩在生烃过程中是长期生气的全天候气源岩[36]，且具有很高的排气效率而成为常规天然气和致密砂岩气的主要气源[37]。根据热演化史与生烃期次的研究认为，东濮凹陷石炭—二叠系经历了包括印支期、喜马拉雅期2次主要生烃过程[38]，且喜马拉雅期高成熟—过成熟阶段仍具有较大的干酪根裂解气生成潜力[39]。因此，综上所述，胡古2井二叠系天然气中烷烃气碳同位素倒转可能是不同时期生成的煤成气混合所致。

图5　渤海湾盆地东濮凹陷胡古2井二叠系天然气

5结论

(1)东濮凹陷胡古2井二叠系天然气甲烷含量为90.88%~91.74%，重烃气含量介于1.36%~2.16%，干燥系数为0.977~0.985，非烃气体CO2和N2含量分别介于5.32%~6.18%和0.64%~1.57%。甲烷碳、氢同位素分别为-28.70‰~-28.40‰和-163‰~-149‰，乙烷碳同位素为-16.00‰~-14.50‰，丙烷碳同位素则介于-19.00‰~-15.90‰，烷烃气乙烷、丙烷碳同位素出现倒转。

(2)胡古2井二叠系天然气具有煤成气特征，来自干酪根类型为腐殖型的石炭—二叠系煤系烃源岩。由于该地区具有印支期和喜马拉雅期2期生烃过程，天然气组成具有同源多期混合的特点，因而导致其乙烷、丙烷碳同位素发生倒转。

(3)东濮凹陷前期勘探发现以古生新储型(上古生界石炭系—二叠系为源、古近系沙河街组为储)的中浅层油气藏(田)为主，而西部斜坡带胡古2井工业气流的发现，是继文古2井上古生界试获工业油气流之后的重要进展，这进一步扩大了东濮凹陷天然气勘探的范围，同时此类古生古储型气藏的发现，拓宽了东濮凹陷天然气勘探的领域。

致谢：样品采集工作得到了中国石化中原油田分公司勘探开发科学研究院的大力支持，在此深表谢意！

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(编辑徐文明)

Geochemical characteristics and types of natural gas

from well Hugu 2 in the Dongpu Sag of Bohai Bay Basin

Ni Chunhua1,2, Bao Jianping1, Zhou Xiaojin2, Xu Shutang3, Xu Liangfa2, Xu Tianwu3, Su Songchen3

(1.SchoolofEarthEnvironmentandWaterResources,YangtzeUniversity,Wuhan,Hubei430100,China;

2.WuxiResearchInstituteofPetroleumGeology,SINOPEC,Wuxi,Jiangsu214126,China;

3.ScienceResearchInstituteofExplorationandDevelopment,SINOPECZhongyuanOilfield,Zhengzhou,Henan450018,China)

Abstract:The Dongpu Sag is a typical oil and gas producing unit in the Bohai Bay Basin in east China. A series of oil and gas fields have been discovered in recent years. In 2013, well Hugu 2 was drilled in the Huzhuangji area, finding industrial gas flows in the upper Shihezi and Shiqianfeng formations in the Permian. The geochemical characteristics and types of natural gas from well Hugu 2 were studied. The natural gas has a high methane content and low heavy hydrocarbon content. The dryness coefficient ranges from 0.977 to 0.985. The carbon isotopic values of methane, ethane and propane range from -28.7‰ to -28.4‰, -16.0‰ to -14.5‰, and -19.0‰ to -15.7‰, respectively. The carbon isotopic values of ethane and propane display reversal due to the mixing gases from the same source rocks at different stages. The gases from the Permian in well Hugu 2 are derived from the Carboniferous and Permian coal measures. A large proportion of the gases was cracked from kerogens during the Himalayan period.

Key words:coal-derived gas; kerogen cracking gas; Upper Paleozoic; exploration in deep buried zone; Dongpu Sag; Bohai Bay Basin

基金项目：中国石化油田勘探开发事业部重大勘探导向项目 (G5800-13-ZS-YTB027)资助。

作者简介：倪春华(1981—)，男，博士生，工程师，从事油气地质与地球化学研究。E-mail：nichunhua.syky@sinopec.com。

收稿日期：2014-08-05；

修订日期：2015-09-21。

中图分类号：TE122.1+13

文献标志码：A

文章编号：1001-6112(2015)06-0764-06doi：10.11781/sysydz201506764