涪陵焦石坝地区五峰组—龙马溪组页岩古氧相研究

刘江涛，卢坤辉，蔡英杰，李永杰，刘双莲

(1.中国石化 石油工程技术研究院，北京 100101； 2.中国石化 重庆涪陵页岩气勘探开发有限公司，重庆 408014)



涪陵焦石坝地区五峰组—龙马溪组页岩古氧相研究

刘江涛1，卢坤辉2，蔡英杰1，李永杰1，刘双莲1

(1.中国石化 石油工程技术研究院，北京 100101； 2.中国石化 重庆涪陵页岩气勘探开发有限公司，重庆 408014)

摘要：焦石坝五峰组—龙马溪组页岩下段与龙马溪组页岩上段两类页岩层开发效果迥异，为了探索其产生差异的根本原因，以地球化学特征分析为依据，结合晚奥陶世—早志留世的沉积学和古生态学资料，研究了焦石坝五峰组—龙马溪组页岩古氧相。五峰组—龙马溪组页岩下段地层Fe、Mn含量低，U含量高，w(U)/w(Th)>0.75，Uau(即自生U质量分数)大于5×10-6，生物化石和沉积纹层保存完好，表现为典型的贫氧-厌氧沉积环境，有利于生物遗体的富集和保存，有机质含量高；随深度增加，龙马溪组页岩上段地层Fe、Mn含量逐渐降低，U、S含量增高，沉积水体还原性逐渐增强，S含量与TOC含量呈明显的正相关关系，地层上部为典型的富氧沉积环境，生物遗体难以保存，有机碳含量低，地层下部为贫氧—富氧过渡性沉积环境，TOC含量较高，具有一定的勘探潜力。古氧化-还原环境的差异是导致两类页岩品质差异的根本原因。

关键词：页岩；古氧相；沉积环境；五峰组—龙马溪组；焦石坝

刘江涛，卢坤辉，蔡英杰，等.涪陵焦石坝地区五峰组-龙马溪组页岩古氧相研究[J].西安石油大学学报(自然科学版)，2016，31(2)：18-24.

LIU Jiangtao，LU Kunhui,CAI Yingjie，et al.Study on Paleo-redox conditions of Wufeng Formation-Longmaxi Formation shale in Fuling Jiaoshiba area [J].Journal of Xi'an Shiyou University (Natural Science Edition),2016,31(2):18-24.

引言

近年来，中国学者针对四川盆地及周缘海相页岩地层开展了大量研究工作[1-3]，尤其是2012年我国首个商业页岩气藏——涪陵焦石坝五峰组—龙马溪组高产页岩气藏的发现，更引起了学者们的关注[4-9]，研究主要集中于页岩本身的岩石物理、地球化学特征及页岩气成藏规律和控制因素等方面。勘探实践表明，高产页岩气层主要集中在五峰组—龙马溪组页岩下段约40 m的页岩层，而龙马溪组页岩上段压裂后产量低。上段页岩层TOC含量偏低，有机质含量低是页岩品质差的关键因素，但探讨两类页岩的差异需始于页岩古沉积环境差异的研究。古沉积环境是影响沉积物地球化学特征的重要因素[10]，而古氧相是影响有机质发育和沉积保存的关键，在油气勘探特别是烃源岩评价中具有重要的指导意义[11-13]。文玲[14]、郭英海等[15]对扬子地区志留系的岩相古地理、沉积环境进行了系统研究，认为龙马溪组处于滞留封闭的沉积环境；张春明等[10,16]对川东南龙马溪组页岩的地球化学特征和古沉积环境进行研究，指出龙马溪组沉积早期的深水陆棚、缺氧还原沉积环境是形成优质烃源岩的关键。前人研究对认识南方志留系龙马溪组页岩的沉积环境、寻找优质页岩发育有利区具有十分重要的意义，但这些研究主要以露头样品测试数据为依据，样品分布范围广，采集密度小，对于认识焦石坝地区五峰组—龙马溪组页岩来说尚欠精细。本文以页岩元素地球化学特征分析为重点，结合奥陶纪末—志留纪的沉积学和古生态学资料，研究焦石坝龙马溪组—五峰组页岩古氧相，以期对丰富研究区页岩气成藏理论研究、指导下一步的页岩气勘探开发有所裨益。

1地质概况

焦石坝构造位于四川盆地川东南构造区川东高陡褶皱带万县复向斜包鸾-焦石坝背斜带(图1)，为万县复向斜内发育的菱形断背斜构造，主体呈北东向展布。构造受北东向和近南北向2组断裂控制，主体变形弱，上、下构造层形态基本一致，地层倾角小，顶部宽缓，构造内部断裂不发育，两翼陡倾，断裂发育。研究区自下而上发育了奥陶系至三叠系嘉陵江组地层，其中主要的勘探目的层为上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组页岩下段地层。晚奥陶世—早志留世，受多期构造运动影响，焦石坝地区形成在黔中隆起、川中隆起和雪峰古隆起夹持下的局限海域，在2次全球性海侵的作用下，焦石坝地区总体处于深水陆棚沉积环境，形成了稳定的黑色页岩地层沉积。

图1　焦石坝工区位置及五峰组顶断裂纲要Fig.1　Location of Jiaoshiba area and fault outline map of the top boundary of Wufeng Formation

2样品采集及测量

在重庆涪陵焦石镇采集上奥陶统五峰组页岩露头样品10块、焦页A井(水平井)龙马溪组页岩钻井岩屑样品49份。为了降低露头样品地表风化和有机物质污染的影响，在采样时除去岩石表层松散层，采集新鲜的岩石样品；对油基泥浆岩屑样品采取石油醚溶剂清洗油污，并低温烘干处理，挑出片状、棱角明显的页岩岩屑颗粒。将页岩露头和岩屑样品研磨至150~200目的粉末，并压制成直径3.5 cm、厚度约3 mm的饼状样品，利用荷兰帕纳科公司生产的X射线荧光元素分析仪测量样品的元素质量分数，重复试验误差小于5%。部分页岩样品质量分数测量结果见表1。

3古氧相分析

古氧相(paleo-oxygenation facies)是指反映地层(或沉积物)形成时沉积环境水体(特别是底层水体)中溶氧量特征及其变化的各种岩石、生物和地球化学特征的综合，为沉积相研究的重要组成部分[11-12]。Rhoads和Morse[17]提出富氧(aerobic)、贫氧(dysaerobic)和厌氧(anaerobic)的古氧相三分方案，分别对应水体溶氧量>1.0 mL/m3、1.0～0.1 mL/m3和0.1～0 mL/m3的3个区间，成为缺氧沉积环境划分和识别的基础[11]。不同缺氧环境下的生物面貌、微量元素、沉积构造保存情况等都具有比较明显的差异[11-12]，这是由于氧化还原作用能影响到海水中许多元素的地球化学行为和生物的活动、分布及演化，因此，通过研究岩石中相关元素指标和生物面貌可以定性恢复古海洋的氧化还原环境[18]。

3.1元素组成

不同氧化-还原环境对元素的迁移、共生和沉淀有重要的影响，可改变变价元素的迁移和富集状态，从而导致不同环境中元素的重新分配。U、V、S元素在氧化条件下呈高价(如U6+、V5+、S6+)，易发生迁移，还原条件下呈低价(如U4+、V3+、S2-)，易沉淀；而Fe、Mn等元素在氧化环境下呈高价(Fe3+、Mn4+)，易沉淀，还原条件下呈低价(Fe2+、Mn2+)，易迁移，这些元素一般被称为氧化-还原敏感元素(RSE)[19]。正常海洋环境中，S和有机碳质量分数成正相关关系，w(S)/w(TOC)比值较低；在缺氧环境中，S不受有机碳控制，主要受到H2S质量分数控制，w(S)/w(TOC)较高[20]。

根据元素测量结果，建立了焦石坝五峰组—龙马溪组页岩样品氧化-还原环境敏感元素随深度变化的剖面特征图(图2)。可以看出，随着深度的增加，龙马溪组页岩上段地层的Fe、Mn质量分数逐渐减小，S、U质量分数整体上呈逐渐增加的趋势，w(S)/w(TOC)值逐渐增加，说明沉积水体中溶氧量逐渐降低，沉积环境还原性逐渐增强；相比龙马溪组上段页岩，龙马溪组下段页岩样品的Fe、Mn质量分数低，S、U质量分数高，w(S)/w(TOC)值较高，表明后者相比前者的沉积环境还原性强，而整个龙马溪组下段，环境敏感元素质量分数基本一致，表明该段地层沉积时期沉积环境变化不大；五峰组露头样品U质量分数与龙马溪组下段页岩样品类似，Fe、Mn质量分数低于后者，S质量分数变化特征与其他元素相反，w(S)/w(TOC)值异常低，这可能与露头样品遭遇风化、氧化环境下S迁移有关，综合判断五峰组沉积环境与龙马溪组页岩下段类似或更偏还原环境。从不同页岩层S与TOC质量分数关系(图3)可以看出，龙马溪组页岩下段和五峰组页岩的S质量分数与TOC质量分数相关性差，而龙马溪组页岩上段的S质量分数与TOC质量分数明显正相关。

图2　焦石坝五峰组—龙马溪组页岩氧化-还原环境敏感元素及判别指标剖面特征Fig.2　Mass fraction profiles of sensitive elements to oxidation-reduction environment and evaluation index profile of oxidation-reduction environment of Wufeng-Longmaxi formation shale in Jiaoshiba area

图3　焦石坝不同页岩样品S与TOC质量分数关系对比Fig.3　Relationship between mass fraction of S and mass fraction of TOC in different shale samples in Jiaoshiba area

Jones等[21]研究了西北欧晚侏罗世暗色泥质岩的古氧相，提出判别古氧相的标准，并认为利用元素地球化学指标判别古氧相是最可靠的手段；腾格尔等[22]系统地总结了缺氧环境的地球化学判识指标，w(U)/w(Th)>1.25代表厌氧环境，0.75

正常泥岩中的U来自碎屑，平均w(Th)/w(U)≈3，利用正常泥岩U质量分数之外的自生沉积U质量分数Uau可以识别氧化还原条件，Uau=Utotal(总U质量分数)-w(Th)/3，Uau<5.0×10-6代表富氧沉积环境，5.012×10-6代表厌氧环境[21]。从研究区页岩Uau随深度的变化特征看，龙马溪组页岩上段地层随着深度的增加，Uau值总体呈增加趋势，该段上部Uau值较低，处于(-3.1～0.9)×10-6，属于典型的富氧环境沉积，下部Uau值介于(3.73～5.83)×10-6，其中一些样品的Uau值大于5×10-6，根据Jones的划分标准，应属于贫氧环境，与w(U)/w(Th)值的判别结果有偏差，但其w(U)/w(Th)值也较高，接近0.75的富氧-贫氧环境分界线。这说明不同沉积环境之间并无绝对的分界线，而是具有过渡性特征，应该多种方法结合来共同判断其氧化还原特征。龙马溪组页岩下段岩屑样品Uau值介于(6.60～11.00)×10-6，平均7.70×10-6；五峰组页岩样品Uau值介于(5.10～11.37)×10-6，平均8.57×10-6，表明龙马溪组页岩下段地层和五峰组地层均处于贫氧环境，从平均值来看，五峰组沉积环境更偏还原，这与利用w(U)/w(Th)的判断结果一致。

3.2生物化石及沉积构造

富氧沉积环境生物丰富，生物扰动强烈，沉积纹层构造很难保存，由于氧化作用，生物遗体也难以保存，地层中生物化石含量极少或几乎不含；贫氧带生物的生命活动受到限制，生物遗体(一般来自上层水体富氧环境的浮游生物)处于还原环境，生物化石和沉积纹层均可得到较好的保存；厌氧带几乎不含生物，生物遗体和沉积纹层保存良好。因此，地层生物化石发育特征和沉积物沉积特征是定性识别缺氧沉积的两个重要方面[23]。川东南地区五峰组—龙马溪组页岩层中发育大量的笔石化石，故常称之为笔石页岩段[7]。从焦石坝五峰组—龙马溪组页岩岩心截面可以观察到大量以笔石为主的古生物化石和放射虫微体化石(图4)，其中龙马溪组页岩下段生物化石数量高于页岩上段。五峰组和龙马溪组页岩下段纹层、平行层理发育，并且保存完好，没有生物扰动痕迹，龙马溪组页岩上段纹层、层理自下而上由较发育转变为不发育。中上扬子地区晚奥陶世—早志留世处于三面古陆环绕的半封闭滞留海沉积环境，五峰组—龙马溪组底部为深水陆棚沉积，龙马溪晚期水体变浅，转变为浅水陆棚沉积[16，24-25]，相应的古氧相也由贫氧-厌氧转变为过渡性环境，并最终转变为富氧环境。

图4　焦石坝龙马溪组页岩笔石化石Fig.4　Graptolite fossil in Longmaxi formation shale in Jiaoshiba area

3.3有机碳含量

有机质主要在缺氧环境下才能得以很好的保存，因此，有机碳含量能反映沉积水体的氧化还原条件。如果沉积物中有机质含量丰富，本身就指示了较强的还原环境[24]。随着还原条件的增强，总有机碳(TOC)含量一般也会相应增加，因此，TOC含量在地层剖面上的变化常成为古氧相判别的重要特征[26]。研究区龙马溪组页岩上段样品的TOC质量分数介于0.27%～3.73%，平均1.50%，并随深度增加而增大，这表明自浅至深，沉积水体的还原性是逐渐增强的，在该段地层下部，TOC质量分数介于1.56%～3.73%，表现出偏缺氧环境的过渡环境特点；龙马溪组页岩下段TOC质量分数为1.97%～5.87%，除1个样品外，其他样品TOC质量分数均大于3.00%，平均3.49%，且分布范围集中，这说明该段地层沉积环境变化不大，为较强的还原环境；五峰组页岩样品TOC质量分数为2.98%～3.52%，平均为3.26%，与龙马溪组下段页岩沉积环境类似。研究区页岩样品TOC的剖面特征与氧化-还原敏感元素的剖面特征高度一致，并具有较好的正相关性(图5)，表明利用有机碳含量进行缺氧环境判别是可行的。

图5焦石坝五峰组—龙马溪组页岩TOC与U、Th的关系Fig.5　Relationship between mass fraction of TOC and U/Th in Wufeng-Longmaxi formation shale in Jiaoshiba area

4结论

(1)龙马溪组页岩上段地层随深度增加，沉积水体还原性逐渐增强，地层上部属于富氧沉积环境，地层下部则表现出贫氧—富氧过渡性特征；五峰组—龙马溪组页岩下段为典型的贫氧-厌氧沉积环境。

(2)五峰组—龙马溪组页岩下段地层有机质含量高，页岩品质好；随着深度的增加，龙马溪组页岩上段地层有机质含量增加，页岩品质由差变为中等，表明该层段下部具有一定的勘探潜力。

(3)古氧化-还原环境的差异是造成两类页岩品质差异的根本原因。

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Study on Paleo-redox Conditions of Wufeng Formation-Longmaxi Formation Shale in Fuling Jiaoshiba Area

LIU Jiangtao1，LU Kunhui2,CAI Yingjie1,LI Yongjie1,LIU Shuanglian1

(1.Research Institute of Petroleum Engineering,SINOPEC,Beijing 100101,China;2.Chongqing Fuling Shale Gas Exploration and Development Co.,Ltd.,SINOPE C,Chongqing 408014,China)

Abstract:The development effect of the lower member of the Wufeng Formation-Longmaxi Formation shale is different from that of the upper member of Longmaxi Formation shale.In order to find the cause of the difference,the Paleo-redox conditions of Wufeng Formation-Longmaxi Formation shale are studied based on the analysis of geochemical characteristics and the sedimentary and palaeoecological data from Late Ordovician to Early Silurian.It is shown that in the lower member of Wufeng Formation-Longmaxi Formation,the content of Fe and Mn is low,the content of U is high,the ratio of U to Th is greater than 0.75,the mass fraction of U is greater than 5×10-6,biological fossils and deposited layers are well preserved,there is typical poor oxygen-anaerobic environment,which is favorable to the enrichment and preservation of biological remains,and therefore organic matter content is high.In the upper member of Longmaxi Formation shale,with the increase of depth,the content of Fe and Mn is decreasing,the content of U and S is increasing,the reduction of sedimentary water is increasing;the content of S is positively correlated with the content of TOC.The upper part of the formation is a typical oxygen enriched sedimentary environment,in which biological remains are difficult to preserve and the content of TOC is low;the lower part of the formation is the transitional sedimentary environment from poor oxygen to rich oxygen,the content of TOC is high,so there is a certain exploration potential.The difference of the Paleo-redox environment is the basic reason for the quality difference of the two kinds of shale.

Key words:shale;Paleo-oxygenation facies;sedimentary environment;Wufeng Formation-Longmaxi Formation;Jiaoshiba area

文章编号：1673-064X(2016)02-0018-08

文献标识码：A

DOI：10.3969/j.issn.1673-064X.2016.02.003

中图分类号：TE121.3+1；P59

作者简介：刘江涛(1981-)，男，高级工程师，博士，主要从事石油地质学、测录井综合解释研究工作。

基金项目：中国石化重点科技攻关项目“页岩地层工程特性测井评价技术研究”(编号：P13012)

收稿日期：2015-10-28

E-mail：ljt0310@163.com