水基石墨烯纳米流体黏度的实验研究

司爱国 王浩昌 高玉国

摘 要：采用两步法制备水基石墨烯纳米流体并进行表征，使用乌氏黏度计测量水基石墨烯纳米流体在15～45℃时不同质量分数（0.03%、0.07%、0.10%、0.15%）下的黏度。结果表明，水基石墨烯纳米流体的黏度随温度的升高而减小，与基液的黏度变化趋势一致；在水基石墨烯纳米流体密度随温度变化很小时，黏度的增加量仅随温度出现小幅波动；纳米流体的黏度随石墨烯浓度的增大而增大，温度在15～45℃时，0.15%纳米流体黏度的最大增量达到2.14%。通过黏度模型的验证可知，在低浓度时，对水基石墨烯纳米流体黏度的预测需考虑纳米粒子形状的影响，纳米粒子尺寸的影响不大。

关键词：石墨烯；纳米流体；黏度；乌氏黏度计；低浓度

中图分类号：TB383.1 文献标识码：A 文章编号：1003-5168（2017）03-0134-03

Abstract： Water based graphene nanofluid was prepared by two-step method and was characterized， the viscosity of the nanofluid with different mass fractions（0.03%、0.07%、0.1%、0.15%）at the temperature range 15 ～ 45 ℃ was measured. The rules of viscosity with temperature and mass fraction of graphene were achieved. It showed that the viscosity of the nanofluid decreased with the increase of temperature， which was similar with the trend of the viscosity of water； The viscosity increment of the nanofluid just fluctuated with the change of temperature in case of very small variation in density with different temperature； The viscosity of the nanofluid rised with the increase of the graphene concentration under the lower mass fraction； The maximum viscosity increment of the 0.15% nanofluid was 2.14% when the temperature was in range of 15 ～ 45 ℃. Through the verification of the viscosity model， it can be seen that in a low concentration， the prediction of the viscosity of the water-based graphene nanofluids should take into account the influence of the shape of nanoparticles， and the size of nanoparticles has little effect.

Keywords： graphene；nanofluids；viscosity；ubbelohde viscometer；low concentration

纳米流体指以一定的方式和比例在液体中添加纳米级金属或非金属固体粒子而形成的一种新型的传热工质。在流体中加入少量纳米颗粒后，导热系数得到较大的提高，其增幅随颗粒体积百分比的增大而增大[1]。但当纳米颗粒含量增加时，会使纳米流体的稳定性和流变性发生显著变化，对流动和传热过程有很大影响。因此，研究纳米流体黏度的变化规律对纳米流体应用于实际能量输运过程中非常重要。

纳米流体的黏度受许多因素的影响，如颗粒的大小、形状、pH值、浓度、温度和基液黏度等，而关于这些因素的研究并不充分，并且存在诸多矛盾的结论[2]，需要进一步的试验验证。在低黏度流体的黏度测试试验中，烏式黏度计测量精度高，操作方便。本试验采用乌氏黏度计对水基石墨烯纳米流体的黏度进行测量，并对测量结果进行深入分析，为石墨烯纳米流体黏度的理论研究提供基础。

1 试验材料与方法

1.1 纳米流体的制备

试验中使用的石墨烯颗粒购自苏州恒球石墨烯科技有限公司，粒径为1～10nm，纯度大于99%。采用两步法制备水基石墨烯纳米流体[3]：称取一定质量的石墨烯添加到去离子水中，摇晃后放入超声波振荡器中震荡60min。为了避免分散剂对黏度的影响，在纳米流体制备中并未添加分散剂。该纳米流体比较稳定，静置1d未出现明显的沉降。

1.2 试验设备及方法

黏度的测量采用1835/平行乌式黏度计，毛细管直径0.3～0.4mm，测量误差≤1%。将乌氏黏度计垂直放置在玻璃水箱的水浴中，玻璃水箱与恒温槽相连，通过设定恒温槽温度来控制玻璃水箱中的温度达到试验所需温度。乌氏黏度计的具体使用方法参见已有研究[4]。

2 结果与分析

2.1 温度对纳米流体黏度的影响

由图1可知，随着温度升高，水基石墨烯纳米流体的黏度降低，且变化趋势与基液水溶液黏度的变化趋势一致。

由陈俊[5]的研究可知，密度与温度对纳米流体黏度的作用机理完全相反。所以，在考虑温度对纳米流体黏度的影响时，需分析纳米流体密度的变化情况。根据Sadeghinezhad等[6]给出的水基石墨烯纳米流体密度的计算式得到密度随温度的变化规律：在温度从15℃升至45℃，各个浓度的密度变化在1%之内，即随着温度的变化，水基石墨烯纳米流体的密度基本无变化。

由图2可知，当密度随温度变化很小时，水基石墨烯纳米流体黏度增加量随浓度的变化较大，随温度的变化较小。在同一浓度时，水基石墨烯纳米流体黏度增加量不随温度的升高而发生明显的单调增加或减小的现象，仅随温度出现小幅波动。这是因为随着温度的升高，基液的黏度变小，纳米流体内石墨烯纳米颗粒的布朗运动增强，无序运动的石墨烯纳米颗粒增大了流动阻力，使溶液黏度变大。但是，随着纳米颗粒的布朗运动变强，粒子间的碰撞概率增大，团聚概率变大，团聚导致粒子尺寸变大，纳米流体的黏度增加比又随着团聚粒子尺寸的增大而减小。所以，在两方面的综合作用下，水基石墨烯纳米流体黏度的增强率随着温度的升高出现波动。

2.2 纳米颗粒浓度对纳米流体黏度的影响

由图2可知，加入纳米颗粒后，相比于基液，溶液的黏度变大；随着纳米颗粒质量分数的增大，纳米流体的黏度变大，但变化的幅度较小，在15～45℃，0.03%纳米流体的黏度最大增量为0.83%，0.15%纳米流体黏度的最大增量为2.14%。这是因为加入石墨烯纳米颗粒后，水分子与纳米颗粒间的作用力大于纯水分子间的作用力，使流体的性质更倾向于固体性质，而且随石墨烯质量百分比的增大，水分子与纳米颗粒的接触面积增加，相互间的作用力更强，使流体的黏度增加。

2.3 纳米流体黏度模型校验

纳米粒子的体积份额、电动势、形状、尺寸及基液黏度和悬浮液温度都是影响纳米流体黏度的因素[7]。宣益民等[7]介绍了适用于悬浮有毫米或微米级粒子的固液两相混合物，而且仅考虑了粒子的体积份额和基液黏度对两相流黏度影响的Einstein、Brinkman、Thomas模型。同时介绍了在Einstein模型的基础上考虑了粒子形状的黏度模型，其中K为形状系数。Massimo Corcione[8]给出了体积分数在0.000 1～0.071 0，纳米粒子尺寸在25～200nm，温度在293～333K的情况下的黏度计算公式Massimo公式。采用上述模型进行计算，303K时将计算值与试验值进行比较，如图3所示。

由图3可知，在形状系数K为30时，模型计算结果与试验结果吻合较好。其他模型的计算值与试验值误差较大。故在低浓度时，由于石墨烯粒子为层片状，对水基石墨烯纳米流体黏度的预测需考虑纳米粒子形状的影响，而纳米粒子尺寸的影响不大。

3 结论

试验结果表明，随着温度的升高，在低浓度下，石墨烯水纳米流体的黏度变小，其变化趋势与基液黏度变化的趋势一致。在纳米流体密度随温度变化很小时，黏度的增加量不随温度发生较大的变化，仅随温度出现小幅波动。随着石墨烯浓度的增大，水分子与石墨烯纳米颗粒的接触面积增加，相互间的作用力更强，使流体的黏度增加。低浓度情况下，于石墨烯粒子为层片状，使用黏度模型预测时应考虑纳米颗粒的形状，纳米颗粒的尺寸对流体黏度的影响并不大。

参考文献：

[1]Emad Sadeghinezhad，Hussein Togun，Mohammad Mehrali，et al. An experimental and numerical investigation of heat transfer enhancement for graphene nanoplatelets nanofluids in turbulent flow conditions[J].International Journal of Heat and Mass Transfer，2015（81）：41-51.

[2]Meyer JP，Adio SA，Sharifpur M，et al. The Viscosity of Nanofluids：A Review of the Theoretical， Empirical and Numerical Models[J].Heat Trans Eng，2015（5）：387.

[3]张飞龙，王莉，俞樹荣，等.氧化石墨烯及其导热纳米流体的制备与性能[J].功能材料，2015（16）：16138-16141.

[4]杨海洋，朱平平，何平笙.高分子物理实验[M].2版.合肥：中国科学技术大学出版社，2010.

[5]陈俊.纳米流体输运性质作用机理的分子动力学模拟研究[D].北京：清华大学，2011.

[6]Sadeghinezhad E，Mehrali M，Saidur R，et al. A comprehensive review on graphene nanofluids： Recent research， development and applications[J]. Energy Conversion and Management，2016（111）：466-487.

[7]宣益民，李强.纳米流体能量传递理论与应用[M].北京：科学出版社，2010.

[8]Massimo Corcione. Empirical correlating equations for predicting the effective thermal conductivity and dynamic viscosity of nanofluids[J].Energy Conversion and Management，2011（1）：789-793.