三峡库区不同土地利用土壤重金属分布特征与污染评价

周 萍 文安邦 史忠林 严冬春 龙 翼

(中国科学院水利部成都山地灾害与环境研究所山地表生过程与生态调控重点实验室，成都610041)

三峡库区不同土地利用土壤重金属分布特征与污染评价

周 萍 文安邦 史忠林 严冬春 龙 翼

(中国科学院水利部成都山地灾害与环境研究所山地表生过程与生态调控重点实验室，成都610041)

为揭示不同土地利用方式土壤重金属的含量、分布及污染特征，选取三峡库区典型小流域不同土地利用方式:柑橘果园(CO)、林地(FL)、旱坡麦地(WD)、旱坡菜地(VD)、温室大棚蔬菜地(VG)、水稻田(PL)作为研究对象，研究了不同土地利用方式土壤重金属的含量变化、分布规律，并进行污染评价。研究结果表明，6种土地利用类型土壤重金属元素Pb含量由大到小表现为:VG、CO、PL、VD、FL、WD，土壤重金属元素Cr含量由大到小表现为: CO、VG、PL、VD、FL、WD，土壤重金属元素Cu含量由大到小表现为:VG、VD、CO、PL、FL、WD，土壤重金属元素Zn含量由大到小表现为:CO、VG、PL、WD、VD、FL，土壤重金属元素Cd含量由大到小表现为:VG、CO、WD、PL、VD、FL。土壤重金属Pb含量与Cr、Cu、Zn、Cd含量均存在极显著正相关关系(p＜0.01)，Cr含量与Cu和Cd含量呈极显著正相关(p＜0.01)，与Zn含量呈显著正相关(p＜0.05)。6种土地利用类型土壤重金属Pb、Cr、Cu、Zn、Cd的单项污染指数变化分别为0.06、0.14、0.15、0.14和1.70，综合污染指数为0.91，污染等级为警戒线，污染水平属于Ⅱ级，尚清洁，6种土地利用类型土壤重金属的综合污染指数由大到小表现为:VG、CO、VD、PL、WD、FL。潜在生态风险评价表明，6种土地利用类型土壤的重金属Pb、Cr、Cu和Zn均属于轻度生态危害。土壤重金属元素Cd在林地、旱坡麦地和水稻田土壤中属于中度生态危害，而在柑橘果园、旱坡菜地和温室大棚蔬菜地土壤中属于较强生态危害。5种土壤重金属潜在生态危害系数从大到小分别为:Cd、Pb、Cu、Cr、Zn。

三峡库区;土地利用类型;土壤重金属;分布特征;污染评价

引言

土壤是生态环境的重要组成部分，是与人类关系极为密切的环境介质，也是人类赖以生存的主要自然资源之一［1］。它是农业生产的基础，是环境中重金属迁移转化的主要介质，既是重金属聚集的汇，也是向其他系统迁移的源。近年来，随着工业“三废”的排放［2］、矿山开采、污水灌溉［3］、肥料和农药用量的增加、大气沉降、土壤淋溶等，使得土壤重金属污染问题越来越严重，土壤质量不断下降［4］。由于重金属在土壤中一般不易随径流淋失，也不能被土壤微生物分解，加之生物体对重金属的富集，使得重金属通过食物链传递危害人类健康［5］。土壤的纳污和自净能力有限［6］，当进入土壤的污染物积累量超过土壤承受能力或其临界值时，土壤会向外界环境输出污染物，使其他环境要素受到污染，从而导致严重的生态问题，并对人体健康和生态系统的稳定产生直接或间接危害［7］。

土地利用指土地的使用状况或土地的社会、经济属性［8］。土地利用类型是人类在改造利用土地进行生产和建设过程中所形成的各种具有不同利用方向和特点的土地利用类别。在人类活动过程中，土地利用类型不断发生着变化。近年来，有关土壤重金属积累对生态环境的影响研究较多，李丽霞等［9］研究表明管理模式能明显改变重金属在土壤中的迁移与累积，肖思思等［10］对县域耕地土壤重金属污染进行了评价并分析其影响，CHEN等［11］对北京市城市公园表层土壤的重金属污染进行了评价，已有研究多侧重于土壤重金属的污染方面，而将土地利用方式与土壤重金属元素分布特征联系起来的研究还较缺乏。土地利用的多样性使得不同剖面中重金属元素分布和迁移的不规律性增加，重金属的迁移和累积问题也日益突出［12］。特别是对三峡库区这类生态环境脆弱区，不适当的土地利用方式及土地利用活动使得土壤重金属的污染负荷加重，直接导致了土壤侵蚀及重金属随地表径流的流失，从而对流域水体环境产生影响，进而导致三峡库区水质及水资源发生变化，对库区的生态环境和社会经济可持续发展等产生巨大影响。三峡库区农业土壤是重要的蔬菜、粮果和中药材的生产用地，库区土壤环境质量严重地影响着当地居民的食品安全和身体健康，也间接地影响着当地经济的发展［13］。

本文开展三峡库区不同土地利用类型重金属元素在土壤中的分布特征研究，并对各重金属的污染状况进行评价，以期为保护农业环境，保障农产品安全，减缓和预防土壤污染提供参考。

1 研究区概况及研究方法

1.1 研究区概况

研究区位于重庆市忠县三峡库区水土保持与环境研究站(107°3'～108°14'E、30°03'～30°35'N)附近。海拔高度117～1 680 m，属亚热带东南季风区山地气候，年降水量1 100～1 400mm，多集中在4—10月份，占全年的70%以上，年日照时数1 327 h，太阳总辐射量 347 kJ/m2，无霜期 340 d，年均气温18.2℃，大于等于10℃的年积温5 891.4℃，相对湿度80%。该区岩层为侏罗系沙溪庙组砂岩、粉砂岩和泥岩，主要土壤类型为中性紫色土，该区域主要种植作物为玉米、红薯、黄豆和柑橘等。

1.2 研究方法

1.2.1 样地选择和样品采集

在踏查典型流域的基础上，于2015年5月中旬根据典型性和代表性原则选择试验站附近新政村石盘丘小流域内柑橘果园(CO)、林地(FL)、旱坡麦地(WD)、旱坡菜地(VD)、温室大棚蔬菜地(VG)、水稻田(PL)6种土地利用类型作为采样地，采用蛇形布点法在每个样地采集5个点的土壤样品混匀，四分法取样装袋。采集土样为表层土，采集深度0～20 cm。同时记录样品所在的坡度、坡向等信息，采集的土样去除植物根、砂砾，自然风干，研磨过100目尼龙筛，混合均匀备用。

1.2.2 重金属含量测定

不同土地利用类型土壤的Pb、Cr、Cu、Zn、Cd等重金属元素含量采用美国Perkin Elmer公司生产的NexION300X型电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)进行测定。

1.2.3 重金属污染评价

采用GB 15618—1995《土壤环境质量标准》中二级评价标准(表1)和国家农业行业标准NY/T 391—2013《绿色食品 产地环境质量》(表2)对流域内6种土地利用类型土壤重金属进行污染评价。

表1 土壤环境质量标准值Tab．1 Soil environment quality standard values mg/kg

表2 土壤中各项污染物的限值Tab．2 Lim it values of soil pollutants mg/kg

单因子污染指数法环境质量指数计算式为

式中 Pi——土壤污染物i的环境质量指数

Ci——土壤污染物i的实测值，mg/kg Si——土壤污染物i的评价标准，mg/kg

当Pi≤1时，表明无重金属i累积(污染);当Pi＞1时，表明重金属i累积(污染)，Pi值越大，累积(污染)越严重。

综合污染指数评价法:综合指数的算法有多种，常采用内梅罗(Nemerow)综合污染指数法计算。内梅罗指数反映各污染物对土壤的作用，同时突出高浓度污染物对土壤环境质量的影响。评价公式为

式中 Pcom——污染物综合指数

(Ci/Si)max——土壤重金属元素污染指数最大值

(Ci/Si)ave——各污染物中污染指数的算数平均值

根据《绿色食品产地环境质量现状评价纲要(试行)》规定，土壤污染等级划分标准等级如表3所示。

表3 土壤内梅罗污染指数评价标准Tab．3 Assessment standard of Nemerow pollution index for soil quality

1.2.4 潜在生态风险评价

潜在风险评价法是将污染物与其生物毒性、生态危害有机结合对土壤环境质量进行评价的方法［14］。潜在生态危害指数法是瑞典科学家HAKANSON提出的，采用等价属性指数分级法评价，反映某一特定环境中各种污染物的影响和多种污染物综合影响，定量划分潜在生态危害的程度［15］。潜在生态危害指数是待评价重金属的单项潜在生态危害系数之和，其值取决于待评价重金属的个数和潜在生态危害系数［16］。

HAKANSON提出的潜在生态危害指数法［17］计算公式为

式中 RI——多种重金属潜在生态危害指数

Ci——土壤中重金属的实测含量

n——重金属种类

HAKANSON给出的5种重金属Pb、Cr、Cu、Zn、Cd的毒性响应系数分别为5、2、5、1和30［17］。潜在生态风险指数(RI)综合反映了土壤中Pb、Cr、Cu、Zn、Cd 5种中间数的污染水平及潜在生态危害性(表4)。

表4 HAKANSON潜在生态危害评价指标Tab．4 Potential ecological risk assessmentindices by HAKANSON

1.2.5 数据统计分析

对试验数据采用单因素方差分析(ANOVA)检验。试验数据在SPSS 18.0统计分析软件中进行。

2 结果与分析

2.1 不同土地利用类型土壤重金属含量分布特征

不同土地利用方式使得土壤的理化特征和微生物性质都会发生一定的变化，进而影响土壤重金属元素的迁移和分布特征。对采集的不同土地利用类型土壤样品进行重金属含量分析，研究结果表明，6种不同土地利用类型土壤重金属元素Pb含量由大到小表现为:VG、CO、PL、VD、FL、WD，土壤重金属元素Cr含量由大到小表现为:CO、VG、PL、VD、FL、WD，土壤重金属元素Cu含量由大到小表现为: VG、VD、CO、PL、FL、WD，土壤重金属元素Zn含量由大到小表现为:CO、VG、PL、WD、VD、FL，土壤重金属元素Cd含量由大到小表现为:VG、CO、WD、PL、VD、FL。其中，温室大棚蔬菜地的重金属元素Pb、Cu、Cd在6种土地利用类型中含量最高，其次为柑橘果园。而柑橘果园土壤中Cr、Zn含量最高，其次为温室大棚蔬菜地。这主要是因为这2种土地利用类型施用大量含重金属元素的肥料和杀虫剂，使得重金属元素在这2种土地利用类型中不断富积所致。旱坡菜地的Pb、Cr、Cu含量也较旱坡麦地、水稻田和林地的Pb、Cr、Cu含量高，这与张民等［18］研究的长年种植蔬菜区土壤表现出不同程度的重金属累积现象，菜园土壤随种菜历史的延长，熟化程度增加，重金属元素Cr、Pb等含量有明显增高趋势的结论相一致。林地土壤样地地处坡面顶部，受人为干扰较少，因此各项重金属含量均较低。水稻田位于坡面中下部，由于受到侵蚀、径流冲刷泥沙中携带的重金属在水稻田会出现富积，使得重金属含量在6种土地利用类型中仅次于柑橘果园和温室大棚蔬菜地的重金属含量。6种土地利用类型的5类重金属含量多重比较结果见图1。

图1 三峡库区不同土地利用类型土壤重金属含量分布特征Fig．1 Distribution characteristics of soil heavymetals contents of different land use types in Three Gorges Reservoir region

2.2 不同土地利用类型重金属元素间相关性分析

由于造成土壤污染的污染源中重金属元素共存于同一土壤样品中，导致重金属元素含量存在一定的相关性。对不同土地利用类型的各土壤重金属元素含量进行相关性分析，结果表明，这5种重金属元素之间均存在相关关系(表5)。Pb含量与Cr、Cu、Zn、Cd含量均存在极显著正相关关系(p＜0.01)，Cr含量与Cu和Cd含量呈极显著正相关(p＜0.01)，与Zn含量呈显著正相关(p＜0.05)。

表5 不同土地利用类型土壤重金属元素间的相关系数Tab．5 Correlation coefficients of soil heavy metals of different land use types

2.3 各项重金属元素污染评价

分别采用单项污染指数法和综合污染指数法对库区6种不同土地利用类型土壤的重金属污染现状进行评价，单项污染指数评价可以体现每一个评价指标的污染状况，单项污染指数小表明污染物污染程度较轻，指数大表明污染物污染程度较重［19］。单项污染指数越高，对综合污染指数的贡献率和影响越大。综合污染指数全面反映各污染物对土壤污染的不同程度，并且充分考虑高浓度物质对土壤环境质量的影响，是单项污染指数评价法的综合和改进。三峡库区6种土地利用类型的土壤pH值均在5～7之间，选取GB 15618—1995《土壤环境质量标准》中二级评价标准以及NY/T 391—2013《绿色食品 产地环境质量》作为评价指标，计算得到的单项污染指数和综合污染指数如表6所示。

表6 不同土地利用类型土壤重金属污染评价Tab．6 Pollution evaluation of soil heavy metals of different land use types

三峡库区6种土地利用类型土壤重金属的单项污染指数法研究结果表明，柑橘果园土壤的Pb、Cr、Cu、Zn、Cd的单项污染指数分别为 0.06、0.14、0.15、0.14和1.70。综合污染指数为0.91，污染等级为警戒线，污染水平属于Ⅱ级，尚清洁。旱坡菜地和温室大棚蔬菜地的土壤重金属综合污染指数分别为0.88和0.93，污染等级为警戒线，污染水平属于Ⅱ级，尚清洁。其他3种土地利用类型林地、旱坡麦地和水稻田土壤的重金属综合污染指数分别为0.55、0.66和0.68，污染等级为安全，污染水平属于Ⅰ级，清洁。由综合污染指数评价结果可知，6种土地利用类型土壤重金属的综合污染指数由大到小表现为:VG、CO、VD、PL、WD、FL，其中林地的污染指数最小。

2.4 不同土地利用类型土壤重金属潜在生态风险评价

运用HAKANSON提出的潜在生态危害指数法评价三峡库区6种土地利用类型的潜在生态风险(表7)。研究区内6种土地利用类型土壤重金属Pb、Cr、Cu和Zn的单因子潜在生态危害系数均小于40，均属于轻度生态危害。林地、旱坡麦地和水稻田土壤中重金属元素Cd的单因子潜在生态危害系数介于40～80之间，属于中度生态危害，而在柑橘果园、旱坡菜地和温室大棚蔬菜地土壤中重金属Cd的单因子潜在生态危害系数介于80～ 160之间，属于较强生态危害。其中温室大棚蔬菜地土壤中重金属Cd的单因子潜在生态危害系数最高。

表7 不同土地利用类型土壤重金属潜在生态危害系数和危害指数Tab．7 Potential ecological hazard coefficient and potential ecological risk index of soil heavy metals of different land use types

潜在生态危害指数(RI)综合反映土壤中Pb、Cr、Cu、Zn、Cd 5种重金属的污染水平及潜在生态危害性。6种土地利用类型5种土壤重金属的多因子潜在生态危害指数(RI)均小于150，土壤潜在生态危害属轻度生态危害，其由大到小表现为:VG、CO、VD、WD、PL、FL。总体上，潜在生态危害系数从大到小分别为:Cd、Pb、Cu、Cr、Zn。潜在生态风险最高的元素是Cd，反映了重金属元素Cd对生态毒性高于其他元素。其次是Pb、Cu、Cr和Zn，潜在生态危害系数相对较大，污染程度也较高。

3 讨论

已有土壤重金属含量及分布特征的研究多侧重于有污染源或人为影响较重的地区，而本研究选取三峡库区库中地区典型小流域内6种土地利用类型土壤的重金属含量特征进行研究，本区域无主要重金属污染源的输入，除人工耕作扰动外，无其他较大外源干扰，因此土壤母质、大气的干湿沉降、农业灌溉、施肥、喷洒农药和除草剂、生活垃圾是流域不同土地利用类型土壤重金属的主要来源［20］。柑橘果园、温室大棚蔬菜地及旱坡菜地较多施用Zn肥和含Zn农药(如代森锌、福美锌)可能是土壤重金属Zn的主要来源。某些畜禽粪便中Zn含量可达100～207mg/kg，长期施用有机肥也可能导致土壤重金属Zn含量提高5% ～30%［15］。

三峡库区坡耕地面积占耕地面积70%以上，坡度较大，一般在20°以上，陡坡地坡度大，重金属易流失，向下搬运。本研究所选取的林地由于受人为干扰较少，因此，林地土壤重金属的输入较少。而其他土地利用类型，特别是柑橘果园、温室大棚蔬菜地和旱坡菜地，由于大量人为活动的干扰及施用农药、化肥、杀虫剂等，使得土壤重金属输入量增加。化肥、有机肥和农药是土壤中重金属元素Cr、Cu、Cd、Zn、Pb的重要来源。施用肥料的质量和数量是影响不同利用方式下土壤重金属含量的主要因素。因此，在土地利用过程中，注重管理方式优化，施用优质的化肥、有机肥和农药，将会大大减少重金属在土壤中的累积速率。而水稻田多位于坡面中下部，由于土壤重金属自坡面上部向下，伴随径流、侵蚀泥沙搬运和沉积到地势相对较平缓的水稻田。因此，水稻田土壤的重金属来源相对增加，各类土壤重金属出现不同程度的累积现象。影响土壤重金属含量的因素很多，如成土母质、气候条件、土壤中的氧化还原电位、pH值控制着土壤重金属的活性，受地质条件的作用，进而影响重金属的迁移、分布和累积［21］。

由于重金属不能被土壤微生物所降解，因而在土壤中不断积累，土壤一旦遭受重金属污染，则很难予以彻底消除。同时农业、工业、采矿等因素导致土壤重金属含量急剧增加也备受关注［22］。此外，土壤重金属对土壤生态环境及人体健康等均有较大影响［23］。本研究结果表明，三峡库区不同土地利用类型土壤重金属污染属于轻微型污染，但土壤重金属Cd污染需引起重视。除Cd外，其他重金属元素也显示出一定的富集特征，但不如Cd富集显著。查阅相关文献可知，二叠系地层为三峡库区周边的一个重要地层，该地层出露的黑色岩系可能具有较高的重金属元素含量，而此地质体的自然风化释放，极有可能是三峡库区Cd异常乃至整个长江流域沿江Cd异常的一个重要自然源［24］。结合岩石样品的数据，发现三峡库区土壤中Cd等重金属元素的含量分布特征与研究区岩石表现出很好的地球化学继承性，岩石中Cd的平均含量相对世界页岩及我国东部泥岩显著富集［25］。

4 结论

(1)三峡库区5种重金属元素间均存在相关关系。Pb含量与Cr、Cu、Zn、Cd含量均存在极显著正相关关系(p＜0.01)，Cr含量与Cu和Cd含量呈极显著正相关(p＜0.01)，与Zn含量呈显著正相关(p＜0.05)。

(2)6种土地利用类型土壤重金属Pb、Cr、Cu、Zn、Cd的单项污染指数为0.06、0.14、0.15、0.14和1.70，综合污染指数为0.91，污染等级为警戒线，污染水平属于Ⅱ级，尚清洁。6种土地利用类型土壤重金属的综合污染指数由大到小表现为:VG、CO、VD、PL、WD、FL，其中林地的污染指数最小。

(3)6种土地利用类型的5种土壤重金属潜在生态危害属轻度生态危害，潜在生态危害指数由大到小表现为:VG、CO、VD、WD、PL、FL。总体上，5种土壤重金属潜在生态危害系数由大到小表现为: Cd、Pb、Cu、Cr、Zn。

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Distribution Characteristics and Pollution Evaluation of Soil Heavy Metals of Different Land Use Types in Three Gorges Reservoir Region

ZHOU Ping WEN Anbang SHIZhonglin YAN Dongchun LONG Yi
(The Key Laboratory of Mountain Surface Processes and Ecological Regulation，Institute of Mountain Hazards and Environment，Chinese Academy of Sciences and Ministry ofWater Resources，Chengdu 610041，China)

Aimed to reveal the distribution characteristics of different land use types，six land use types were chosen，including citrus orchard(CO)，forest land(FL)，wheat dry land(WD)，vegetable dry land(VD)，vegetable greenhouse land(VG)and paddy land(PL)as the research objectives in the typical watershed in Three Gorges Reservoir region．The contents and distribution characteristics and pollution evaluation were all analyzed，the results showed that the order of Pb contents changed from high to low were VG，CO，PL，VD，FL and WD，the Cr contents changed from high to low were CO，VG，PL，VD，FL and WD，the Cu contents changed from high to low were VG，VD，CO，PL，FL and WD，the Zn contents changed from high to low were CO，VG，PL，WD，VD and FL and the Cd contents changed from high to low were VG，CO，WD，PL，VD and FL．Meanwhile，there existed obviously positive correlation between Pb content and Cr，Cu，Zn and Cd contents(p＜0.01)，there also existed obviously positive correlation between Cr content and Cu，Cd contents(p＜0.01)and there existed positive correlation between Cr content and Zn content(p＜0.05)．The estimation of single pollution index of these five soil heavy metals，i．e．，Pb，Cr，Cu，Zn，Cd contents of the six land use typeschanged from high to low were 0.06，0.14，0.15，0.14 and 1.70．And the comprehensive pollution index was 0.91，the pollution degree belonged to guard line and the pollution level was theⅡ level—relative clean．Meanwhile，the order of the six land use type of soil heavy metals changed from high to low were VG，CO，VD，PL，WD and FL．The results of the potential ecological risk index indicated that the soil heavymetals Pb，Cr，Cu and Zn belonged to light ecological risk．However，the soil heavymetal of Cd belonged to middle ecological risk in the forest land，dry land of wheat and paddy land，Cd belonged to a bit strong ecological risk in the citrus orchard，vegetable dry land and vegetable greenhouse land．And the potential ecological risk index of these five soil heavymetals changed from high to low were Cd，Pb，Cu，Cr and Zn．

Three Gorges Reservoir region; land use types; soil heavy metals; distribution characteristics;pollution evaluation

X53;X131

A

1000-1298(2017)07-0207-07

2016-11-09

2016-12-20

国家重点研发计划项目(2016YFC0402301)、国家自然科学基金项目(41671286)和中国科学院科技服务网络(STS)项目(KFJ-SW-STS-175、KFJ-EW-STS-008)

周萍(1981—)，女，副研究员，博士，主要从事坡耕地土壤侵蚀与水土保持研究，E-mail:zp09@imde．ac．cn

文安邦(1964—)，男，研究员，博士生导师，主要从事土壤侵蚀与水土保持研究，E-mail:wabang@imde．ac．cn

10．6041/j．issn．1000-1298．2017．07．026