烤烟焦油释放量与化学成分的关系及其空间分布特征

陈爱国，刘光亮，陶 健，彭耀东，梁洪波*

（1.中国农业科学院烟草研究所，青岛 266101；2.江西省烟草公司，南昌 330025）

烤烟焦油释放量与化学成分的关系及其空间分布特征

陈爱国1，刘光亮1，陶 健1，彭耀东2，梁洪波1*

（1.中国农业科学院烟草研究所，青岛 266101；2.江西省烟草公司，南昌 330025）

为阐明烤烟焦油释放量与内在指标的关系及其分布特征，对2010—2012年18个主要植烟省份812份C3F烟叶样品的焦油释放量及有关化学成分指标进行了检测分析，结果表明，烤烟焦油释放量年际间均与K2O和纤维素含量极显著负相关，与总植物碱含量极显著正相关，其他化学成分对焦油释放量的影响存在明显的间接效应，并建立了回归方程；年际间焦油释放量的差异总体上未改变各地区焦油释放量的所属等级划分，福建南平、福建三明、福建龙岩、广东韶关、江西抚州和安徽池州区域，以及重庆的彭水、石柱、黔江、巫山、酉阳、奉节、万州区域焦油释放量较低，年际间稳定，辽宁丹东、吉林延边、陕西安康、湖北十堰及湖南张家界区域焦油释放量较低，但年际间不稳定。因此，烤烟焦油释放量主要受K2O、总植物碱和纤维素含量的影响，低焦油释放量烟区主要分布在武夷山脉、巫山至大巴山一线和长白山脉地区，为低焦油烟叶开发提供参考。

烤烟；焦油；区域分布；化学成分

随着人们对吸烟与健康的关注，低焦油烟草成为世界烟草发展的必然方向。不同类型烟草中烤烟的焦油释放量最高，我国以烤烟为主，对低焦油烟草的研究具有重要意义[1]。目前研究表明，虽然工业降焦措施效果明显[1-3]，但同时造成香吃味和生理强度的下降，难以为消费者接受[4-5]，烟叶原料降焦技术因对香气和吃味影响不大成为研究热点[1,6]。

烤烟焦油释放量来源于烟叶的不完全燃烧，研究表明焦油释放量与燃烧速率极显著负相关，钾离子是对燃烧性影响最大的化学成分，可降低燃烧温度点[7]。焦油释放量与化学成分的关系表现为焦油释放量与K2O含量显著负相关，与烟碱含量显著正相关[8-9]。烟碱等含氮化合物高温缺氧裂解产生苯等焦油组分[10]。碳水化合物高温缺氧条件下可裂解产生焦油，尤其是多糖类，其中纤维素与木质素热裂解产物相似[11-12]。根据农业部烟草产业产品质量监督检验测试中心提供的2005—2010年我国部分区域烟叶的焦油释放量数据，统计分析表明，烟叶焦油释放量以黄淮烟区最高，中南烟区最低，不同区域间差异显著。因此，烟叶化学成分是决定焦油释放量的内在因素，产地对烟叶内在成分具有重要的影响。目前，由于焦油检测受仪器条件、环境控制和检测过程等因素的限制[13]，研究主要集中于区域烟叶样品的研究和少量抽样烟叶样品的分析[14-17]，很难确切地反映我国烟叶焦油释放量的区域分布特征及其与化学成分的关系。为此，本研究在2010—2012年对我国烤烟主产烟区烟叶的焦油释放量及化学成分进行了普查，分析了焦油释放量与内在化学成分指标的关系及其分布特征，以期为我国低焦油烟叶开发提供依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集与检测指标

2010—2012年从安徽（54份）、福建（65份）、广东（7份）、广西（13份）、贵州（114份）、河南（57份）、黑龙江（17份）、湖北（36份）、湖南（84份）、吉林（30份）、江西（17份）、辽宁（28份）、内蒙古（8份）、山东（110份）、陕西（42份）、四川（21份）、云南（82份）、重庆（27份）共18个省（市）采集了812份C3F样品，每个样品30 kg。检测了焦油释放量和全氮、钙、镁、石油醚提取物、还原糖、总糖、K2O、氯、淀粉、烟碱、去甲基烟碱、麦斯明、新烟草碱、草酸、丙二酸、肉豆蔻酸、苹果酸、柠檬酸、绿原酸、莨菪亭、芸香苷、茄尼醇、纤维素、果胶质、氨、挥发碱、pH、硝酸根离 子、硫、灰分、饱和脂肪酸（棕榈酸+硬脂酸）、不饱和脂肪酸（油酸+亚油酸+亚麻酸）、脯氨酸、天冬酰胺、总游离氨基酸、环己烷提取物等37项化学成分指标。

1.2 样品制备

1.2.1 单料烟样品制备 烟叶样品去筋、切丝混匀，置于温度（22±1） ℃、相对湿度（60±3）%的恒温恒湿室中平衡48 h并保存。均匀抽取化学分析样品200 g后，其余烟丝卷制成单料烟。烟支卷制统一采用泰山“华贵”牌号的卷制条件及辅材，烟支单支重根据烟丝填充值（YC/T 152—2001标准）进行调整。

1.2.2 化学分析样品制备 根据YC/T 31—1996方法进行样品制备，在60 ℃条件下烘干、粉碎，过60目筛，0～4 ℃密封保存，用于检测化学成分。

1.3 检测方法

焦油释放量检测参照GB/T 19609—2004标准抽吸，剑桥滤片收集烟气总粒相物，按YC/T 156—2001、YC/T 157—2001测定烟气中的烟碱、水分，计算焦油释放量。环己烷提取物测定参照戴亚等[18]方法，茄尼醇测定参照杜咏梅等[19]方法；其他化学成分指标测定分别参照YC/T 161—2002、YC/T 159—2002、YC/T 160—2002、YC/T 217—2007、YC/T 153—2001、YC/T 216—2007、YC/T 383—2010、YC/T 288—2009、YC/T 202—2006、GB/T 8310—2002、YC/T 346—2010、YC/T 245—2008、YC/T 448—2012、YC/T 296—2009和YC/T 176—2003标准。

1.4 数据处理与分析

采用Excel 2007进行数据整理，异常值剔除采用五数概括法；采用GIS 9.0进行地统计学分析；方差膨胀因子法共线性诊断、方差分析、平方和法贡献率分析、马尔科夫链蒙特卡罗法（MCMC）多重填补[20]、相关分析、回归分析及响应面三维图绘制采用SAS 9.2。

2 结 果

2.1 烤烟焦油释放量与化学成分的关系

基于剔除异常值和共线性检验后的数据，对缺失值多重填补后的18项主成分主要载荷指标的相关分析和回归分析表明（表1），燃吸要素中抽吸口数和每口焦油均与焦油释放量极显著正相关，其中直接影响表现为抽吸口数＞每口焦油，间接影响则相反，表明焦油释放量与燃烧性密切相关；化学成分中K2O、纤维素、丁二酸、苹果酸和果胶含量与焦油释放量显著负相关，总植物碱和肉豆蔻酸含量与焦油释放量显著正相关，而其他化学成分指标的影响不显著，表明其影响存在明显的间接效应。化学指标中K2O含量对焦油释放量的影响最大，主要通过影响抽吸口数途径，总植物碱和烟碱主要通过影响每口焦油量途径，而纤维素、丁二酸和柠檬酸则是通过每口焦油量和抽吸口数两个途径进行。

各年度焦油释放量与化学成分的逐步回归分析和贡献率分析表明，2010年：y焦油=11.360+3.999 x氮−1.936 xK2O（F=12.58，p＜0.000 1），相对贡献率表现为K2O（52.88%）＞氮（47.12%）。2011年：y焦油=19.368+1.104 x总植物碱−2.152 xK2O−0.025 x苹果酸−0.142 x纤维素（F=15.88，p＜0.000 1），相对贡献率表现为K2O（60.41%）＞总植物碱（19.05%）＞纤维素（11.44%）＞苹果酸（9.10%）。2012年：y焦油=14.782+0.799 x总植物碱−1.170 xK2O+0.112 x淀粉−0.202 x纤维素（F=59.14，p＜0.000 1），相对贡献率表现为K2O（70.73%）＞总植物碱（21.25%）＞纤维素（4.42%）＞淀粉（3.60%）。各年度模型中，K2O三年均进入回归方程指标，总植物碱和纤维素两年均进入回归方程指标（2010年未检测总植物碱含量）。其他指标与焦油释放量的关系并不稳定，可见这些指标不能很好地表征烟叶焦油释放量。因此，选择K2O、总植物碱和纤维素作为焦油释放量的衡量指标具有较好的稳定性。

从图1可知，K2O和总植物碱对焦油的影响近似线性关系，而纤维素对焦油释放量的影响呈开口向上的“抛物线”状，可见，较高的K2O含量、较低的总植物碱含量和适度较高的纤维素含量有利于焦油释放量的降低。3年数据的逐步回归分析表明，y焦油=16.235−1.519xK2O+0.779x总植物碱−0.139x纤维素（F=73.83，p＜ 0.000 1），其中对焦油释放量的贡献率表现为K2O（18.17%～30.11%）＞总植物碱（8.75%～9.05%）＞纤维素（1.88%～5.25%）。为方便应用，将预测的焦油释放量定义为焦油指数，对实测焦油释放量与焦油指数的95%置信限检验表明，97.88%的样本通过了95%置信限检验（图2），结果表明，应用焦油指数可以较好地评价我国烤烟焦油释放量。

表1 焦油释放量与抽吸要素、主要化学成分的相关及回归分析Table 1 The correlation and regression analysis of tar content, puff elements and main chemical components

图1 K2O、总植物碱和纤维素与焦油释放量的响应面关系Fig. 1 The response surface relation between K2O, total alkaloids, cellulose and tar content

图2 焦油释放量与焦油指数95置信限检验Fig. 2 The 95 confidence interval test of the tar contents and the tar indexes

2.2 烤烟焦油释放量及其化学表征指标的空间分布特征

从表2、表3可知，焦油释放量的差异表现为年际间（F=20.05，p＜0.000 1）＞地域间（F=2.51， p=0.022 1）；采用等分法将每年不同地区的烤烟焦油释放量划分低、中、高3个区段，根据每个区段中不同地区出现的频次，黑龙江、内蒙古、山东、河南和云南均未出现低焦油区段分布，而福建、广东、重庆主要分布在低焦油区段，均未出现高焦油区段分布，可见年际间的差异总体上未改变地域间焦油释放量的所属等级划分。地域间焦油释放量总体上表现为北高南低趋势，K2O和纤维素含量表现南方烟区普遍高于北方烟区，总植物碱含量呈现南高北低、西高东低的趋势；区域间烤烟焦油释放量、K2O、总植物碱和纤维素含量差异均达极显著 （F焦油=7.07，p＜0.000 1；FK2O=47.03，p＜0.000 1；F总植物碱=10.96，p＜0.000 1；F纤维素=3.49，p＜0.000 1）。黑龙江、内蒙古、山东、河南和云南烤烟焦油释放量较高，主要与K2O含量相对较低有关；福建、广东、 重庆烤烟焦油释放量较低，主要与K2O含量、纤维素含量较高有关。结合取样具体地点分布信息（图3），福建南平、福建三明、福建龙岩、广东韶关、江西抚州和安徽池州区域，以及重庆的彭水、石柱、黔江、巫山、酉阳、奉节、万州区域焦油释放量较低，年际间稳定，辽宁丹东、吉林延边、陕西安康、湖北十堰及湖南张家界区域焦油释放量较低，但 年际间不稳定。

表2 2010—2012年焦油释放量与K2O、总植物碱和纤维素含量的变化Table 2 The changes of K2O, total alkaloids, cellulose and tar content during 2010-2012

表3 不同省份焦油释放量与K2O、总植物碱和纤维素含量的变化Table 3 The changes of K2O, total alkaloids, cellulose and tar content in different provinces

图3 2010—2012年我国主产烤烟区焦油 释放量的空间分布Fig. 3 The spatial distribution of the tar contents during 2010-2012 in China

3 讨 论

焦油释放量的燃吸要素中，抽吸口数和每口焦油量是重要构成要素[21]。前人研究表明，每口焦油量与烟碱显著正相关，与还原糖显著负相关，与钾、氯不相关[22]；抽吸口数与总钾含量呈显著负相关[23]；本研究结果与之一致。影响焦油释放量的化学成分中，含量较高的常规化学成分的影响具有重要意义。本研究中K2O含量对焦油释放量的影响最大，各年度逐步回归方程表明，K2O含量通过其他成分对焦油释放量的作用较小，与邓小华等[24]、阳苇丽等[25]结论一致，与王唯唯等[16]结论不同；标准回归系数表明淀粉含量对焦油释放量有一定的促进作用，但相关不显著，与胡海洲等[26]结论一致，但显著程度上有所不同；未进入主成分主要载荷指标的氯含量与焦油释放量显著正相关（r=0.057 6，p＜0.000 1），与蔡长春等[27]结论一致，与郭东锋等[23]结论相反，这些可能与取样分布和烟叶部位有关，反映了在全国大尺度和不同部位烟叶上各指标对焦油的载荷变化，同时存在与淀粉和氯含量明显相关的共线性指标。研究结果为基于化学成分降低烟叶焦油释放量提供了指导方向。

焦油释放量的检测需要专业仪器和条件，因而建立基于常规内在理化指标的焦油释放量预测模型对低焦油烟叶生产具有重要指导意义。前人开展了大量相关研究[28-30]，但相关预测模型仍存在共线性诊断不当、指标繁多、样本偏少或未考虑年际间差异等问题，影响了烤烟焦油释放量预测模型的科学性和应用价值。本研究系统分析了我国连续3年烤烟焦油释放量与化学成分的关系，明确了K2O、总植物碱和纤维素是影响焦油释放量的主要化学成分因素，探索建立了基于K2O、总植物碱和纤维素的焦油指数表征模型，拟合效果较为理想，为烤烟焦油释放量预测和低焦油卷烟配方提供了科学参考。

本研究表明，不同年份不同产地间，焦油释放量、K2O和纤维素含量变化较大，总植物碱含量变化相对较小。焦油释放量焦油释放量总体上表现为北高南低趋势，K2O和纤维素含量表现南高北低趋势，总植物碱含量呈现南高北低、西高东低的趋势，结果与前人结论基本一致[31-33]，但本研究中河南烟叶纤维素含量处中等水平，与郭松[33]认为较低的结论不同，这可能与样品采集的分布密度差异导致的产地纤维素含量划分变化有关。根据取样具体地点的分布，本研究发现我国烤烟低焦油释放量烟区主要分布在武夷山脉、巫山至大巴山一线和长白山脉地区，为低焦油烟叶区域开发提供了依据。

4 结 论

烟叶中K2O、总植物碱和纤维素含量是影响我国烤烟焦油释放量的主要化学成分因素，焦油指数较好地反映了我国烤烟焦油释放量的变化，其中年际间和产地间焦油释放量、K2O和纤维素含量变化较大，总植物碱含量较为稳定，低焦油释放量烟区主要分布在武夷山脉、巫山至大巴山一线和长白山脉。因此，低焦油烟叶开发应注意区域的选择和“提钾、提纤维素、降碱”定向调控方向。

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The Relationship and Spatial Distribution of Tar Content and Chemical Components of Flue-cured Tobacco

CHEN Aiguo1, LIU Guangliang1, TAO Jian1, PENG Yaodong2, LIANG Hongbo1*

(1. Tobacco Research Institute, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Qingdao 266101, China; 2. Jiangxi Tobacco Company, Nanchang 330025, China)

To clarify the relationship and spatial distribution of tar content and chemical components in Chinese flue-cured tobacco, the contents of tar and related chemical components in 812 C3F samples of flue-cured tobacco leaves, gathered from 18 provinces during 2010-2012, were tested and analyzed. A regression model was established and the results showed that statistically significant negative correlations between tar content and the contents of K2O and cellulose, and significant positive correlations between the tar content and the total alkaloid content were detected in every year, and an obvious indirect effect was observed between tar content and contents of the other chemical components. Overall the difference of the annual tar contents did not change the group classification of the different regions. The regions of stable low tar content mainly distributed in Nanping, Sanming, Longyan, Shaoguan, Fuzhou, Chizhou, Pengshui, Shizhu, Qianjiang, Wushan, Youyang, Fengjie, Wanzhou, while the unstable or partially distributed regions consisted of Dandong, Yanbian, Ankang, Shiyan and Zhangjiajie. Therefore, the main factors influencing tar content were the contents of K2O, the total alkaloid and cellulose, and the low tar content regions were mainly located in the areas of Wuyi Mountains, Wushan-dabashan areas, and Changbai Mountains.

flue-cured tobacco; tar; spatial distribution; chemical components

S572.01

1007-5119（2017）04-0051-07

10.13496/j.issn.1007-5119.2017.04.008

中国烟草总公司项目“优质填充型低焦油烟叶研究与开发”（TS-06-20110038）；江西省烟草公司项目“江西低焦油烟叶生产关键技术研究与开发”（201301010）；福建省烟草公司南平市公司项目“南平优质低焦油烟叶关键生产技术研究与应用”（NYK2017-02-03）

陈爱国（1976-），男，副研究员，主要从事烟草栽培研究。E-mail：chenaiguo@caas.cn。*通信作者，E-mail：lianghongbo@caas.cn

2016-10-15

2017-04-27