SO3对高湿静电场中电晕放电的影响机制研究

张雪峰,杨正大,李 响,常倩云,王 毅,苏秋凤,邱坤赞,郑成航,高 翔(浙江大学,能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州 310027)

SO3对高湿静电场中电晕放电的影响机制研究

张雪峰,杨正大,李 响,常倩云,王 毅,苏秋凤,邱坤赞,郑成航,高 翔*(浙江大学,能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州 310027)

静电除尘器中的电晕放电特性是影响颗粒荷电及捕集的重要影响因素,本文基于试验及数值分析方法,研究了高湿烟气中硫酸气溶胶在不同浓度下的颗粒粒径分布特性及其对电晕放电的影响机制.结果表明,硫酸气溶胶颗粒数目浓度和粒径随 SO3浓度和烟气湿度的升高而增大,当SO3浓度由17.5mg/m3增大至179.6mg/m3时,颗粒数目浓度由2.34×107cm-3增大至4.49×107cm-3,中值粒径由0.08µm增大至0.15µm.当SO3浓度为179.6mg/m3时,电流相比空载时降低78%,烟气湿度的提高将进一步导致电晕电流的降低.颗粒粒径小及数目浓度高是导致电晕电流下降的重要原因:粒径为 0.1µm 附近的颗粒数目浓度高,易形成高密度的空间电荷,降低极线附近的电场强度及离子浓度,最终导致电晕电流降低.采用增大颗粒粒径,减小颗粒数目浓度方法有利于减小电晕封闭的影响.

湿式静电除尘器；电晕放电；SO3；粒径分布；电场强度

中国以燃煤为主的能源生产和消费结构造成巨大的环境压力,控制燃煤电厂排放的大气污染物成为治理雾霾天气的主要举措,2011年国家针对火电厂制定了严格的烟气排放标准《火电厂大气污染物排放标准( GB13223 2011)》[1],而针对中东部地区火电厂密度大,污染物排放浓度高的问题,提出燃煤电厂需达到超低排放的要求[2-4],进一步降低 PM,SOx等污染物的排放.湿式静电除尘器(WESP)能够实现细颗粒物和SO3等多种燃煤烟气污染物的深度脱除,是实现燃煤电厂超低排放的重要技术,在我国超低排放燃煤电厂中已得到大量应用.电压和电流是影响湿式静电除尘器性能的重要参数,研究表明[5],运行电压及电流提高,除尘器的脱除效率提高.然而,烟气的温度、湿度、流速及气氛等都将严重影响湿式静电除尘器的电晕放电特性,尤其是一些使用高硫煤的电厂,其燃烧产物中SO2浓度高,经SCR后SO2将部分氧化为 SO3,影响湿式静电除尘器的性能.如国内某660MW机组燃用含硫3%～4%的高硫煤,运行湿式静电除尘器后第一电场电流与空载时相比,电流由1230mA降至11mA,造成湿式静电除尘器无法正常投运.

国内外针对高压静电场中电晕放电特性已进行诸多研究[7].如针对电除尘器极配形式对电晕电流的影响规律,Kaci等[8]研究了楔形板-平板系统的电晕放电特性,实验结果表明楔形板间距远大于极间距时可获得最大且稳定的电晕电流. Wang等[9]和 Jedrusik[10]研究了极线形式对电除尘器电流密度的影响,发现极线针刺布置的对称性越好,电流密度越均匀,除尘器脱除效率越高.针对不同电负性气体对电晕放电的影响,吴锴等[11]研究了不同氮气和电负性气体氧气的比例对局部放电的影响,结果表明平均放电量随着氧气的体积分数的增加而减小.Yan等[12]研究了气体电负性对电晕放电的影响,发现气体电负性越高,电子越容易被气体分子吸附而降低其迁移速率,进而导致电晕电流越低.针对干式除尘器中出现的电晕封闭现象,Riebel等[13]研究了甘油气氛下干式除尘器的电晕放电特性,发现在系统中通入甘油蒸汽后起晕电压升高,电晕电流出现显著降低.此外,也有相关学者对影响高压静电场的不同因素进行了模拟研究,如Elmoursi等[14]模拟研究了线管式电除尘器的电晕放电特性,研究结果表明,电流的抑制效果随空间电荷的增大而增强. Abdel-Salam 等[15]研究了烟气湿度对电除尘器电晕放电的影响,其结果表明电晕电流将随着湿度的增加而减小.尽管国内外对高压静电场电气特性已有一定的研究基础,但是积累较多的是针对低颗粒空间电荷下的电气特性以及一些表观现象的实验研究,高颗粒空间电荷、电晕封闭下的理论研究还不够完善.因而,有必要深入研究

颗粒特性特别是超细气溶胶颗粒对静电除尘器的放电特性的影响机制研究.

本文基于湿式静电除尘器中试试验平台,研究了SO3浓度,烟气增湿对SO3颗粒粒径,数目浓度以及电晕放电特性的影响.同时结合数值分析方法,研究得到不同浓度,不同粒径对除尘器空间电场分布等参数的影响,分析得到 SO3造成电除尘器电流显著降低的机制.

1 实验系统及研究方法

1.1 实验系统

图1 实验系统示意Fig.1 Experimental setup

湿式静电脱除 SO3的实验系统如图 1,主要包括烟气发生系统、湿式静电除尘器本体以及分析测试系统等.模拟烟气通过电加热达到设定温度,通过开关增湿塔改变烟气湿度,分别采用振动给料机和 SO3发生器实现粉尘和 SO3的稳定给入;湿式静电除尘器为蜂窝管式,阴极线为四针鱼骨线,主要结构参数见表1.

实验中所发生的模拟烟气的主要成分为空气和水蒸气,粉尘颗粒和SO3可在增湿塔后根据实验工况给入.模拟烟气经电加热器后可保证烟气温度达到 50℃,与实际工程应用中湿式电除尘器处理烟气温度相匹配.模拟烟气的相对湿度通过开关增湿塔进行控制,其中开启增湿塔时,相对湿度的测量值为100%,关闭增湿塔时,相对湿度显示在 73%～77%之间浮动,因此取其平均值 75%作为该工况条件下的相对湿度值.在本文中,所有工况均在只给入一种颗粒物,设定烟气温度为50℃.

表1 湿式静电除尘器结构参数Table 1 Structure parameters of the wet electrostaticprecipitator

实验所用 SO3发生器是基于催化氧化原理,将 SO2与空气混合后通入加热炉中预热,随后进入高温催化剂中进行催化氧化反应.其中,SO3的发生浓度可通过调节 SO2气体的流量进行控制,SO2的氧化率则通过MGA5移动式红外烟气分析仪(德国MRU)对SO3发生器后的SO2浓度进行测量而得到,当 SO3发生器温度在 400℃以上时,所测SO2浓度为0mg/m3,即SO2经SO3发生器后可被完全氧化,因此实验中 SO3发生器的催化剂温度设定为 420℃.该方法相比硫酸蒸发法能更稳定的为小试及中试系统提供 SO3,保证实验工况的稳定性.

实验所用电源为直流高频电源(72kV, 20Hz),可实现电压、电流的在线控制和数据记录.分别采用SO3自动分析仪(RJ-SO3-M,浙江大学/深圳睿境)和静电低压撞击器(Dekati@ELPI+)分别对SO3浓度、硫酸气溶胶粒径和数目浓度进行测量.其中,SO3自动分析仪采用异丙醇(IPA)接触吸收法对SO3进行采样,SO2在IPA中溶解度极低,因此可防止SO2对SO3的采样干扰, SO3转化为硫酸根离子与IPA一起送入反应模块与试剂反应,最后将生成液送入检测模块,通过分光光度法得到SO3浓度.

1.2 数值方法

为了进一步对实验中的现象进行机理分析,获得难以在实验中测量的参数,本文借助数值模拟的方法,建立了考虑颗粒空间电荷影响的放电模型.为了更好地对微观参数进行模拟分析,将实验系统中采用的针刺-蜂窝管结构简化为线-管式结构,在放电模型保持一致的条件下仅简化几何构型和几何边界条件,这种处理方式虽然难以将模拟结果与实验结果进行严格比对,但可在减少计算复杂程度的基础上保证放电过程的一致性和正确性.本文基于有限差分法,利用MATLAB编程,建立了一维除尘器的空间电场特性的数值模型,通过加入颗粒荷电后产生的空间电荷的影响,得出不同浓度、不同粒径颗粒对除尘器内电场特性的影响.

空间电场分布的控制方程由 Poison方程和电流连续性方程组成,由于简化系统为轴对称系统,可将方程简化为柱坐标形式,从而简化为一维系统进行计算如式(1)和式(2)所示:

式中:U为电势,V;ρ为空间电荷密度,C/m3;ε0为真空介电常数,其值为8.85×10-12C/(V·m).

空间任意点处的电流面密度可根据该处场强,离子迁移率及空间电荷密度进行计算:

式中:j为电流面密度,A/m2;i为电流线密度A/m;r为该点所处半径,m;b为迁移率,m2/(V·s);E为电场强度,V/m,可由下式进行计算:

一般地,电晕起始场强可根据Peek定律进行计算,其中同心圆柱电极的起晕场强经验公式如式(7)所示[16]:

式中:ES为起晕电压,V/m;E0为标准状态下空气中放电间隙为 1cm时的均匀场中的火花放电场强,其值为 3.1×106V/m;m为导体表面状态参数,其取值范围为0.6～1;r0为导线的半径,m;δ为空气的相对密度,可由下式进行计算:

式中:TS和 T分别为标况下的温度和实际温度,K;PS和P分别为气体标况下的压力和实际压力,Pa.当T=298K,P=101325Pa时,δ=1.

此外,考虑到除尘器中的空间电荷由空气中的离子和荷电颗粒组成,因此空间电荷密度也由两部分组成:

式中:ρi和 ρp分别为离子电荷密度和带电颗粒形成的空间电荷密度,C/m3.

其中离子电荷密度ρi可根据式(7)进行计算:

由于系统放电最终将达到稳态,颗粒形成的空间电荷将达到一个动态平衡.因此ρp可根据其荷电量进行计算:

式中:cN为颗粒数目浓度,m-3;q为单一颗粒的荷电量,C.

对于粒径大于0.5 μm的颗粒,其主要荷电方式为电场荷电[17],其饱和荷电量可由式(10)进行计算:

式中:εr为颗粒的相对介电常数,C/(V·m);d为颗粒粒径,m.

对于粒径小于0.1μm的颗粒,其主要荷电方式为扩散荷电,其荷电量可由式(11)进行计算[18]:

式中:k为玻尔兹曼常数,其值为1.38×10-23J/K;T为绝对温度,K;e为电子电荷,其值为1.6·10-19C;V为离子的均方根速度,m/s;N0为离子密度,1/m3;t为时间,s.

根据以上各式以及以下边界条件,代入表2所列参数,采用有限差分法将微分计算转换为数值计算,即可计算得出系统空间电场分布的数值解.

表2 初始参数设置Table 2 Initial parameters

2 结果与讨论

2.1 粉尘与SO3对电晕放电的影响

湿式静电除尘器脱除不同浓度的粉尘和SO3时对应的电晕电流如表3所示.由表可知,粉尘和 SO3的存在都将对电晕电流造成影响.但在粉尘气氛下,电流降低仅2.4%～3.5%,且随着粉尘浓度的升高,电流变化极小,处于电源运行过程中的正常波动范围内.而在低浓度SO3条件下,电流出现明显降低,相比空气气氛下降低了45%,并且随着浓度的增加,电流不断下降,当SO3浓度达到179.6mg/m3时甚至降低至1mA以下.

不同 SO3浓度及湿度条件下的伏安特性曲线如图2所示.由图中可知,随着SO3浓度及烟气湿度的增加,湿式静电除尘器的起晕电压升高,电晕电流下降.其中在最高电压下,高湿高浓度 SO3导致电流相比空载时降低了 85.1%;对于相同浓度的 SO3,烟气增湿后湿式静电除尘器的电流下降了35%～46%.

表3 粉尘和SO3对电晕电流的影响(57kV)Table 3 Current comparison between ash and SO3(57kV)

图2 不同SO3浓度条件下的V-I特性曲线Fig.2 V-I characteristics under different SO3concentration

2.2 高湿烟气中硫酸气溶胶的粒径分布特性

针对上述电流降低的现象,使用 ELPI+对不同浓度的SO3进行了采样分析.不同浓度SO3产生的蓝色烟羽如图3所示,随着SO3的浓度升高,蓝色烟羽加剧.如图4所示为饱和湿度下SO3粒径分布图,由图可知 SO3形成的气溶胶颗粒主要集中在0.1μm附近的粒径段,且随着SO3浓度的增加,中值粒径增大.当 SO3浓度由 17.5mg/m3增大至179.6mg/m3时,颗粒数目浓度由2.34×107cm-3增大至 4.49×107cm-3,中值粒径由 0.08μm 增大至0.15μm,峰值数目浓度由 9.1×106cm-3增大至1.8×107cm-3.同时,硫酸气溶胶的颗粒数目浓度量级高,比粉尘测试中的颗粒数目浓度高 2～3个数量级.即相同质量浓度下,硫酸气溶胶的颗粒数目浓度将远高于粉尘的数目浓度.

图3 不同SO3浓度的蓝色烟羽Fig.3 Blue smoke plume under different SO3concentration

图4 饱和烟气下不同浓度SO3粒径分布Fig.4 Particle size distribution under different SO3concentration in saturated flue gas

如图 5所示为不同湿度的SO3数目浓度分布图.其中湿度的改变由增湿塔的开闭实现,当增湿关闭时,湿度即为外界空气湿度;当增湿塔开启后,进入湿式静电除尘器的烟气湿度将达到100%,同时烟气中将出现水滴携带现象.由图可知,随着湿度的增大,颗粒中值粒径及其峰值浓度均出现增大现象,且随着SO3浓度的升高,增湿前后的中值粒径差值有增大趋势.

图5 不同湿度下SO3粒径分布对比Fig.5 Particle size distribution of SO3under different humidity

根据气溶胶颗粒在烟气中形态变化的相关理论[19-20],随着SO3浓度的增加将导致颗粒间发生碰撞的概率增大,硫酸气溶胶颗粒属于液滴状颗粒,碰撞后易结合凝并,形成新的颗粒.随着发生凝并的颗粒增加,颗粒粒径增大,导致颗粒的粒径分布整体增大,同时也导致颗粒的数目浓度与质量浓度的变化不成比例.另一方面,烟气增湿后将促进一些气态的SO3成核长大,形成气溶胶颗粒,导致颗粒浓度升高,进而也使得颗粒间碰撞发生的概率增大,故中值粒径及数目浓度均出现增大现象.

2.3 放电影响机制分析

图6 不同颗粒浓度和粒径的电势分布曲线Fig.6 Electric potential distribution of different particle size and concentration

基于 1.2中计算模型,改变颗粒的浓度及粒径,所得电势及电场分布结果如图6和图7所示.由图可知,随着颗粒浓度的增大及颗粒粒径的减小,极线附近的电势均出现上升,其原因是极线附近产生了大量荷电颗粒,使得该区域的电势能增加,故电势升高.然而,电势的升高将导致场强的下降.如图7所示,通入相同粒径,不同浓度的大颗粒进入系统时,最终稳定后的电场在浓度小于1g/m3受影响较小,高于该浓度后电场下降的斜率显著增大,高场强区域减小.而通入相同浓度,不同粒径的颗粒进入系统后,随着粒径的减小,电场下降趋势显著变快,当粒径为 0.07μm时,高场强区域大大减小,在电晕区内场强最大降低了44%,颗粒形成的空间电荷密度计算值为 8.86· 10-5C/m3.场强的减小将严重抑制电子雪崩的发生,进而减弱颗粒的荷电,降低荷电颗粒的迁移速率,最终导致电流的降低.

图7 不同颗粒浓度和粒径的电场分布曲线Fig.7 Electric field distribution of different particle size and concentration

结合前文实验结果可知,当颗粒物浓度过高的气流通过湿式静电除尘器时,荷电的颗粒形成负离子将形成空间电荷滞留于电场中.根据颗粒荷电机理,当颗粒粒径低于0.1μm后,扩散荷电占主导地位,并且在相同条件下荷电量随着粒径的增大而增加.故细颗粒粒径越接近 0.1μm,其荷电量越大,形成的空间电荷也越大.因此数目浓度的升高将使颗粒形成的空间电荷密度大大提高.由计算结果知,致密的空间电荷将包围电晕区,其形成的反向电场将大大削弱电晕区的场强,使得该区中的合场强降低,进而减弱极线附近气体的电离,抑制电子雪崩过程.而当场强下降到低于形成电子雪崩所需的极限值时,颗粒将几乎无法荷电,导致颗粒向阳极的驱进速率减小,进而导致荷电颗粒有可能还未迁移至极板便随烟气流出除尘器.碰撞极板的荷电颗粒减少以及驱进速率的下降,即降低了单位时间内通过系统回路的电荷量,因此使得电晕电流降低.

3 结论

3.1 硫酸气溶胶颗粒的粒径量级远低于粉尘粒径量级,相同质量浓度条件下,气溶胶颗粒的数目浓度将远高于粉尘的数目浓度.且由于硫酸气溶胶粒径低于0.1μm的颗粒数目浓度量极高,因此其形成的空间电荷占主导地位.

3.2 由于粒径导致的颗粒数目浓度的差异,相同电压下,通入不同浓度的粉尘获得的电晕电流几乎保持6.91mA不变,而通入SO3所获得的电晕电流最低为 0.96mA,远远低于空载电流7.08mA.

3.3 通过对简化系统的模拟计算,当粒径为0.07μm时,高场强区域大大减小,在电晕区内场强最大降低了44%,颗粒形成的空间电荷密度计算值为8.86×10-5C/m3.极线附近的电场强度降低将减弱气体的电离,同时减慢荷电粒子向收尘板的迁移,最终导致极间电流的降低.可考虑用增大颗粒粒径,减小颗粒数目浓度方法减小电晕封闭的影响.

[1]GB13223-2011.火电厂大气污染物排放标准 [S]. 中华人民共和国环境保护部, 2011.

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Effect of SO3on corona discharge in high humidity electrostatic field.

ZH ANG Xue-feng, YANG Zheng-da, LI Xiang, CHANG Qian-yun, WANG Yi, SU Qiu-feng, QIU Kun-zan, ZHENG Cheng-hang, GAO Xiang*(State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3268～3275

Corona discharging characteristics is of crucial significance to particle charging and migration procedures in Electrostatic Precipitator (ESP). In this article, the effect of SO3aerosol on discharging characteristics of ESP was investigated based on the results of experimental and numerical simulation method. The results showed that an increase in SO3concentration and relative humidity of flue gas lead to larger number concentration and particle size. Particle number concentration increased from 2.34×107cm-3to 4.49×107cm-3while SO3concentration increased from 17.5mg/m3to 179.6mg/m3, which also resulted in an increase of median diameter from 0.08µm to 0.15µm. The corona current decreased by 78% compared with blank condition when SO3concentration was 179.6mg/m3, and higher flue gas humidity further deteriorated the corona suppression phenomenon. Meanwhile, the particle size and number concentration were important reason for the decrease of corona current. Particle with the size of near 0.1µm had large number concentration, which induced a high space charge density, suppressing the electric field and ion concentration around the electrode and then lowering the corona current.

wet electrostatic precipitator；corona discharge；SO3；particle size distribution；electric field

X701

A

1000-6923(2017)09-3268-08

2017-02-16

环保公益性行业科研专项项目(201509012);国家重点研发计划项目课题(2016YFC0203701);杭州市重大科技创新项目(20142011A28);山东省自主创新重大关键技术项目课题(2014GJJS0501)

* 责任作者, 教授, xgao1@zju.edu.cn

张雪峰(1993-),男,贵州贵阳人,浙江大学硕士研究生,主要从事湿式电除尘器放电特性及颗粒物脱除研究.