巴彦乌拉铀矿周围饮用水中放射性及健康风险

哈日巴拉,拓 飞,胡碧涛,王成国,格日勒满达呼,许 潇,张 帅,包山虎,李玉红∗(.兰州大学核科学与技术学院,甘肃 兰州 70000；.内蒙古综合疾病预防控制中心,内蒙古 呼和浩特 000；.中国疾病预防控制中心,辐射防护与核安全医学所,北京 00088；.内蒙古师范大学地理科学学院,内蒙古 呼和浩特000)

巴彦乌拉铀矿周围饮用水中放射性及健康风险

哈日巴拉1,2,拓 飞3,胡碧涛1,王成国2,格日勒满达呼2,许 潇2,张 帅2,包山虎4,李玉红1∗(1.兰州大学核科学与技术学院,甘肃 兰州 370000；2.内蒙古综合疾病预防控制中心,内蒙古 呼和浩特 010031；3.中国疾病预防控制中心,辐射防护与核安全医学所,北京 100088；4.内蒙古师范大学地理科学学院,内蒙古 呼和浩特010022)

为了解巴彦乌拉铀矿周围居民饮用水中放射性水平及其存在的健康风险,开采前采集了铀矿周围37份井水饮用水样品并测量了总α、总β放射性水平和放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的活度浓度.采用世界卫生组织(WHO)推荐的方法计算了饮用井水引起的成人年有效剂量,利用美国环保部(USEPA)提出的致癌风险因子评估了居民终身健康风险,同时将测量结果与其它国家饮用水中放射性水平进行了对比分析.结果表明,巴彦乌拉铀矿周围饮用水中总α和总β平均值分别为1.059Bq/L和0.624Bq/L,其中分别有81.1%和5.4%样品中总放射性超出了WHO推荐的筛选值0.5Bq/L(总α)和1.0Bq/L(总β).饮用水中238U、232Th、226Ra和40K的活度浓度分别为(2.349±1.593)、(0.058 ±0.041)、(0.070±0.057)和(0.571±0.419)Bq/L.铀矿周围居民通过饮水产生的全年累计有效剂量为 0.104mSv/a.终生接触情形下居民经饮用水中的放射性暴露引起的终身致癌风险为2.4×10-11.巴彦乌拉铀矿周围居民饮用水中放射性活度浓度处于正常水平,对周围居民产生的健康风险非常低.

饮用水；总α和总β；放射性核素；巴彦乌拉铀矿

饮用水通常含有天然放射性核素(包括铀系、钍系和40K,特别是226Ra、228Ra、234U、238U和210Pb等放射性核素)[1].这些放射性核素通过饮用会产生内照射并可能产生健康风险[2-3].因此测量和评估饮用水中放射性水平对人体健康危害风险评估、环境污染风险评估、核安全和社会的稳定发展都有重要的意义[4].近几十年,饮用水放射性水平的报道很多,其中多数均测量了总α和总β活度浓度水平并估算出了对居民受照辐射剂量[3,5–19].在 1983～1990年间,我国完成了一次大范围的饮用水中放射性水平的测量和评估工作[20],之后相关的报道数据减少[18,21–25].近年来,由人为活动引起的天然辐射水平引起了很大的关注[26-27].随着大量核电站的建设,我国加大了对铀矿的找矿和开采力度,并发现了大型甚至特大型的铀矿床.在内蒙古地区鄂尔多斯盆地、二连盆地巴彦乌拉等地区发现了特大型的砂岩型铀矿,并对部分铀矿进行了地浸(原位浸出)开采方式[28-29].铀矿的开采同其它矿产的开采一样可能对周围环境(水、土壤、草地和生态环境)造成不同程度的影响.21世纪初,铀矿的开采由露天开采转为地浸开采方法,减少了环境污染风险.目前地浸开采,特别是酸性溶液地浸开采方式,对地下水中的影响受到了关注,并已有地下水受到污染的报道[30-31].国内对铀矿周围环境污染情况的报道甚少,于 2012年,有了广东省北部某铀矿周围地表水受到放射性污染的报道[32];于 2014年,退役后的新疆某铀矿地下水也受到严重污染[33].然而,此类报道中均没有铀矿开采本底数据和研究结果.因此,铀矿开采前周围居民饮用水的放射性水平尤为重要[34].

目前,我国已开展了对核电站及铀(钍)矿周围食品放射性污染风险监测工作,其中内蒙古铀(钍)矿周围为重点监测地区,巴彦乌拉铀矿与内蒙古地区其它铀矿相比将采用酸性溶液开采方式,铀矿层深度与居民饮用水水井深度相近,放射性污染风险较大.本研究对内蒙古巴彦乌拉铀矿开采之前对周围居民的饮用水进行了采样,测量了饮用水的放射性水平,评估了对周围居民产生的有效剂量和健康风险,将检测结果与其他国家的相关文献数据进行了对比分析.本研究结果,不仅建立了巴彦乌拉铀矿周围地下饮用水中放射性本底水平,而且对开采之后可能的放射性污染评估和后期的环境修复工作提供了极为宝贵的基线值,所取得的结果对我国砂岩型铀矿周围放射性水平测量和评估提供重要的参考依据.

1 材料与方法

1.1 研究区域和采样

巴彦乌拉铀矿位于内蒙古锡林郭勒盟苏尼特左旗西北部,其中心距满都拉图镇北约 30km,在巴彦乌拉苏木.海拔为1040～1255m.于2004年被发现,是我国储量较大的砂岩型铀矿之一[29].巴彦乌拉铀矿地区有着我国内陆气候的特点,夏天热,冬天冷,四季分明,年均降水量不超过200mm,处于锡林郭勒大草原的西侧,周围没有农耕地和企业,居民以放牧为生.居民和牲畜的饮用水全部来自地下水.采样工作在2015年6月(雨季)进行.以铀矿为中心30km半径范围内随机选取并采集了37份地下饮用水样品.样品均为浅层水井饮用水.

图1 巴彦乌拉铀矿位置及采样点分布Fig.1 Map of the location Bayanwula uranium mining area and sampling points

饮用水样品均按照我国国家标准[35]和世界卫生组织推荐的采样指南[1]进行采集.每个样品采样量为 10L,提前将聚乙烯容器用纯水洗净,将井水抽出3～5min再取样,用硝酸酸化至PH为2左右,密封保存,贴好唯一性标签之后送至实验室进行测量和分析.巴彦乌拉铀矿位置及饮用水样品的采样点分布见图 1.其中采样位置采用全球卫星定位系统记录,通过 ESRI Arc GIS desktop 10.1软件绘制而成.

1.2 总α和总β的测量

样品前处理:将 1L水样倒进玻璃烧杯中,以50～60℃的温度在电炉上蒸发;当水量蒸发至50mL左右时,转移到蒸发皿中,滴1mL硫酸,一直烧至无烟为止,然后放入马弗炉内,以 350℃温度烧 1h;再放置至干燥器中冷却至室温,取出研磨待测[1,36].采用德国 Berthold公司生产的低本底LB770型10道气流式α、β计数器进行测量.为了屏蔽环境本底辐射的干扰,计数器探头和样品盒均用 10cm 厚的铅砖包围.设备测量高压为1650V.测量系统由中国计量科学研究院提供的α粉末标准物质(241Am,比活度14.7Bq/g)和β粉末标准物质(40K,比活度16.1Bq/g)进行了校准.每次测量前后进行本底测量,取平均值从样品计数率中扣除,本底测量时间为 1000min.每个样品均用2道计数器测量总α和总β的活度浓度.样品的测量和系统的刻度采用相同规格的测量盘.探测下限由公式(1)确定[36]:

式中:CR为本底计数率,counts/min;ε为探测效率;t为测量时间,min;V为样品体积,L.总α和总β探测下限分别为0.0028和0.0412Bq/L.每个样品的总α和总β活度浓度通过公式(2)计算.

式中:A为总α和总β的活度浓度,Bq/L;Nsample为样品计数率,cpm;Nbackground为本底计数率,cpm;60为分至秒的转换系数;其他与公式(1)相同.

1.3 放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的测定

每份样品取8L水倒入烧杯中以50～60℃温度在电炉上蒸发至2L,冷却至室温,转移至2L马林杯样品盒中,密封放置30d以上至到226Ra和子体之间达到放射性平衡,待测.测量系统为美国ORTEC®公司生产的高纯锗(HPGe)γ谱仪;探测器为 p型同轴圆柱形探测器;探测相对效率为32%以上,在60Co核素1.33MeV能量上的分辨率为1.82keV.测量范围在40keV～2MeV之间,软件系统为Gamma Vision 6.01®版本,8192道分析器.铅室厚度为 10mmPb.整个样品的测量前后分别测量一次24h本底谱,从样品谱中减去本底计数.探测下限(MDA)由式(3)得出[38-39]:

式中:Kα为95%置信度下的统计因子1.645;Nb本底计数;P为γ衰变率;ε为γ特定全能峰效率;t为测量时间,s;V 为装样体积,L;探测下限为238U: 0.343Bq/L、232Th:0.015Bq/L、226Ra:0.011Bq/L和40K:0.159Bq/L.能量刻度和效率刻度均采用中国计量科学研究院认证的 2L马林杯水体标准源(标准编号:14NST/2L-080501).样品和水体标准源的规格重量相同,测量条件相同,测量时间为24h.238U的活度浓度由234Th(63.2keV)获得;232Th由212Pb (238.6keV)和228Ac (911.2keV)得出;226Ra的活度浓度由214Pb(351.9keV)和214Bi(609.3keV)得出;40K的活度浓度由能量1460.8keV获取.通过公式(4)计算活度浓度[37-38]:

式中:A为核素的活度浓度,Bq/L;Nnet为净计数率, s-1,这里已减去本底计数.其他与式(3)相同.

1.4 年有效剂量

通过饮用引起的水中γ射线对人体的年有效剂量由式(5)得出[1]:

式中:AED为年有效剂量,mSv/a;2为成人每天平均饮水量[1],L/d;365d/a;DCi剂量转换系数, mSv/Bq.

1.5 终身健康风险

通过饮用引起的水中放射性核素对居民终身致癌的风险由式(6)估算[39]:

LTRA为终身致癌风险;DL为寿命,76.1年[40]; RF为致癌风险转换因子,Sv-1.

2 结果与讨论

2.1 地下饮用水放射性概况

巴彦乌拉铀矿周围30km半径内37份井水饮用水样品中总α和总β的活度浓度结果见表1.总α活度浓度范围在 MDA～2.436Bq/L之间,平均值为 1.059Bq/L,已超出了我国饮用水中总α活度浓度测量范围0.01～0.25Bq/L[41].总β的平均值为 0.624Bq/L,变化范围为 0.258～1.057Bq/L,在我国饮用水中的结果范围 0.04～1.22Bq/L[42]之内.总α的平均值高于总β平均值.在37份井水饮用水样品中有 30份样品中总α超出了WHO和我国饮用水标准规定的筛选值 0.5Bq/L[1],占81.1%;2份井水饮用水样品中总β值超出了规定的筛选值1.0Bq/L[1],占5.4%.根据WHO和我国饮用水标准规定,如果饮用水中总α和总β活度浓度超出了筛选值(总α:0.5Bq/L,总β:1.0Bq/L),则应进行放射性核素分析;如果一种或多种核素超出了指导水平,则可以考虑采取相应的措施减少对公众辐射剂量的贡献.由表 1可知,放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的活度浓度分别为(2.349±1.593)、(0.058±0.041)、(0.070± 0.057)和(0.351±0.278Bq/L).其中238U、232Th和226Ra的活度浓度均低于WHO推荐的指导水平10,1和1Bq/L.对于40K(β放射性核素),由于K是人体内重要元素之一并主要通过食入摄取,当饮用水中总β活度浓度超出 1.0Bq/L时应减去40K对总β的贡献.因此WHO没有规定对40K在饮用水中的指导水平.对于总β活度浓度超出的30和 31号样品,若减去40K的活度浓度(包括MDA),则总β活度浓度则低于1.0Bq/L.因此可以不考虑井水饮用水中总β对巴彦乌拉铀矿周围居民健康风险.

表1 巴彦乌拉铀矿周围饮用水样品的放射水平Table 1 The radioactivity level in drinking water samples around Bayanwula uranium mining area

续表1

表2 测量结果与世界其他地区的结果对比Table 2 Comparison between theresults in this studyand the drinking water radioactivity levels from other partsof the world

表 2列出了本研究结果和世界其他地区的检测结果.瑞典地下水中238U活度浓度较高,最高位5.3Bq/L,但葡萄牙Horta da Vilariça铀矿开采之前周围井水饮用水中238U 活度浓度在 0.1～48.1Bq/L之间变化,本研究结果处于较高水平.对于232Th的活度浓度,也门的地下水中最高,其次为我国饮用水中的本底测量结果,本研究结果低于我国平均值.也门地下水中226Ra的活度浓度较高,但在美国Wyoming铀矿周围井水饮用水中本底水平为 21.4Bq/L,本研究结果处于我国饮用水中的正常范围之内.40K的测量结果较少,本研究结果中40K活度浓度处于我国饮用水中的正常范围之内.

2.2 经口饮水途径放射性核素的健康风险

环境放射性核素主要通过3种途径(吸入、食入和通过皮肤)对人体产生放射性剂量贡献.对饮用水而言,主要为食入途径的贡献.表3给出了4种天然放射性核素WHO推荐的剂量转换系数[1]、USEPA提出的致癌风险转换因子[39]、年有效剂量和终身致癌风险.巴彦乌拉铀矿周围居民通过饮用产生的年有效剂量为 0.104mSv/a,饮用水中238U、232Th、226Ra和40K核素对巴彦乌拉铀矿周围居民产生的终身致癌风险均小于1.1×10-11,是非常低的概率.利用公式(6)中的参数,葡萄牙Horta da Vilariça铀矿开采前周围井水饮用水238U最高活度浓度对居民的终身致癌风险为2.1×10-10,美国Wyoming铀矿周围井水饮用水中226Ra对居民的终身致癌风险为3.5×10-9,均高于巴彦乌拉铀矿周围井水饮用水对居民的终身致癌风险1.1×10-11,但都属于非常低的致癌风险.

表3 年有效剂量和终身致癌风险Table 3 Annual effective dose and lifetime cancer risk

由于本次研究只是在丰水期进行采样和测量的结果,所以还需要研究枯水期的情况,可进一步对铀矿周围食品中开展放射性水平测量,并结合膳食结构对居民产生的剂量贡献进行评估和研究.

3 结论

通过对巴彦乌拉铀矿开采前周围30km半径内居民井水饮用水中总α和总β的测量,发现了总α活度浓度超出了WHO和我国饮用水中规定的筛选值.因此进一步确定了饮用水样品中主要天然放射性核素238U、232Th,226Ra和40K的活度浓度,估算了年有效剂量和患癌风险概率.结果表明巴彦乌拉铀矿周围居民经井水饮用引起的成人年有效剂量很小,终身致癌风险非常低.巴彦乌拉铀矿周围居民饮用水中放射性水平与世界其他国家饮用水中结果相比,处于正常范围之内.

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致谢：作者要感谢锡林郭勒盟疾病预防控制中心的白桂林和苏尼特左旗疾病预防控制中心的呼和吉乐图在采样工作中的帮助.

Radioactivity and health risk of drinking water around Bayanwula uranium mining area.

BAI Haribala1,2, TUO Fei3, HU Bi-tao1, WANG Cheng-guo2, SAI Ge-ri-le-man-da-hu2, ZHANG Shuai2, XU Xiao2, BAO Shan-hu4, LI Yu-hong1*(1.School of Nuclear Science and Technology, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；2.Inner Mongolia Center for Disease Control and Prevention, Huhhot 010031, China；3.College of Geographical Science, Inner Mongolia Normal University, Huhhot 010022, China；4.National Institute for Radiological Protection, Chinese Center for Disease Control and Prevention, BeiJing 100088, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3583～3590

The total of 37 drinking water samples from the wells around Bayanwula prospective uranium mining area were collected to estimate the lifetime health risks for the residents. The concentrations of gross α, gross β,238U,232Th,226Ra and40K were analyzed. The method recommended by World Health Organization (WHO) was used to calculate the adult annual effective dose via the consumption of thedrinking water. The cancer risk coefficients recommended by the United States Environmental Protection Agency (USEPA) were applied to assess the life-time health risk cancer for the residents. The radioactivity levels in the drinking water samples were compared to the data obtained from other part of the world. The results indicated thatthe average activity concentrations of gross α and gross β were 1.059Bq/L and 0.624Bq/L, respectively, which showed the 81.1% and 5.4% out of the 37water samples exceed the screening values 0.5Bq/L and 1.0Bq/L recommended by WHO, respectively. The activity concentrations of238U,232Th,226Ra and40K were determined to be (2.349±1.593), (0.058±0.041), (0.070±0.057) and (0.571±0.419)Bq/L, respectively. The annual effective dose to adult via the consumption of the drinking water was calculated to be 0.104mSv/aand the lifetime cancer riskwas assessed to 2.4×10-11for the residents. In conclusion, the activity concentrations in drinking water around Bayanwula uranium mining area were at normal level and the radioactivity health risk to the local residentswas at very low level.

drinking water；gross α and gross β；radionuclide；Bayanwula uranium mining area

X82

A

1000-6923(2017)09-3583-08

2017-03-05

内蒙古自治区自然科学基金资助项目(2013MS0816);内蒙古自治区卫生和计划生育委员会医疗卫生科研计划项目(201301028)

∗ 责任作者, 教授, liyuhong@lzu.edu.cn

哈日巴拉(1981-),男(蒙古族),内蒙古兴安盟人,兰州大学博士研究生,主要从事辐射防护监测与评价研究.发表论文8篇.