新疆干旱区城市对流层NO2垂直柱浓度的时空分布*

马 雯 李艳红# 刘 岩

(1.新疆师范大学地理科学与旅游学院，新疆 乌鲁木齐 830054；2.新疆维吾尔自治区重点实验室“新疆干旱区湖泊环境与资源实验室”，新疆 乌鲁木齐 830054)

新疆干旱区城市对流层NO2垂直柱浓度的时空分布*

马 雯1,2李艳红1,2#刘 岩1,2

(1.新疆师范大学地理科学与旅游学院，新疆 乌鲁木齐 830054；2.新疆维吾尔自治区重点实验室“新疆干旱区湖泊环境与资源实验室”，新疆 乌鲁木齐 830054)

基于地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)，分析2014年3月至2016年2月新疆干旱区城市(中等城市库尔勒市和小城市博乐市)对流层NO2垂直柱浓度(VCD)变化规律、分布特征及其影响因素。结果表明：(1)新疆干旱区城市对流层NO2VCD采暖期是非采暖期的4倍左右，且有显著的季节特征，表现为冬季>秋季>春季>夏季，库尔勒市的对流层NO2VCD年均值大于博乐市，两市对流层NO2VCD日变化峰值在8:00(冬季峰值在9:00)和20:00左右，且晚上的峰值高于早上；(2)库尔勒市和博乐市的对流层NO2VCD高值分别达到2.540×1015～4.450×1015、1.630×1015～2.620×1015molec/cm2，高值区均集中在商业、工业区，对流层NO2VCD低值分别为2.300×1014～1.920×1015、6.000×1014～1.390×1015molec/cm2，低值区均集中在居民区、学校周边；(3)库尔勒市和博乐市对流层NO2VCD对气象因子有不同程度的响应，其与气压呈正相关，与气温、相对湿度、云量和风速呈负相关。

NO2垂直柱浓度 对流层 干旱区城市 地基多轴差分吸收光谱仪

随着社会经济的发展和城市化进程的不断加快，我国以城市为中心的大气污染问题日益严重[1]。SO2、PM2.5、PM10及NO2成为大多数城市的首要污染物，其中NO2作为对流层的一种重要痕量气体,参与大气光化学反应，其来源包括自然源(闪电过程、土壤和海洋释放及自然燃烧释放)和人为源(人为化石燃料等的燃烧、汽车尾气及人类工农业活动释放)[2]。当NO2浓度较大时，对社会经济可持续发展、生态环境及人体健康存在严重威胁。利用卫星数据资料发现，我国NO2浓度在1996—2005年间呈现出持续增长的趋势，且在东部沿海城市经济发达区的增长趋势更加明显[3-4]。张强等[5]研究发现，我国原有NOx排放高值区在不断扩大，其中特大城市的排放速度在减缓，而中小城市的排放速度在加快。准确掌握城市大气对流层NO2来源及其影响因素对于有效治理大气污染具有重要意义。就目前来看，在新疆开展的研究主要集中在大城市乌鲁木齐，而其他城市的NO2观测较为少见[6-9]。故本研究选择南疆中等城市库尔勒市和北疆小城市博乐市作为研究区，基于地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)，于2014年3月至2016年2月连续观测，探讨分析库尔勒市和博乐市NO2垂直柱浓度(VCD)的变化特征，以期为新疆干旱区城市的大气污染治理提供数据参考。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

库尔勒市位于天山南麓，市域面积7 219 km2，是一个承载着约56.41万人口的南疆中等城市，气温日较差大，盛行东北风，其次是西南风，干热风和大风的天数多，2013年全市机动车保有量达22.4万辆，且以每年近3万辆的速度增长，大气污染属自然浮尘兼煤烟型污染。博乐市是北疆的一个人口近27万的小城市，北、西、南三面倚山，地势自西向东倾斜，高山、中山、低山丘陵和谷地平原呈阶梯状分布，为大陆性干旱半荒漠和荒漠气候。2013年博乐市机动车保有量达14.52万辆，同比增长7.8%，空气质量以优良为主，大气污染类型属烟尘和扬尘型污染。

1.2 样点布置及观测方法

固定观测点的布设：库尔勒市布设在市区香梨大道(41°44′36.58″N，86°10′38.01″E)，属居民区、交通区；博乐市布设在市区兴乐广场(44°53′51.84″N，82°4′15.12″E)，属商业区、交通区。

移动观测路线均为城市主干道。

对流层NO2VCD采用MAX-DOAS采集，观测方向为正北方向，且保证无高大建筑物遮挡。从不同仰角(1°、3°、6°、10°、15°、20°、30°、45°和90°)进行观测，每个角度停留1 min，1个循环大约10 min。最终获得的光谱数据直接由传输至装有差分吸收光谱(DOAS)系统的控制计算机中储存。在夜间，DOAS系统会自行测量暗电流和电偏置光谱，用于数据校正。地面观测NO2数据由库尔勒市和博乐市环境监测站提供，气象数据来源于库尔勒市和博乐市气象局。

1.3 数据处理

光谱处理主要使用WIN-DOAS软件和DOASIS软件来消除系统的噪声、太阳光谱结构及Ring效应等因素的影响。参考文献[10]的操作，选用仰角90°的光谱作为最小参考光谱进行反演，得到NO2的精确浓度，再选用仰角为30°时的NO2VCD进行分析。由多个观测循环的对流层NO2VCD可计算得出其小时均值及日均值。

2 结果与讨论

2.1 数据验证

MAX-DOAS技术能观测整层对流层垂直总量信息，与地面观测数据相比在观测尺度上有一定差异，但对流层NO2来源主要是近地面的源排放，因此两者具有一定的可比性。选取对应时段的库尔勒市和博乐市的地面观测NO2数据，将其与MAX-DOAS观测的对流层NO2VCD数据进行对比验证，以检验MAX-DOAS观察数据的准确性，结果如图1所示。MAX-DOAS观测的对流层NO2VCD与地面NO2月均值表现出较好的正相关关系，因此可以利用MAX-DOAS观测数据来分析新疆中小城市对流层NO2VCD分布特征。

图1 对流层NO2 VCD与地面观测数据的相关性分析Fig.1 The analysis of relationship between tropospheric NO2 VCD and the concentration of near surface NO2

2.2 对流层NO2 VCD季节变化

库尔勒市和博乐市对流层NO2VCD季节变化特征见图2(3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，12月至翌年2月为冬季，其中采暖期为11月至翌年3月，4—10月为非采暖期)。由图2可以看出，库尔勒市和博乐市对流层NO2VCD的年均值分别为4.385×1015、3.999×1015molec/cm2。两市对流层NO2VCD的季节变化均表现为冬季>秋季>春季>夏季。除夏季外，其他季节对流层NO2VCD的变化幅度均较大，这与丁宇宇等[11]的研究结果一致。对流层NO2VCD夏季低冬季高的变化特征说明研究区的NO2受人为源的影响可能较大[12-13]，其原因可从3个方面分析：第一，新疆冬季所处的采暖期长达5个月，对煤、石油等化石燃料的需求量在采暖期大幅度增加，使冬季NO2的排放量增多；第二，库尔勒市和博乐市冬季太阳辐射较弱，平均气温在-15 ℃左右，光化学反应时间变长，使NO2寿命延长；第三，冬季大气边界层较低，且出现逆温的天数较多，造成低空积聚，导致NO2长时间留存在对流层中。

图2 对流层NO2 VCD的季节变化Fig.2 Seasonal variation of tropospheric NO2 VCD

两市采暖期对流层NO2VCD均大于非采暖期，库尔勒市采暖期对流层NO2VCD(6.279×1015molec/cm2)是非采暖期(1.799×1015molec/cm2)的3.5倍，博乐市采暖期对流层NO2VCD (6.013×1015molec/cm2)是非采暖期(1.353×1015molec/cm2)的4.4倍。

2.3 对流层NO2 VCD日变化

考虑到不同季节的日照时数不同，而MAX-DOAS是通过观测不同仰角的太阳散射光进行反演得到对流层NO2VCD，因此不同季节观测时长有所不同：春、夏、秋季为8:00—20:00，冬季为9:00—20:00。由图3可以看出，两市对流层NO2VCD日变化基本呈“U”型分布，峰值出现在8:00(冬季出现在9:00)和20:00左右，且晚上的峰值高于早上。樊建凌等[14]研究发现，污染较严重的市区由于受人为活动(主要指交通运输)影响明显，NO2日变化曲线会呈典型的单峰或双峰形式。本研究中峰值出现的早晚时段，与上下班高峰期接近，此时车流量较大，尾气排放量增加，NO2容易积累。

图3 NO2 VCD日变化Fig.3 Diural variation of NO2 VCD

2.4 对流层NO2 VCD的空间分布

普通克里格插值法建立在半变异函数理论分析基础上，能够对有限区域内变量取值进行较好预测。已有研究通过该方法对O3、PM2.5及NO2的空间分布进行了展示[15-17]。利用ArcGIS 10.0软件，运用普通克里格插值法得出库尔勒市和博乐市NO2空间分布，结果见图4。由图4(a)可以看出：库尔勒市西北部和东南部为对流层NO2VCD高值区,达到2.540×1015～4.450×1015molec/cm2，西北部属库尔勒市的市中心，是商业集中地，人口密度大，车流量多，东南部是工业园区，且附近有巴州市车管所，车流量相对较大；库尔勒市中部为NO2VCD低值区，为2.300×1014～1.920×1015molec/cm2，该地区是学校、居民区，车流量分散，无明显的排放源。由图4(b)可以看出：博乐市中部为NO2VCD高值区,达到1.630×1015～2.620×1015molec/cm2，该区是博乐市的商业集中地，人口密集，车流量较大；西北部和西南部为NO2VCD低值区，为6.000×1014～1.390×1015molec/cm2，学校、居民区较多。可见，影响对流层NO2VCD分布的主要因素是局地排放源，它与城市的分布格局有直接关系。

图4 对流层NO2 VCD空间插值分布Fig.4 Distribution of spatial interpolation of tropospheric NO2 VCD

2.5 对流层NO2 VCD的影响因素

2.5.1 人为因素

影响对流层NO2VCD的人为因素包括NO2人为排放、人口集中密度及社会经济发展水平，其中火力发电及汽车尾气对NO2的贡献率较大[18]。已有的研究表明，博乐市市区的NO2主要来自机动车排放的尾气[19]。库尔勒市工业体系较全，市区工业面积为906 hm2[20]，其中造纸厂、重工业工厂较多，对NO2的贡献相对较大。

2.5.2 自然因素

气温、气压、相对湿度、云量和风速等气象因子对NO2的扩散、积累有一定的影响，故对对流层NO2VCD和各气象因子做相关性分析。从表1看出，两市对流层NO2VCD均与气压呈正相关关系，而与气温、相对湿度、云量和风速呈负相关关系。其中，博乐市气温、气压对对流层NO2VCD的影响最大，其次是风速、相对湿度，云量的影响最弱；库尔勒市气温、风速对对流层NO2VCD的影响显著，相对湿度、气压次之，云量的影响也最弱。气温与光化学反应密切相关，大气中的NO2在强太阳光下易发生分解。此外，大风或降水天气条件有利于NO2的扩散。

表1 对流层NO2 VCD与气象因子日均值相关系数统计1)

注：1)*表示在α=0.05水平上(双侧)显著相关，**表示在α=0.01水平上(双侧)显著相关。

3 结 论

(1) MAX-DOAS观测的对流层NO2VCD与地面NO2浓度有较好的正相关关系。

(2) 库尔勒市和博乐市的采暖期对流层NO2VCD均是非采暖期的4倍左右。对流层NO2VCD分布表现为：冬季>秋季>春季>夏季。库尔勒市对流层NO2VCD年均值高于博乐市。两市NO2VCD日变化基本呈“U”型分布，峰值在8:00(冬季出现在9:00)和20:00，且晚上峰值大于早上峰值。

(3) 库尔勒市和博乐市的对流层NO2VCD高值分别达到2.540×1015～4.450×1015、1.630×1015～2.620×1015molec/cm2，高值区位于商业、工业区；低值分别为2.300×1014～1.920×1015、6.000×1014～1.390×1015molec/cm2，低值区位于学校、居民区。

(4) 库尔勒市和博乐市对流层NO2VCD对气象因子的响应程度存在差异，但都与气压呈正相关关系，与气温、相对湿度、云量和风速呈负相关关系。

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TemporalandspatialvariationforverticalcolumndensityoftroposphericNO2overaridareacityofXinjiang

MAWen1,2,LIYanhong1,2,LIUYan1,2.

(1.CollegeofGeographicScienceandTourism,XinjiangNormalUniversity,UrumqiXinjiang830054;2.XinjiangLaboratoryofLakeEnvironmentandResourcesinAridArea,KeyLaboratoryofXinjiangUygurAutonomousRegion,UrumqiXinjiang830054)

The characteristics of tropospheric NO2vertical column density (VCD) in arid area city of Xinjiang (medium city Korla and small city Bole) and its influence factors in March 2014 to February 2016 were analyzed according to the data monitored by ground-based multi-axis differential absorption spectrometer (MAX-DOAS). The results showed that: (1) the tropospheric NO2VCD during heating period was about 4 times of that during the period without heating and the significant seasonal feature ranked winter>autumn>spring>summer. The tropospheric NO2VCD annual value of Korla was higher than Bole. The daily variation had two peak values at 8:00 (9:00 for winter) and 20:00,with the night peak higher than morning peak. (2) The high values of tropospheric NO2VCD were 2.540×1015-4.450×1015,1.630×1015-2.620×1015molec/cm2for Korla and Bole, respectively, which were distributed on commerical and industrial area. The low values of tropospheric NO2VCD were 2.300×1014-1.920×1015,6.000×1014-1.390×1015molec/cm2for Korla and Bole,respectively,which were distributed on school and residential area. (3) The tropospheric NO2VCD had different degree of response to meteorological elements,with air pressure positively correlated to tropospheric NO2VCD,air temperature,relative humidity,cloud cover and wind speed negatively correlated to tropospheric NO2VCD.

NO2vertical column density; troposphere; arid area city; MAX-DOAS

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.10.018

马 雯，女，1991年生，硕士研究生，研究方向为自然资源开发与规划。#

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*乌鲁木齐市科技计划项目(No.P161310004)；国家自然科学基金地区科学基金资助项目(No.41161010)；中国沙漠气象科学研究基金资助项目(No.Sqj2012012)。

2016-07-12)