具有高活性和稳定性的甲烷氧化制甲醛SiO2@V2O5@Al2O3核壳催化剂

甲烷的稳定四面体几何结构和高CH键解离能使其直接催化转化复杂化。例如，甲烷选择性氧化成甲醛，避免全氧化产生二氧化碳，对天然气的多功能利用是重要的，但仍然是具有挑战性的。2018年12月的催化杂志 （Journal of Catalysis,2018,368：134-144）的文章报道，韩国蔚山国立科学技术研究所的Euiseob Yang等利用水热合成，然后原子层沉积 （ALD），制备了一种高效，热稳定的基于新型SiO2@V2O5@Al2O3核@壳纳米结构的催化剂，表明可以通过控制ALD循环次数调整覆盖在SiO2@V2O5核心上的Al2O3壳的厚度。在600℃的流动反应器中进行的催化甲烷氧化实验表明，50个ALD循环制备的SiO2@V2O5@Al2O3纳米结构表现出最佳的催化活性（甲烷转化率=22.2%，甲醛选择性=57.8%），并且优于先前报道的所有钒基催化剂600℃下的活性。对制备的催化剂进行深入表征，结果表明，它们的Al2O3壳通过促进ALD过程中Al2O3和V2O5纳米粒子之间的相互作用，为产生具有VOAl键的高度分散的Td单体物质提供了新的表面。此外，发现表面Al2O3壳不仅保护V2O5纳米颗粒免于在600℃下烧结，而且还固定产生的Td单体钒物质，其负责高催化性能。