潜流湿地对微污染水体中氮磷去除效果的中试研究

陆海明，孙金华，刘 婷，刘 浩，宋 力，朱乾德

(1. 南京水利科学研究院水文水资源与水利工程科学国家重点实验室，江苏南京 210029; 2. 连云港市通榆河北延送水工程管理处，江苏连云港 222006; 3. 江苏省水利科学研究院，江苏南京 210017)

城乡居民生活饮用水通常优先选择人为活动干扰较少、水质优良的山区湖库水源或大江大河等优质水资源。然而，我国南方特别是平原河网区，受地理位置等客观条件限制，部分地区无法通过长距离调水获取优质水资源，只能以当地河道内微污染水作为原水。微污染水不仅需要自来水厂处理工艺和设备上投入大量资金，提高了当地居民生活用水成本，而且给供水安全带来隐患。

为节省原水处理成本，减轻突发水污染事件对城市供水安全的威胁，浙江省嘉兴市、江苏省盐城及连云港等城市相继建设微污染水处理系统，多年运行效果较好。例如2009年建成投入运行、面积为110 hm2的石臼漾湿地在进水氨氮浓度为1.26mg/L时，氨氮去除率为32.5%；进水总氮浓度为4.23mg/L时，总氮去除率为15.1%；进水总磷浓度为0.42mg/L时，总磷去除率达24.6%[1-2]；2012年建成运行的222.87 hm2的盐龙湖在全年进水氨氮、总氮和总磷平均浓度分别为0.57，1.75和0.23mg/L时，氨氮、总氮和总磷的年均去除率均达到50%～80%[3]。

潜流湿地具有床体密闭外界干扰少、污水处理效率高、占地面积小等特点，广泛应用于生活污水、暴雨径流、工业废污水、农田地表径流等的处理[4-6]。相对而言潜流湿地在高水力负荷条件下处理微污染水的研究报道较少。利用人工湿地前置处理微污染水体作为水源地原水时，通常面临出水浓度要求高、水力负荷大、水力停留时间短等较高的工艺要求。氮素特别是总氮浓度要在1.0m3/(m2·d)的高水力负荷条件下达到地表三类水体质量标准1.0mg/L有一定难度，因为较高的水力负荷导致过短的水力停留时间，从而使氮素硝化反硝化作用不能充分进行。

本研究依托水利部在南京水利科学研究院(以下简称南京水科院)铁心桥试验基地建设的人工湿地中试平台，以水体中氮磷为处理对象，开展了高水力负荷条件下水平潜流和垂直流人工湿地处理微污染水中试研究，筛选最佳填料和植物组合，为应用潜流湿地处理水源地氮磷微污染水提供技术依据。

1 材料与方法

1.1 人工湿地系统

人工湿地中试系统位于南京水科院铁心桥试验基地象目湖北侧。该人工湿地中试系统是铁心桥试验基地雨水资源化利用和废污水处理实验平台的重要组成部分。象目湖承接铁心桥试验基地内地表径流汇水和生活污水。近年来随着基地实验厅建设和工作人员数量增加，象目湖水质逐渐恶化，夏季高温季节出现藻类爆发现象，氮磷是水质主要超标因子。

人工湿地中试平台于2010年建设完成，经过调试稳定运行后，于2013年和2014年开展本次微污染水源处理中试试验。

图1 人工湿地平面布置Fig.1 Layout plan of constructed wetland

图2 人工湿地试验装置Fig.2 Photos of constructed wetland

本次人工湿地中试试验由4个垂直流湿地和3个水平潜流湿地组成，垂直流湿地处理单元长、宽、高分别为5.5，4.5和1.0m，水平潜流湿地处理单元长、宽、高分别为13.0，2.0和1.0m(图1和图2)。人工湿地处理单元为并联结构，进水为曝气后象目湖湖水。湿地处理单元底部坡度为2%。每个人工湿地单元填料分为4层，每层20 cm，人工湿地填料选择常见的基质如石子、鹅卵石、碎石、砂子、蛭石、钢渣、陶粒等，在填料上用土工膜覆盖后回填20 cm厚的农田土壤，用于栽种芦苇、美人蕉、再力花和菖蒲等水生植物。基质填料在回填进入人工湿地处理单元前用网筛筛分去除杂质，并用水洗净。垂直流湿地单元编号为17～20，其中17单元填料从上到下依次为鹅卵石、陶粒、石子和碎石，18单元填料从上到下依次为鹅卵石、碎石、钢渣和石子，19单元填料从上到下依次为鹅卵石、蛭石、粗砂和碎石，20单元填料从底到上依次为鹅卵石、碎石、粗砂和细砂。17～20单元水生植物分别为再力花、芦苇、美人蕉和菖蒲。水平潜流湿地单位编号为21～23，其中21单元填料从上到下依次为石灰石、陶粒、碎石和细砂，22单元填料从上到下依次为鹅卵石、陶粒、碎石和细砂，23单元填料从上到下依次为鹅卵石、蛭石、石子和细砂，21～23单元水生植物分别为美人蕉、再力花和菖蒲。石子、碎石、粗砂、细砂、鹅卵石、蛭石、钢渣、陶粒和石灰石等填料粒径分别为1～3mm，5～10mm，0.5～1.0mm，0.25～0.05mm，5～8 cm，2～4mm，3～5 cm，5～10mm和3～5mm。水生植物群落密布床体。处理单元床体底部以混凝土浇筑，周边砖砌砂浆抹面。湿地处理单元进出水量可根据阀门大小调节。

1.2 人工湿地运行情况

2010年人工湿地基础设施建成后，经过2年的调试和试运行，2013年和2014年开展微污染水处理试验。2013年8—11月和2014年6—8月人工湿地系统进行中试试验，系统进水来源于曝气后的象目湖水，处理后出水重新进入象目湖。试验期间采取每周工作日运行、周末不运行的间歇式。工作期间垂直流人工湿地水力负荷为1.5m3/(m2·d)，水力停留时间为0.65 d；水平潜流湿地水力负荷为1.38m3/(m2·d)，水力停留时间为0.72 d。

1.3 取样和水样检测分析

运行期间，在进水端和出水端分别采集水样，在实验室测定水样TN，TP及铵态氮、硝态氮、亚硝态氮等水化学指标。2013年和2014年分别检测14次水样，两年共检测28次水样。总氮测定采用碱性过硫酸钾氧化-紫外分光光度法，铵态氮测定采用靛酚兰比色法，硝态氮测定采用双波长比色法，亚硝态氮采用重氮偶合分光光度法。

表1潜流湿地单元进出水TN浓度及平均去除率

Tab.1 Mean total nitrogen concentrations of influent and effluent andmean removal efficiency for various subsurface constructed wetlands

处理单元进出水浓度/( mg·L-1)平均去除率/% 进水1.685(2.662～0.793)17:鹅卵石+陶粒+石子+碎石,再力花1.260(2.018～0.639)25.2518:鹅卵石+碎石+钢渣+石子,芦苇1.422(1.871～0.805)15.6419:鹅卵石+蛭石+粗砂+碎石,美人蕉1.111(2.612～0.66)34.0720:鹅卵石+碎石+粗砂+细砂,菖蒲0.905(1.663～0.581)46.3221:石灰石+陶粒+碎石+细砂,美人蕉1.370(2.115～0.923)18.9622:鹅卵石+陶粒+碎石+细砂,再力花1.335(2.117～0.748)20.7723:鹅卵石+蛭石+石子+细砂,菖蒲1.173(1.819～0.581)30.39

2 结果与讨论

2.1 潜流湿地总氮进出水浓度及去除率比较

本研究进水总氮浓度变化范围为2.662 ～0.793mg/L，试验期间TN平均浓度为1.685mg/L，试验结果见表1。象目湖水经过4种垂直潜流湿地单元和3种水平潜流湿地单元后，TN平均浓度存在差异，其中以20单元为最低，平均浓度低于地表水环境III类水体质量标准(1.0mg/L)，TN去除率达46.32%。在水平单元中，以23单元出水平均浓度为最低，但高于III类水体质量标准，平均浓度为1.173mg/L，平均去除率为30.39%。

当进水浓度在较低范围时，随着进水污染物浓度降低，污水处理难度加大。本研究中人工湿地进水TN平均浓度为1.685mg/L，类似于盐龙湖表流湿地进水TN浓度1.52mg/L[7]。盐龙湖表流人工湿地TN平均去除率为23.7%，低于本文17，19，20和23单元平均去除率。盐龙湖表流湿地水力停留时间为14 h，平均水力负荷为0.5m3/(m2·d)，分别高于和低于本研究湿地单元平均水力停留时间和水力负荷。采用植物床-沟濠系统的嘉兴石臼漾表流湿地运行初期TN进水平均浓度为4.23mg/L，出水平均浓度为3.52mg/L，去除率仅为15.1%[2]，在稳定运行4年期间TN去除率与工程运行初期相似[8]。

汪俊三采用水平潜流植物碎石床工艺处理星云湖水TN浓度为1.104mg/L时，在高水力负荷(不小于1.0m3/(m2·d))、短水力停留时间(19.89 h)条件下，出水TN浓度仅为0.552mg/L，去除率为50%[9]。本研究的20单元在水力负荷和进水污染物浓度均高于星云湖潜流植物碎石床条件下的数值，取得了相似的处理效果，TN出水浓度提升1个等级。Li等以五里湖水为处理对象，比较了在进水TN浓度4.82mg/L，高水力负荷条件(0.64m3/(m2·d))时表面流、水平潜流和垂直潜流湿地的处理效果，结果表明3种类型湿地出水浓度分别为3.97，2.29和2.37mg/L，潜流湿地TN去除率高于表面流湿地，去除率达50%[10]。

比较不同季节TN去除率可以发现2014年春季人工湿地单元去除率较低，这可能与春季植物刚开始生长，对氮素的吸收固定尚处于较低水平有关。其他研究者在比较不同季节TN去除效果时，发现TN去除效果以夏季和秋季最佳，这与夏季和秋季温度高、氮素的氨化、硝化和反硝化等生物化学过程相关的微生物活性强，水生植物在夏季生物量大、植株生长对氮素的吸收固定能力较强有关[11-12]。

2.2 潜流湿地氨氮和硝态氮去除效果

图3为本研究7个潜流湿地单元氨氮和硝态氮平均浓度与去除率比较结果。20单元出水氨氮平均浓度最低，平均去除率为80.89%，除18单元外的其他几个单元氨氮去除率均高于50%。采用碎石床水平潜流人工湿地处理氨氮进水浓度为0.375mg/L的星云湖水时，氨氮去除率为54.13%，氨氮去除率与本研究类似[9]。盐龙湖表流湿地进水氨氮平均浓度为0.28mg/L时，平均去除率为32%，低于本研究的结果[7]。

硝态氮去除率同样以20单元为最高，平均去除率为43.06%，23单元硝态氮去除率次之，平均去除率为37.02%，18单元硝态氮表观去除率为17.25%，其他4个单元出水硝态氮浓度高于进水浓度，表观硝态氮去除率为负数。象目湖地表水在经过人工湿地单元后，部分湿地单元硝化作用强烈，有机氮被分解转换为硝态氮，氨氮发生硝化作用转为硝态氮，硝态氮未能及时完成反硝化作用导致出水硝态氮浓度升高，此部分氮素仅发生形态变化，并未完全从湿地中去除。

人工湿地去除氮素作用机制包括pH值增加导致氨挥发、有机氮矿化作用、硝化作用、反硝化作用、铵离子被基质吸附后固定、植物生长吸收以及厌氧氨氧化作用等[11-12]，其中有机氮矿化和硝化作用主要是改变了氮素的赋存形态，并未将氮素从湿地系统中去除，未收割植物固定的氮素在植株腐烂时仍然回到湿地系统。

20单元填料和植物组合在水力停留时间小于1 d、水力负荷大于1.5m3/(m2·d)，进水氨氮和硝态氮浓度处于较低水平的条件下，仍然实现了较高的氨氮和硝态氮去除率，这可能包括如下原因：一是和人工湿地间歇式运行方式有关[11-13]，干湿交替有助于增加床体内填料氧气含量，增强好氧微生物活性，有利于有机氮的矿化分解，鹅卵石、碎石、粗砂和细砂填料搭配方式相比于其他填料搭配更有利于床体复氧；二是与进水氨氮和硝态氮浓度较低、试验期间温度较高、植物生长旺盛有关[4，13]，较高的温度有利于增加植物光合作用，维持植物根系对养分的持续需求，减少植物根系老化脱落对于湿地养分去除效果的干扰。湿地系统中同时存在矿化作用、氨化作用、硝化作用、反硝化作用或者厌氧氨氧化作用，此外植物吸收固定氮素对于氮素的去除同样具有一定作用，但是具体各种作用分别在湿地系统氮素去除中的比例仍需进一步分析研究。

图3 人工湿地处理单元氨氮和硝态氮进出水平均浓度及去除率(图中黑色柱为处理单元出水氨氮和硝态氮浓度，黑色虚线为进水氨氮和硝态氮浓度，“+”为氨氮和硝态氮去除率)Fig.3 Mean ammonium-N and nitrate-N concentrations of influent and effluent andmean removal efficiency for various subsurface constructed wetlands (black bars in the figures indicatemean nitrogen concentrations of effluent, dash lines are nitrogen concentrations of influent, “+” signsmean nitrogen removal efficiency)

2.3 潜流湿地总磷进出水浓度及去除率比较

在总磷平均进水浓度为0.17mg/L时，7种潜流湿地总磷平均去除率均低于30%(见表2)，其中以20单元总磷去除率最高，达30.59%，出水平均浓度为0.118mg/L；18和21单元总磷平均去除率超过25%；23单元最低，仅1.22%。若不考虑植物对磷素去除效果的影响，水平潜流湿地21和22单元相比说明，石灰石去除磷素效果高于鹅卵石，4个垂直潜流湿地磷素去除率比较说明，碎石、钢渣和陶粒具有相对较好的磷素去除效果，蛭石效果较差。人工湿地磷素去除效率超过25%的处理单元填料均有价格相对便宜的碎石，这和星云湖富营养化湖水处理试验得到的植物碎石床处理工艺可将进水总磷浓度为0.077mg/L处理至0.024mg/L[9]的研究结果相类似。五里湖边人工湿地中试结果表明，湖水总磷平均浓度为0.152mg/L时，采用砾石作为基质的水平潜流和垂直潜流人工湿地出水平均浓度分别为0.052mg/L和0.056mg/L，表流湿地去除效果明显低于潜流湿地[10]。采用自然土壤作为基质的石臼漾和盐龙湖表流湿地建成运行后，地表水总磷浓度去除效率不高，盐龙湖表流湿地挺水植物区进水总磷平均浓度为0.155mg/L，出水平均浓度为0.115mg/L，平均去除率仅为25.8%[3, 7-8]。

表2 潜流湿地单元进出水TP浓度及平均去除率

人工湿地磷素去除机制包括土壤或基质吸附、化学沉淀、微生物和植物生长吸收等，其中土壤或基质吸附石主要的磷素去除机制[11]。许多研究者比较了不同土壤或基质类型对于磷素去除的影响[14-15]，发现页岩、钢渣、干渣、煤渣等具有很好的磷素去除效果，砂子、鹅卵石等去除效果较差；基质表面吸附位点数量、比表面积大小和pH值是影响基质磷素吸附能力的主要因素。Yin等最近研究发现，热改性富含钙的凹凸棒土作为人工湿地基质能够高效去除水体磷素[16]。人工湿地基质在长期运行后磷素存在吸附饱和现象，吸附饱和基质丧失磷素去除能力，在pH值、氧化还原点位等条件改变时已经被吸附固定或者化学沉淀的磷素可能重新释放进入水体[11，17]。总体来说，7个人工湿地单元总磷去除效果偏低，这可能与湿地单元填料主要为鹅卵石、粗砂、细砂等磷素去除能力较弱的材料有关。处理单元填料中有碎石、钢渣、石灰石、陶粒等吸附性能较好材料的处理单元，总磷去除率相对较高。

由于基质填料孔隙被颗粒物、积累的有机物堵塞，导致运行效率下降是影响长期运行的重要原因[18]。研究结果表明，人工湿地堵塞虽然不能完全避免，但是通过优选合适孔径的填料，选择有效的前处理单元、控制好进水有机污染和悬浮颗粒物负荷，可以延缓其堵塞过程，有人工湿地在运行20年后仍然能保持较好的处理效果[19]。本研究人工湿地进水为经过沉淀后的微污染水，悬浮颗粒物含量和有机污染负荷较低，20单元类型主要适用于高水力负荷条件下河流、湖泊微污染水处理，长期运行过程中水体需要维持较低的颗粒物含量和有机污染负荷。

3 结 语

以铁心桥试验基地象目湖微污染水为处理对象，比较了在高水力负荷条件下，4种垂直流人工湿地和3种水平潜流湿地氮磷污染物去除效果。在总氮进水浓度范围为2.662 ～0.793mg/L和总磷进水浓度范围为1.003～0.035mg/L时，填料从上到下由鹅卵石、碎石、粗砂和细砂组成，种植菖蒲的20单元总氮和总磷的平均去除率最高，分别为46.32%和30.59%，该湿地单元氨氮和硝态氮平均去除率分别为80.89%和43.06%，出水总氮浓度平均值低于地表水Ⅲ类水体质量标准，此类型组合湿地可以用于饮用水源地原水等微污染地表水总氮去除。不同人工湿地单元磷素去除效果比较表明，包含碎石的基质除磷效果较好，价格相对便宜的碎石可以在更大范围应用于地表水磷素去除。