民族药过江藤的化学成分及药理作用研究进展

杨勇勋 马金华

【摘 要】 马鞭草科过江藤属在我国仅有1种，即植物过江藤Phyla nodiflora。在文献中，Lippia nodiflora也指过江藤Phyla nodiflora植物，两名互用。过江藤Phyla nodiflora不仅在我国多个民族中作为民族药应用，且在多个国家作为传统药物应用于多种疾病的治疗。从过江藤植物中分离的化合物达30余个，涉及的化学成分类型主要是环已烯酮与环已二烯酮衍生物、酚酸、三萜、甾醇、黄酮及黄酮硫酸盐等。另外，药理研究揭示本品的活性谱较宽，且大多与其传统应用相关，如利尿、抗尿路结石、抗高尿酸血症、肝保护、神经药理作用等。综述过江藤的化学及药理研究进展，为其进一步开发与利用打好基础。

【关键词】 马鞭草科；过江藤；化学成分；药理作用

【中图分类号】R285 【文献标志码】 A 【文章编号】1007-8517（2018）01-0069-06

Abstract：Phyla nodiflora belonging to the family Verbenaceae is the solo species in the genus Phyla in China. Lippia is properly called Phyla， but is referred to as Lippia in the phytochemical literature， i.e. the synonym of Phyla nodiflora is Lippia nodiflora. Phyla nodiflora is not only used as an ethnomedicine in China， but also utilized as a traditional medicine in the world， for the treatment of several diseases. So far， more than 30 compounds including cyclohexenone and cyclohexadienone derivatives， phenolic acids， triterpenes， sterols， fiavonoids， and flavone sulphates were isolated from Phyla nodiflora. Moreover， the modern pharmacological studies of its crude extracts and purified molecules showed that its pharmacological spectra are broad， and quite a few activities were correlated with its traditional uses， such as diuretic activity， urolithiasis， hepatoprotective activity， and neuropharmacological activity. This review comprehensively summarized the pharmacological effects of Phyla nodiflora and its chemical constituents， establishing a solid foundation for the further development and utilization of the title plant.

Keywords：Verbenaceae；Phyla nodiflora；Chemical Constituents；Pharmacological Actions

馬鞭草科（Verbenaceae）过江藤属（Phyla）植物全世界约有10种，分布于亚洲、非洲和美洲的热带及亚热带的湿润之地，我国仅有1种，名为过江藤Phyla nodiflora，主产于长江以南的四川、云南、江苏、江西、福建等地。一直以来，Lippia nodiflora也指过江藤Phyla nodiflora植物，两名互用，但实际上Lippia属与Phyla属为不同的属，两属植物有明显的区别[1-2]。

过江藤Phyla nodiflora植物在四川又名大二郎箭，榔头草（西昌）、温宫草（会东）[3]，被我国多个民族作为民族药应用，如《西昌中草药》记载其性平，味微甘。止咳止血，调经利尿，祛瘀生新[3]。《全国中草药汇编》记载本品用于痢疾，急性扁桃体炎，咳嗽咯血，跌打损伤；外用治痈疽疔毒，慢性湿疹[4]。《中华本草（傣药卷）》记载本品具有清热解毒，散瘀消肿，敛疮的功效。主治风湿热痹症，肢体关节红肿热痛，屈伸不利，疔疮痈肿，外伤肿痛[5]。另外，本品也作为世界传统药物应用[6]，如在印度传统医药系统中，用于膝关节痛、尿路不适、利尿、胃肠不适、皮肤病等症[7]。本课题组正致力于凉山彝药的药效物质基础研究，为凉山彝药过江藤Phyla nodiflora植物的下一步研究与开发奠定基础，笔者对其化学成分与药理作用的现代研究进展作一全面的综述。

1 化学研究

总体看来，植物过江藤Phyla nodiflora的化学成分研究还不是很深入，发现的化合物数量及类型均还较少，主要有环已烯酮与环已二烯酮衍生物、酚酸、三萜、甾醇、黄酮及黄酮硫酸盐等类成分，具体内容见下，结构见图1。

1.1 环已烯酮与环已二烯酮衍生物 从过江藤Phyla nodiflora植物的地上部分共含三个此类成分halleridone（1）、hallerone（2）、和cornoside （3）[8-9]。值得注意的是，本品不含马鞭草科植物普遍存在的环烯醚萜苷类成分，而含有较为特异的此类成分，所以，此类成分可作为分类学上的依据[8-9]。

1.2 酚酸类 两个结构特异的酚酸类成分noifloridin A （4）和nodifloridin B （5），以及两个苯丙素苷类成分毛蕊花苷verbascoside （6） 和arenarioside （7）从过江藤植物中被发现[7， 10]。

1.3 三萜 从过江藤的地上部分发现一个齐墩果烷型三萜 lippiacin（8）[11]。

1.4 甾体化合物 从过江藤地上部分的甲醇提取物中分离得四个甾体化合物，4′，5′-dimethoxybenzoloxystigmasterol （9）[12]、豆甾醇（stigmasterol）、β-谷甾醇（β-sitosterol）和γ-谷甾醇（γ-sitosterol）。

1.5 黄酮 至今共分离22个黄酮化合物[7， 13-15]，其中包括12个天然界不多见的黄酮苷、双硫酸酯类化合物。另外，研究发现[13]此类化合物的合成与植物的生长环境相关，即生长于沿海及内陆湿润之地的植物含有此类成分，而内陆干燥地带的植物则缺乏此类成分。分别是：nodifloretin （6-hydroxyluteolin-3′-methyl ether，10）、6-hydroxyluteolin-7-arabinoside（11）、6-hydroxyluteolin-7-arabinoside-4′-rhamnoside（12）、nepetin （5，7，3′，4′-tetrahydro-6-methoxyflavone， 13）、jaceosidin（5，7，4′-trihydro-6， 3′-dimethoxyflavone， 14）、hispidulin（5，7，4′-trihydro-6-methoxyflavone， 15）、hispidulin-7-sulphate （16）、hispidulin-4′-sulphate （17）、nepetin-7-sulphate （18）、jaceosidin-7-sulphate （19）、6-hydroxyluteolin-7-sulphate （20）、6-hydroxyluteolin-6-sulphate （21）、nodifloretin-7-disulphate （22）、6-hydroxyluteolin-6，7-disulphate （23）、nodifloretin-6，7-disulphate （24）、nepetin-3′，4′-disulphate （25）、jaceosidin-7，4′-disulphate （26）、hispidulin-7，4′-disulphate （27）、6-hydroxyluteolin（28）、6-hydroxyluteolin-7-O-glycoside （29）、5-hydroxy-3′，4′，7-trimethoxyflavone （30）、eupafolin （31）。

1.6 挥发性成分 采用同时蒸馏萃取装置，提取过江藤的挥发性成分。采用气相色谱法对其组分进行分析。蒸馏物分成烃类及其氧化物两大类成分：烃类成分复杂，鉴定了其中的14个成分，其中倍半萜类成分去氢白菖烯calamenene 和β-石竹烯β-caryophyllene 含量最高，各占约20%；另外的氧化物部分中含量大于0.5%的有18个成分，17个成分被鉴定，其中5个主要成分（含量在 10%～20 %之间）分别是1-octen-3-ol，phenethyl alcohol，linalool，p-cymen-8-ol和methylsalicylate。同时，研究还推测挥发性的萜类成分是过江藤植物的化感物质，即是抑制莴苣种子发芽及本植物迅速蔓延、猖獗生长的化感成分[2]。

2 药理作用

过江藤植物的药理作用研究大多是针对粗提物，而其活性谱较为宽广，其中与民族药应用密切相关的活性尤其值得重視，如利尿、抗尿路结石作用、抗高尿酸血症作用、肝保护作用、抗糖尿病作用、神经药理作用等。

2.1 利尿作用 以白化病小鼠为实验模型，呋噻米为阳性对照药，以小鼠排尿量与尿中的钠、钾离子浓度为实验指标，对过江藤地上部分的甲醇与水提取物进行了利尿作用研究。结果显示[16，17]，甲醇与水提取物均能增加小鼠排尿量，以及增加电解质的排泄，揭示过江藤甲醇与水提取物均具有有效的利尿作用。

2.2 抗尿路结石作用 通过给予庆大霉素和饲喂结石产生食物（含5%草酸铵）而制造草酸钙尿路结石小鼠模型，对过江藤甲醇提取物进行了抗草酸钙尿路结石的活性研究。同时测定提取物体内外的抗氧化作用，如体内采用高草酸尿肾中的脂过氧化物、还原型谷胱甘肽、过氧化氢酶含量；体外采用对NO自由基，1，1-二苯-2-苦基肼（DPPH）自由基的清除作用为指标。结果显示[18]过江藤甲醇提取物具有有效的防止草酸钙结石形成、溶解草酸钙结石的作用，以及有效的体内外抗氧化作用。

2.3 抗高尿酸血症作用 以氧嗪酸钾或次黄嘌呤介导的高尿酸血症小鼠为模型，采用黄嘌呤氧化酶、尿酸、肝黄嘌呤氧化酶/黄嘌呤脱氢酶的抑制活性来评价过江藤甲醇提取物、Diaion HP-20柱吸附后的50%甲醇洗脱部分（F3部位）、以及F3部位的五个分离成分6-7、10、28-29抗高尿酸血症的活性及作用机制。研究发现[19]，过江藤甲醇提取物显示剂量依赖的抗高尿酸血症活性；其中F3流分的活性最强；而且从F3流分中分离的5个化合物以黄酮化合物6-hydroxyluteolin（28）的活性最强。研究发现[19]，过江藤抗高尿酸血症的作用机制主要是通过抑制肝黄嘌呤氧化酶/黄嘌呤脱氢酶的活性，其次是通过抑制尿酸的作用来实现的；而且黄酮化合物是降低尿酸作用的主要活性化合物。

2.4 肝保护作用 过江藤叶的甲醇提取物对四氯化碳肝损伤小鼠的肝保护作用的研究显示：在100、200 mg/kg体重的剂量下，提取物具有有效地使胆红素、天冬氨酸转氨酶、丙氨酸转氨酶、碱性磷酸酶回复到正常水平的作用，显示提取物具有肝保护作用，且此作用与抗氧化作用相关[20]。相关文献证实过江藤的甲醇提取物对对乙酰氨基酚介导的肝损伤模型具有保护作用[21]；过江藤甲醇提取物能降低活性氧自由基（ROS）的产生、降低凋亡基因表达和保护肝细胞的作用[22]。

2.5 抗糖尿病作用 采用鏈霉素介导的糖尿病小鼠为实验模型，对过江藤甲醇提取物三个剂量的抗糖尿病作用进行了研究。研究结果显示：三个剂量水平均能有效增加肝与肌肉糖元、血清胰岛素水平；有效降低快速血糖、糖化血红蛋白、血清标记酶的水平；也有效降低总胆固醇和血清甘油三酯，而高密度脂蛋白则有效增加；胰的组织化学研究也证实以上的生物化学发现；未发现提取物有急性毒性。以上研究揭示过江藤的甲醇提取物具有有效的抗糖尿病及降低血糖作用[23]。

采用分子对接技术，研究发现[24-25]从过江藤植物中发现的甾体化合物γ-sitosterol能与多个与糖尿病相关的靶蛋白，如葡萄糖激酶（glucokinase），1，6-二磷酸果糖酶（Fructose 1，6- bisphosphatase 1），人类多耐药蛋白儿（Human multidrug resistance protein 1）和细胞色素P450（Cytochromes P450）很好地契合，提示它具有抗糖尿病的作用。

2.6 神经药理作用 以地西泮介导的睡眠时间能力、自主运动能力、运动协调性、探索行为模式、高架十字迷宫、最大电休克抽搐为模型，对过江藤地上部分的石油醚、三氯甲烷、甲醇三个部位的神经药理作用进行了研究。结果显示[26]过江藤甲醇提取物在口服250和 500 mg/kg 剂量下，以及三氯甲烷部位在高剂量500 mg/kg下显示安眠、抗惊厥、抗焦虑作用；而石油醚部位在250和 500 mg/kg 剂量下，并无中枢抑制作用。研究发现[27]，黄酮是苯并二氮受体、GABAA受体的良好配体，研究认为[26]甲醇与三氯甲烷部位的中枢抑制作用可能是因存在有黄酮类成分的原因，而石油醚部位无作用就是因此部位不含黄酮类成分。

2.7 美白作用 过江藤甲醇提取物能有效降低细胞内黑色素含量，及剂量依赖地抑制酪氨酸酶的活性[28]。随后以大鼠黑色素瘤细胞B16F10 为模型，对从过江藤中分离得到的黄酮化合物eupafolin （31）的美白作用进行了研究。研究发现[29]，31能有效地降低细胞内黑色素的含量，抑制酪氨酸酶的活性，且31抑制黑色素生成的作用机制是抑制Akt通路，以及激活ERK 或 p38 MAPK蛋白的磷酸化。

2.8 抗炎、止痛、解热作用 通过扭体实验证实过江藤的水提取物具有有效的止痛活性；通过热板法，也证实过江藤的水提取物具止痛活性；采用大鼠耳肿胀模型，证实过江藤石油醚提取物具有有效的抗炎作用；过江藤水提取物具有有效的解热作用[30]。另外药理研究显示[31]，过江藤的甲醇提取物具有有效的抗炎、止痛活性。

此外，过江藤中的黄酮化合物eupafolin （31）具有抗炎作用，能抑制前列腺素-2（PGE2）的产生及抑制环氧酶-2（COX-2）的表达，以及具有通过抑制细胞内粘连分子-1（intercellular cell adhesion molecule-1） 的表达来实现抗TNF-α导致的肺炎作用，提示此化合物可用于由炎症导致的皮肤病的治疗[32-33]。

2.9 抗菌作用 过江藤全草挥发油、过江藤甲醇提取物、过江藤种子、叶、花的甲醇提取物均具有有效的抗革兰氏阴性、革兰氏阳性菌的活性[34-37]。

2.10 抗氧化活性 过江藤的乙酸乙酯部位抗氧化活性最强，并从此活性部位分离的黄酮化合物5-hydroxy-3′， 4′， 7-trimethoxyflavone （30）具有较强的活性[38]。其它一些研究也证实本植物具有有效的抗氧化作用[39-40]。

2.11 其他 含20 %过江藤甲醇提取物的乳膏对皮肤利什曼病（Leishmaniasis）的有效率达60 %[41]；过江藤叶的甲醇提取物对肺癌细胞有抑制作用[42]；过江藤提取物具有胃保护作用[43]。

3 小结

尽管国内外学者对民族药过江藤的关注度不够、研究不深，但也使得以下几个方面在今后的研究中极具吸引力：首先，随着分离与鉴定技术的快速发展，对本植物中化学成分、类型及其生物活性的深入、扩展研究；其次，在民族应用经验的指导下，对抗抑郁、安眠、镇静，利尿、美白、保肝等药物的开发研究；其三，作为我国多民族的传统药物，兼具我国过江藤属唯一种、国内还无相关研究等特点为一身的民族药过江藤，对它的研究极具价值；最后，本品中的黄酮化合物在利尿、神经药理活性、抗糖尿病等方面的活性筛选与作用机制研究。

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（收稿日期：2017-11-30 編辑：张 强）