铁磁异质结构中的超快自旋∗流调制实现相干太赫兹辐射

张顺浓 朱伟骅 李炬赓 金钻明3)† 戴晔 张宗芝‡马国宏3)†† 姚建铨4)

1)(上海大学理学院物理系,上海 200444)

2)(复旦大学信息科学与工程学院,上海 200082)

3)(上海科技大学-上海光机所超强超快联合实验室,上海 201210)

4)(天津大学精密仪器与光电子工程学院,天津 300110)

(2018年6月15日收到；2018年7月26日收到修改稿)

1 引 言

太赫兹(Terahertz,THz)波介于远红外和微波之间,覆盖频率范围从0.1—10 THz[1−3].THz波不仅在医学成像、安全检查、产品检测、空间通信等领域有广泛的应用前景[4−7],而且THz脉冲是凝聚态物质中许多低能量元激发的共振探针[8].THz科学技术发展的关键问题之一是THz源[9,10].基于光子学方法的THz源主要包括:碲化锌(ZnTe)光整流效应[11,12]和低温生长的砷化镓(LT-GaAs)光电导天线产生THz脉冲[13,14].这两种方法具有成熟度高、产生THz脉冲的电场强度高、稳定性好等优点.除了光整流和光电导天线,基于光子学的THz辐射源还包括空气等离子体、非线性光混频、自由电子激光器等.考虑新的材料体系、新的物理起源和新的微纳结构设计THz辐射源一直是THz科学技术领域重要的研究方向.

2004年,法国科学家Beaurepaire等[15]首次利用飞秒激光脉冲诱导Ni薄膜产生皮秒量级的THz电磁辐射,并将这种电磁辐射归结于磁性材料的超快退磁.同年,Hilton等[16]利用飞秒激光脉冲激发Fe薄膜也观测到了THz波辐射.2012年,Shen等[17]研究了Ni-Fe合金中超快退磁辐射THz峰值与材料磁进动阻尼系数之间的关联.2015年,Nishant等[18]报道飞秒激光脉冲在Co薄膜中辐射THz波,并且给出薄膜厚度与THz辐射强度的依赖关系.2013年,Gorelov等[19]在铽镓石榴石(TGG)磁光晶体中发现基于逆法拉第效应辐射切伦科夫型THz波.2015年,Mikhaylovskiy等[20,21]利用飞秒激光激发稀土铁氧化物TmFeO3和ErFeO3单晶,通过交换相互作用的超快光调制辐射自旋波频率的THz波.尽管许多研究表明,磁有序材料在飞秒激光辐照下能产生THz辐射,然而基于磁有序材料的THz辐射强度相比于ZnTe晶体而言可忽略不计,很难成为THz辐射源的候选材料.值得注意的是,德国科学家Kampfrath等[22]在2013年首次利用飞秒激光脉冲激发铁磁/非磁金属异质结构(Fe/Au和Fe/Ru),通过逆自旋霍尔效应实现强THz辐射.通过实验中测到的远场THz辐射脉冲,根据传播函数计算得到近场THz脉冲,并以之重构瞬态电荷流动力学,其超快动力学过程的时间尺度大约在1 ps左右[22].经过铁磁层和非磁金属层材料的甄选以及样品结构(包括构成异质结构的每一层材料厚度)等的进一步优化,铁磁/非磁金属异质结构所辐射的THz波强度已经能与ZnTe晶体相媲美[23−25].特别是厚度为5.6 nm的W/CoFeB/Pt三层膜结构在激光振荡器(重复频率为80 MHz)产生的10 fs,1 nJ的飞秒激光脉冲激发后,能产生1—30 THz频谱上无间断的THz脉冲.研究表明,三层膜结构的THz能量转换效率甚至优于基于激光振荡器在0.25 mm的GaP(110),1 mm的ZnTe(110)以及光电导天线中的THz辐射[26].最近一系列的研究结果极大地激发了包括自旋电子学领域、超快光谱学领域以及THz科学与技术领域科研人员广泛的研究兴趣[27−30].

先前的研究报道中,所用的飞秒激光器的激发能量密度小于0.5 mJ/cm2,目的在于展示飞秒激光振荡器实现高效THz辐射的能力.当然,对于自旋电子学的THz发射器而言,由激光放大器产生的毫焦级飞秒光脉冲驱动THz辐射源的效果和能力仍有待研究.本文以飞秒激光放大器输出的120 fs激光脉冲入射到铁磁/非磁金属三层膜异质结构中,产生了实用、宽带、偏振可调谐的相干THz辐射.所得THz脉冲宽度约1.2 ps,频谱范围0—2.5 THz.通过改变施加的磁场方向,改变光入射样品中铁磁和非磁层的顺序,以及比较两个三层膜结构所辐射的THz脉冲等实验结果,证实逆自旋霍尔效应是产生THz辐射的主要物理机制.实验研究THz辐射强度与激发光能量密度的关系,并比较了基于自旋流的异质结构和ZnTe晶体的饱和光能量密度.我们认为异质结构中THz辐射的饱和现象可以解释为高激发能量密度下自旋流在铁磁层和非磁金属层界面的积累效应.

2 实 验

室温下,在双面抛光的熔融石英(SiO2)衬底上,通过低成本、高成膜质量的磁控溅射法,在超真空腔中(1×10−8Torr)生长纳米级厚度的三层膜异质结构NM1/FM/NM2.两层非磁性金属(NM)层NM1为Pt,NM2为W或者Ta.两层NM之间夹一层铁磁(FM)层Co20Fe60B20,如图1所示.本文制备的两种三层膜结构分别为SiO2(500µm)/W(4 nm)/Co20Fe60B20(4nm)/Pt(4 nm)和SiO2(500µm)/Ta(4 nm)/Co20Fe60B20(4 nm)/Pt(4 nm).溅射中使用高纯的W,Pt,Ta和Co20Fe60B20靶材来制备样品,溅射速率用台阶仪定标,分别为0.034,0.050,0.042和0.022 nm/s.实验中,通过改变溅射时间来控制样品厚度.各层的膜厚控制精度为4.0 nm±0.2 nm.图1(c)所示为我们设计的自旋电子学THz发射器结构.

如图1(a)所示,实验中使用钛宝石激光放大器系统(Spitfire Pro),其输出激光脉冲中心波长800 nm,脉冲宽度约为120 fs,重复频率1 kHz.准直光束垂直入射到异质结构表面.W/CoFeB/Pt异质结构的磁化曲线如图1(d)所示.异质结构的面内磁化可用永磁体所产生的±200 mT磁场所饱和.为了使抽运脉冲与THz辐射脉冲在光路中分离,在异质结构辐射THz光束后,用聚四氟乙烯片挡住多余的抽运光.通过常规的电光(EO)取样方法来记录瞬态THz电场；将THz光束和800 nm取样光束聚焦到(110)取向的ZnTe(1 mm)EO晶体中；用平衡桥光电探测器记录THz电场所诱导的取样光椭圆率信号；所有实验都在室温及干燥氮气氛围中进行.

当近红外飞秒抽运脉冲激发FM/NM异质结构时,会在铁磁层中产生瞬态非平衡电子分布.重要的是,铁磁层中的多数自旋电子和少数自旋电子的输运特性显著不同(包括寿命、载流子密度和电子迁移率).光激发的多数自旋电子具有类sp带电子特征,比类d带的少数自旋电子的输运速度快,即实现自旋流的超快光注入[31−34].与自旋依赖的塞贝克效应类似,自旋流的极化方向与样品的磁化方向一致[35].自旋流从铁磁层注入相邻的非磁金属层,非磁金属层材料由于强的自旋轨道耦合导致电子产生自旋依赖的偏转,称为逆自旋霍尔效应(ISHE).如图1(c)所示,ISHE将飞秒激光诱导的自旋流(±Js)转换成亚皮秒时间尺度上的横向(沿着y轴)电荷流Jc∝ γJs×n,其中γ是自旋霍尔角,n是自旋极化的单位矢量.电荷流的大小不仅与γ相关,还取决于入射激光的能量密度、整个异质结构的厚度以及自旋流在非磁金属覆盖层中的弛豫长度[29,30].如图1(b)所示,瞬态电荷流Jc将辐射THz电磁脉冲[29,30],

图1 (a)THz发射光谱实验装置图；(b)基于自旋电子学结构的太赫兹发射器,飞秒激光脉冲将来自铁磁(FM)层(具有面内磁化M)的自旋流Js注入相邻的非磁金属(NM)层中；(c)逆自旋霍尔效应将这些自旋电流转换成垂直于磁化强度的面内电荷流Jc,NM1和NM2具有符号相反的自旋霍尔角导致两层NM层中的亚皮秒电荷流相互叠加；(d)W/CoFeB/Pt三层膜结构沿平行膜面方向的磁滞回线Fig.1.(a)Experimental setup for THz generation；(b)THz emitter based on spintronic heterostructures,femtosecond laser pulse excites ferromagnetic(FM)layer(in-plane magnetization M),the spin current Jsinjects into the adjacent non-ferromagnetic(NM)layers；(c)inverse spin Hall effect(ISHE)transforms the spin current into an in-plane transverse charge current Jc,which is perpendicular to M,an enhanced sub-picosecond charge current is produced within NM1and NM2,which have opposite spin Hall angles；(d)magnetic hysteresis loop for W/CoFeB/Pt with magnetic field lies in the film plane.

其中,n1和n2是衬底和空气的折射率,e代表电荷,Z0≈ 377 Ω为真空阻抗,σ为z方向上的金属电导率.因此,要进一步提高THz辐射效率,不仅要选择自旋轨道耦合强的非磁金属层,而且需要综合考虑以上参数才能得到高效THz辐射.基于不同厚度的CoFeB/Ru,CoFeB/Pd和CoFeB/Pt辐射THz波的实验结果[36],实验中我们选取了厚度为4 nm的Pt作为NM2材料.三层膜结构中的另外一个金属层我们选取的是与Pt(γ=0.08)的自旋霍尔角符号相反的W(γ= −0.30)和Ta(γ= −0.15)[37].如图1(c)所示,NM1/FM/NM2三层膜结构中,自旋流(±Js)在NM2(Pt)和NM1(W或Ta)中产生的瞬态电荷流相位一致,即Jc=J+J.因此,我们预期三层膜结构能产生比双层异质结构CoFeB/Pt更强的THz辐射.

3 结果与讨论

在进行三层膜样品测试之前,首先研究了组成三层膜结构的双层膜的THz发射信号.图2(a)为在干燥氮气环境下,实验所记录的CoFeB/Pt,CoFeB/W和CoFeB/Ta典型的THz电光取样信号.可以看出CoFeB/Pt的THz辐射脉冲的峰峰值远大于CoFeB/W和CoFeB/Ta的THz辐射强度.CoFeB/W的THz辐射峰峰值略大于CoFeB/Ta的辐射强度.此外,值得注意的是CoFeB/W和CoFeB/Ta所辐射的THz脉冲的相位与CoFeB/Pt辐射的THz脉冲相位呈π相位反转,这是由于W和Ta的自旋霍尔角γ的符号与Pt的相反[38].此外,THz辐射的相位随磁场的反向发生π相位反转,所辐射的THz脉冲的线偏振方向垂直于样品的面内磁化方向.实验结果表明THz辐射的产生机制确实与样品的磁有序有关.

基于双层膜的实验结果,研究了两类三层膜结构W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt的THz辐射.如图1(c)和图2(a)所示,由于Pt和W(Ta)的自旋霍尔角的符号相反,光激发自旋流注入到Pt层和W(Ta)层后所转换成的电荷流的相位相同,从而能相干增强THz辐射.这一预言在实验上得到了证实,如图2(b)和图2(c)所示,可以看到两类FM/NM三层膜结构的THz辐射强度都高于CoFeB/Pt.具体而言,当激光能量密度为1.4 mJ/cm2,W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt的THz峰峰值相比于CoFeB/Pt分别高了9.6%和0.8%.实验观察到,THz脉冲的半高全宽约为1.2 ps.可以通过外加一个小磁场(B=200 mT)改变异质结构的面内磁化方向,从而改变THz辐射的线偏振方向.图2(b)和图2(c)中,我们反转了外加磁场的方向(+B→−B),可以看到THz脉冲的相位完全反转.所有实验结果都符合我们对自旋电子学器件基于ISHE实现THz发射过程的理解[39,40].

图2 (a)双层膜异质结构CoFeB/Pt,CoFeB/W,CoFeB/Ta典型的THz电光取样信号；(b)W/CoFeB/Pt和(c)Ta/CoFeB/Pt在面内磁化方向相反的情况下,THz辐射脉冲的电光取样信号,红色和蓝色曲线分别代表磁场方向为+B和−B 时的THz脉冲信号；括号内的数字表示该层膜的厚度,单位为nmFig.2.(a)Typical electric field of the THz radiation from the heterostructures of CoFeB/Pt,CoFeB/W,CoFeB/Ta,respectively；THz radiation signals from(b)W/CoFeB/Pt and(c)Ta/CoFeB/Pt for two opposite directions of the magnetic field,+B(red curve)and−B(blue curve),respectively.The numbers in parentheses indicate the thickness of the layer,unit is nm.

文献[41,42]报道,THz相干脉冲和激光加热铁磁金属产生非相干黑体辐射都对THz辐射有贡献.Seifert等[26]的实验结果表明到达探测器的黑体辐射比相干THz辐射的功率小得多.实际上,NM/FM异质结构的瞬时温度以及由此产生的黑体辐射不能跟上抽运光功率的调制频率.另外,来自样品的黑体辐射基本不受外加磁场的影响.因此,本工作中基于斩波器-锁相放大器获得的是相干THz脉冲辐射.

值得注意的是,铁磁层吸收飞秒激光脉冲产生的超快退磁也可能产生相干THz脉冲[43,44].基于超快退磁效应,铁磁层所产生的THz相干辐射被认为与样品的构置方向(对称性)无关.即光辐照与Pt/CoFeB和CoFeB/Pt所产生的THz脉冲的相位应该保持一致.然而,这与所观察到的实验结果相反,实验中测得的THz脉冲的相位强烈地取决于光脉冲经过铁磁层(CoFeB)和金属层(Pt和W)的顺序.如图3所示,飞秒激光从衬底一侧入射和从金属Pt一侧入射情况下THz辐射的时域波形.当样品被磁化到一个方向(固定外磁场的施加方向),改变激光入射的顺序,可以看到THz波形的极性发生180◦反转.原因在于反转样品,相当于反转了自旋流的流向(Js→−Js).根据逆自旋霍尔效应,−Jc=(−Js)(×M,反向电荷流)实现THz辐射的相根据实验结果得到的结论是:对于磁性/非磁金属异质结构的THz相干辐射而言,退磁效应的贡献很小甚至可以忽略不计,基于自旋流扩散的ISHE效应占绝对主导地位.

如图4(a)所示,在时域上,我们对三层膜异质结构的THz辐射与0.5 mm厚ZnTe晶体辐射的THz脉冲进行比较.实验所用的飞秒激光能量密度为1.4 mJ/cm2.实验结果表明,W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt所辐射的THz脉冲峰峰值超过了相同实验条件下0.5 mm的ZnTe(110)晶体的辐射强度.将图4(a)中的时域脉冲ETHz(t)经过傅里叶变换得到复振幅谱|ETHz(ω)|,如图4(b)所示.可见,在120 fs的激光脉冲激发下,自旋电子学异质结构的THz辐射频谱宽度与ZnTe晶体的相近,频谱范围覆盖了0—2.5 THz,已经完全符合桌面式THz时域光谱的应用需求.

图3 异质结构W/CoFeB/Pt与激发光束在不同的构置下产生的THz脉冲,实验中外磁场的方向固定为+BFig.3. The orientation of the structures with respect to the pump beam and the generated THz pulses for W/CoFeB/Pt layer structure,measured under the magnetic field of+B.

图5给出了两个FM/NM异质结构THz发射脉冲的峰峰值随抽运光能量密度FP的依赖关系.增加激光的能量密度指的是:保持激光的光斑大小不变,通过改变中性可调衰减片以改变激光的功率,从而增加或减小入射到样品表面的激光能量密度.在实验所用的抽运光能量密度范围内,THz脉冲波形的峰峰值随着激光能量密度的增加而增加,最终趋于饱和.实验数据可以通过饱和公式ETHz(FP)∝FP/(FP+Fsat)描述[45],式中的FP是抽运光能量密度,Fsat是饱和能量密度.拟合结果如图5所示,W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt的THz辐射饱和能量密度分别为Fsat=0.47 mJ/cm2和0.61 mJ/cm2,小于先前报道的Fe/Ru双层膜结构中THz辐射的饱和能量密度1 mJ/cm2.

研究表明,饱和能量密度可以定性地描述自旋流在金属覆盖层中的自旋积累效应[36].因此在高的抽运光能量密度下,自旋积累效应限制了金属层中的自旋极化电子的密度,从而减缓了THz辐射随抽运光增加而增长的趋势.实验结果表明,Ta/CoFeB/Pt的饱和能量密度略大于W/CoFeB/Pt,这表明相比于W,Ta覆盖层中的自旋积累效应相对较小.目前的实验结果表明,两种三层膜Ta/CoFeB/Pt和W/CoFeB/Pt异质结构在高的激发能量密度下所辐射的THz峰峰值均大于0.5 mm厚的ZnTe晶体在相同实验条件下的辐射强度.此外,实验结果表明,异质结构所辐射的THz脉冲的频谱宽度基本上与抽运光能量密度无关.现有的研究表明,THz脉冲的频谱宽度主要由瞬态自旋流动力学的变化快慢所决定[24−27,36].

图4 三层膜异质结构W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt与0.5 mm厚ZnTe(110)晶体辐射THz脉冲在(a)时域上和(b)频域上的比较结果Fig.4.THz radiation from the heterostructures of W/CoFeB/Pt and Ta/CoFeB/Pt,compared with 0.5 mm-thickness ZnTe(110)in(a)time-and(b)frequency-domain.

图5 W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt异质结构以及ZnTe的THz辐射峰峰值随入射光脉冲能量密度的关系,图中的符号为实验数据,黑色实线为拟合结果Fig.5.The peak to peak values of THz radiation as a function of incident pump fluencefor W/CoFeB/Pt,Ta/CoFeB/Pt,and ZnTe,respectively.The symbols are raw data and the black lines arefitting curves.

4 结 论

本文设计了两种铁磁/非磁金属异质结构THz辐射器,首先验证其THz辐射的物理机制主要源于逆自旋霍尔效应. 其次,比较了三层膜W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt异质结构辐射THz相干脉冲的能力.在实验所用的光能量密度范围内,W/CoFeB/Pt的THz辐射强度略高于Ta/CoFeB/Pt,然而Ta/CoFeB/Pt的THz饱和能量密度略大于W/CoFeB/Pt.通过THz辐射的饱和能量密度,可以定性地分析金属覆盖层中自旋极化电子的累积效应.本工作处于自旋电子学THz辐射源研制的起步阶段,不仅抽运脉冲的激发能量和脉冲持续时间尚需优化,就发射器本身而言,包括其工作温度、铁磁和非磁金属层材料的选择、组成的序列及其级联发射构置等都值得进一步改进和优化.目前的实验结果和国内外研究进展表明,基于铁磁/非磁性金属异质结构逐渐成为宽带相干THz脉冲辐射的一种有效方案.