富集中间组分同位素的级联—— “T”级联

丛艺坤

(核工业理化工程研究院 粒子输运与富集技术重点实验室，天津 300180)

稳定同位素被广泛应用于基础科学、地质学、生物学、医疗诊断以及半导体技术等很多领域。元素周期表中稳定的化学元素有83种，其中39种含有3种以上同位素组分，这类元素被称为多组分同位素。在许多文献中进行了多组分同位素分离的理论和实验研究[1-7]。

在铀浓缩领域，阶梯级联应用广泛。但铀同位素分离属于二元分离，与大多数稳定同位素分离所属的多元分离之间差异较大。特别是与铀浓缩相比较，中间组分同位素分离具有本质的区别。为了更好的进行中间组分同位素分离，需要开展特殊级联方面的理论研究工作。

清华大学的曾实教授等提出过脉冲级联、网格级联等特殊级联，都具有其独特的意义，但是都不是针对中间组分同位素分离设计。本文在矩形级联的基础上，设计一种分离中间组分同位素的级联，并对其可行性进行研究。

1 级联设计

1.1 级联种类

按照级联运行方式的不同，级联可以分为稳态级联和非稳态级联。稳态级联是指在级联的一次分离状态下，级联的供料流量及丰度不变，级联的取料中流量和丰度理论上也不变的级联；非稳态级联是指在级联的一次分离状态下，根据设计理念，级联的供料流量、丰度、级联工况中某一个或者多个参数发生变化，使取料流量、丰度达到更理想分离状态的级联。一般来说，非稳态级联都是实验室使用，想达到某种非常特殊的目的才设计出来的，对人为操作要求很高，且产量很低，不适合同位素的大量生产。

按照级联连接方式的不同，级联可以分为逆流型级联和特殊级联。逆流型级联是指级联的各级贫料(重组分料)返回前一级的供料，级联的各级精料(轻组分料)作为下一级的供料使用，级联两端(没有前一级或者没有下一级)分别分为两部分，一部分以回流的形式作为本级的供料，另一部分取作级联的精料或贫料；把上述逆流型级联以外的级联形式称作特殊级联。

逆流型级联示于图1。级联总级数为N，供料级为f，各级供料流量为Gs。级联供、精、贫流量及第i组分的丰度分别用F、P、W、CFi、CPi、CWi表示。F、P、W三个参量之间存在守恒关系，给定其中两个量，第三个量能唯一确定。

图1 逆流型级联示意图Fig.1 Scheme of countercurrent cascade

在逆流型级联基础上，如果级联各级供料流量Gs不变，称为逆流型矩形级联，简称矩形级联；如果Gs从供料级到级联两端跃变递减，称为阶梯级联或梯形级联。在梯形级联基础上，如果红线部分的回流量为零，各级供料丰度无混合，称为理想级联，但是理论上只有二元分离时才能构成理想级联。

1.2 “T”级联

图2 “T”级联示意图Fig.2 Scheme of “T” cascade

本文提出的分离级联“T”级联是在逆流型矩形级联基础上，级联的中间某级S再连接出一个与矩形级联相似的级联，示意图示于图2。

从图2的“T”级联示意图中可以看出，级联连接形式和字母T很像，是一种专门为中间组分同位素分离设计的一种特殊级联。

级联长度即级联总级数为N1+N2-s，供料级为f，各级供料流量均为G。级联供、精、贫流量及第i组分的丰度分别用F、P1、P2、W、CFi、CP1i、CP2i、CWi表示。F、P1、P2、W四个参量之间存在守恒关系，给定其中三个量，第四个量能唯一确定。根据上述级联的结构，对其进行理论计算。

2 计算实例

2.1 初始条件

以使用该级联分离Xe同位素为例进行理论计算。计算初始条件如下：目标组分为Xe-131，目标组分得产品摩尔丰度为C=90%，单台分离装置供料流量为F′=20 g/h，分离装置基本全分离系数q0=1.2，天然氙同位素的摩尔质量及对应丰度列于表1，其中目标组分对应的天然摩尔丰度用C0表示。

表1 氙同位素的摩尔质量及丰度Table 1 Component molar masses and abundances of xenon isotopes

2.2 优化方向

一般情况，级联长度在一定范围内变化时，都能获取摩尔丰度为90%以上的Xe-131同位素，但需确定哪种分离工况较好。本文以单台分离装置每小时产量作为优化变量。定义单台分离装置的每小时产量PD为：

PD=P2*F′/G/(N1+N2-S)

(1)

由于P2与级联供料流量F以及级联分流比θ相关，根据公式(1)对级联长度、级联供料流量以及级联分流比进行优化，可得出单台分离装置每小时产量的变化曲线。

2.3 计算结果

根据以上的“T”结构，开展对级联长度、级联供料流量、级联分流比、供料位置以及接出小级联位置多参量优化的理论计算，计算结果示于图3。

从图3可以看出，级联长度在95级时，单个分离装置的产量最高，此时“T”级联对应的参数是N1=61、N2=78、S=44、F/G=0.114、P1/G=0.039、P2/G=0.020、W/G=0.055、f=24；同时级联长度在90～110时，产量几乎不变。根据实际情况考虑，级联长度越长，调节难度越大，在产量变化平缓段选取级联长度最小值时比较合适，即75级时，产量为0.004 g/h，对应“T”级联的参数是N1=46、N2=64、S=35、F/G=0.107、P1/G=0.039、P2/G=0.015、W/G=0.053、f=16。

图3 产量与级联长度的关系图Fig.3 Relation map of output and the cascade length

在获取90%高丰度Xe-131同位素的同时，两侧获取的贫料丰度都高于其本身的天然丰度，具有很好的附加利用价值。

2.4 与双矩形级联分离的比较

开展双矩形级联分离优化计算，结果用于两种分离方式的分离能力比较。为了直观判断“T”级联的可行性，在使用相同的初始条件和优化方向基础上，进一步要求双矩形级联分离的原料利用率V与“T”级联单个分离装置产量最高时的原料利用率相同，即V=C*P2/(F*C0)。

双矩形级联分离优化后的结果是当级联参数满足1号级联长度59级、供料级36级、供料流量与级流量比值0.99、级联分流比0.52、级联精料作为2号级联供料、2号级联长度47级、供料级31级、供料流量与级流量比值0.80、级联分流比0.66、级联贫料为目标同位素产品时，PD=0.003 89 g/h，略低于“T”级联。

3 结论

本文提出的“T”级联是一种可行的特殊级联，且该级联可以通过一次分离直接取得高丰度的中间组分同位素产品。