不同铝合金材质的辐照装置剂量模拟

邹鹏　操节宝　张彪　王云波　杨斌　康长虎

【摘 要】在单晶硅孔道中子注量测量实验中，布置的活化探测器需要人工拆卸，为减少实验人员在拆卸探测器时的受照剂量，需针对辐照装置选择合适的铝合金材料。当中子注量率及辐照时间确定时，使用JANIS软件查找活化探测器的截面及半衰期等核参数，计算出铝合金常含元素辐照后的比活度。根据比活度及机械强度，筛选出两种铝合金（5A66及2A25），并与6061铝合金进行放射性活度比较，最后用MCNP软件对不同铝合金材质的辐照装置进行剂量模拟。模拟分析结果表明：1）5A66铝合金在三种材料中剂量当量最低，出堆十五天后，辐照装置外表面半高度位置的剂量当量为25.44μSv/h，5A66铝合金辐照装置满足本次实验要求;2）从放射性角度考虑，今后在选择辐照装置铝合金材料时，Zn、Cr、Fe、Ni元素含量应尽可能少。

【关键词】铝合金;中子注量;剂量当量;MCNP

中图分类号： TL349，TL72文献标识码： A 文章编号： 2095-2457（2019）05-0153-003

近年来国内对大尺寸辐照硅的需求量不断上升，因此建造或改造大型的辐照孔道用于辐照大尺寸单晶硅有显著的经济效益。且随着科技发展，电子业对单晶硅辐照命中率和辐照均匀性的要求不断提高。为满足单晶硅生产的需要，提高单晶硅辐照技术水平，需要设计专门的辐照装置，测量整个大尺寸单晶硅辐照孔道内的轴向及径向中子注量率分布。

前期进行单晶硅孔道中子注量测量实验时，由于待测范围较小，辐照装置也设计的较小，或者直接将活化探测器附着在盛装单晶硅的铝桶上。辐照结束后，单晶硅及铝桶从堆内取出，先放置在保存水池内约一周时间，待铝桶剂量当量降低到一定水平，再从保存水池取出。辐照装置或铝桶由6061铝合金组成，由于质量较小，辐照时间较短（在堆内辐照十分钟到两小时），人工操作时间也很短（可小于1分钟），因此可以直接进行手工拆卸。在其它中子注量测量实验中，若辐照时间较长或辐照装置较重，但便于进行机械切割，则送入专门的热室进行解体切割。

辐照装置出堆后的剂量当量与堆内辐照条件及装置材料成分有关。铝吸收截面较小，且主要生成物（Al28、Mg27、Na24）衰减较快[1]，但是纯铝较软，结构强度不足，因此辐照装置往往由铝合金构成。6061铝合金的镁、硅合金特性较多，具有加工性能极佳，易焊接，抗腐蚀性好、加工后不变形等众多优良特点，在堆内应用较多。堆内常用的铝合金还有305铝、LF3铝等。

放射性核素衰变会释放α、β或γ射线，由于α、β射线的穿透力较弱，当实验人员配备好防护用品时，α、β射线对人体的外照射影响较小，因此本文仅考虑γ射线对剂量当量的影响。通过对铝合金中的常用元素进行分析，在辐照装置质量及各元素含量确定时，计算各元素的活化活度。选择活度与机械强度均符合要求的若干种铝合金[2]，并与6061铝合金进行剂量当量比较。

1 辐照装置结构

辐照装置简化图如图1所示，辐照装置全长1m，直径为170mm，铝筒内部有十字交叉的薄铝板，总重量约为4kg。由于本次需要布置的活化探测器较多（共78组活化探测器，探测器固定在辐照装置上），数量较多且分布范围较广，不便于机械切割。需等待入堆辐照完毕后，将装置取出并进行手工拆卸。本次辐照装置質量较大，且操作时间较长，因此要严格控制操作人员的受照剂量。

2 活度计算

2.1 活度计算方法

铝合金常用元素包括Al、Si、Fe、Cu、Mn、Mg、Cr、Ni、Zn、Ti、Zr等[2]，且每种元素往往含有多种核素，如Fe54、Fe56、Fe58等。各核素可能会与中子发生多种反应而产生放射性，如（n，p）反应、（n，α）反应，（n，γ）反应，（n，2n）等诸多反应。某元素的活化活度，是指该元素中的所有同位素核素，经中子辐照后生成的放射性核素的活度之和（如Fe54（N，P）Mn54反应，所生成的Mn54的活度，应归类到Fe元素活化活度内;Mn55（N，2N）Mn54反应所生成的Mn54的活度，则归类到Mn元素活化活度内）。

查找Janis软件，依据其核素含量、半衰期、反应截面，以及中子注量率、辐照时间、冷却时间（辐照装置取出后到测量时刻之间的时间），计算出各个反应生成的放射性核素活度[3]。

在辐照功率稳定，且忽略靶核燃耗的情况下。设某元素共包含n种核素，核反应有m种，则可根据公式（1）计算Al合金各常用元素的活化活度[4]。

Nj为第j种核素的原子数目，Ri为第i种核反应的单核反应率。T辐为堆内辐照时间，T冷为冷却时间。考虑到所选的热中子探测器及快中子探测器，铝合金装置可放置长达半年时间。

对于铝合金材料而言，不同核素间的活度可相差多个量级，对于同一核素中的不同反应，其生成物活度的分支比也相差巨大。因此，当冷却时间一定时，选取占据元素辐照生成物的总活度千分之一以上的核素;对于同一种核素，也仅仅考虑占该核素生成物活度千分之一以上的核反应，在简化计算的同时也保证了计算精度。

2.2 活度计算结果

HFETR堆中子注量率较高，假设该辐照孔道内的热中子注量率、超热中子注量率、快中子注量率分别为1.000E+14、1.000E+14及5.000E+13n/（cm2.s）。选定辐照孔道后，根据布置的活化探测器（CoAl、Fe、Ni、Ti）的反应截面及半衰期等性质，选取堆内辐照时间为80分钟。使用JANIS软件查找活化探测器的核物理数据（反应截面引用的是ENDF/B-VII.1数据库，半衰期参考的是Nubase数据库）。当辐照装置质量为4kg，且铝合金各核素含量已知时，由公式（1）算得铝合金各元素的活化活度，如表1所示。

由表1可知，Zn、Cr、Fe、Ni的活化活度较高，因此Al合金中应尽量少含有这些元素。Cr50的截面相对较大（热截面为15.957靶），且其生成的核素Cr51半衰期（27.7025天）相比冷却时间适中，因而放射性较大。表1列出的元素中，有些核素虽然截面相对较大，但是其生成核素的半衰期相比冷却时间太大或太小。如Al28半衰期为2.3min，Cu64半衰期为0.529天，Ni59半衰期为10.1万年。此外，活度也与核丰度（同位素占该元素的比例）有关。

在研究堆的环境条件下，冷却剂对材料的腐蚀是一个缓慢过程，且反应堆冷却剂中的放射性对铝腐蚀速率影响很小[5]。铝合金辐照装置在单晶硅孔道内接受辐照，孔道内水冷却剂处于静止状态，温度约60℃左右，温度近似为常压，且只在堆内辐照80分钟，因此对辐照装置的抗腐蚀性能要求不高。只要求结构强度达到要求，且形变较小。纯铝较软，则不符合本次实验要求。

查找铝合金化学成分，发现2A25、5A66、5A90、8A01等不含有Zn、Cr元素，Fe、Ni元素含量较小[2]。四种铝合金中，5A66合金杂质控制严格，杂质控制在0.01%内，2A25的杂质控制在0.1%内，5A90及8A01的杂质均控制在0.15%内。对于不明成分的杂质，应控制的越严格越好，以减小铝合金辐照后的放射性活度不确定性。

2A25及5A66在这四种铝合金中，杂质控制更为严格，Fe、Ni元素含量也更小一些，且屈服强度也符合要求。因此，本文选取5A66及2A25铝合金，与6061铝合金比较，进行活度及剂量计算。

如表2所示，6061、2A25及5A66铝合金中，部分成分含量可以按需求选择，本文均取下限值。因此，由表1及表2可分别获得这三种铝合金构成的辐照装置的活度值，如表3所示。

6061铝合金装置活度最大，已经属于IV类放射源，IV类放射源为低危险源，基本不会对人造成永久性损伤，但对长时间、近距离接触这些放射性源的人可能造成可恢复的临时性损伤[6]。5A66合金的活度最低，对人体的潜在危害也就最小。

3 剂量计算

3.1 原理方法

MCNP是一个基于蒙特卡罗方法的用于计算三维复杂几何结构中的中子、光子、电子或者耦合中子/光子/电子输运问题的通用软件包。MCNP可模拟的光子能量从1Kev到100Gev，被广泛应用于辐射防护与射线测定、辐射屏蔽设计优化、反应堆设计等学科领域。蒙特卡罗方法以概率统计理论为基础，能够比较逼真地描述事物的特点及物理实验过程，解决一些数值方法难以解决的问题，因而该方法的应用领域日趋广泛。

剂量当量与活度、光子能量、介质种类及所在位置等有关。根据铝合金活化后的各放射性核素活度及射线发射几率，可计算出不同能量光子的概率输入值。设铝合金装置放置在混凝土上，周围均是空气，使用MCNP进行剂量模拟计算。采用F5计数卡的环形探测器格式（对称轴为圆形铝筒的轴线），按照ANSI/ANS–6.1.1–1977，设置光子能量到剂量当量的转化因子[7]。模拟的源粒子数均为5*108，计算的相对误差也控制在了1%以下。

3.2 计算分析

分别对5A66、2A25及6061铝合金构成的辐照装置进行MCNP模拟，进一步算出各铝合金装置剂量当量。对各辐照装置进行对比，选择剂量最小的铝合金。同时了解距离辐照装置不同位置处的剂量当量变化情况。

表4中给出的距离，指得是在径向方向上，到靶桶半高处中心位置的距离。2A25及5A66铝合金在装置外表面附近（8.51cm）的剂量当量低于1msv/h，均满足实验要求，其中5A66铝合金剂量最小，仅为25.44μsv/h。

5A66铝合金为Al-Mg系列防锈型铝合金，主要掺杂元素是镁，镁能显著提高铝的强度但又不会使其塑性过分降低，且经中子辐照后在这三种铝合金中剂量最小，当操作时间为5min左右时，人体所受的剂量可以忽略，且远低于活化探测器的剂量。最终本文选取5A66铝合金作为本次单晶硅孔道中子注量测量试验的辐照装置。

4 结语

本文通过计算铝合金常含元素的活化活度，并考虑其机械强度，筛选出两种铝合金5A66及2A25（含Zn、Cr、Fe、Ni元素少）。并通过MCNP软件计算各铝合金装置的剂量，结果表明5A66及2A25铝合金装置均能满足放射性要求，且5A66铝合金辐照装置剂量最低。6061铝合金辐照装置由于含有Zn及Cr元素，因而有较高的剂量当量。

【参考文献】

[1]谷振军等. 某单晶硅辐照系统辐射防护评价[J]. 辐射防护通讯，2007年03期.Gu Zhenjvn， et al.Radiation Protection Assessment of Silicon Irradiation System[J]. Radiation Protection Bulletin，2007（03）.

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[3]史永謙.核反应堆中子学实验技术 [M]. 北京：中国原子能出版社，2011，12：72-75.Shi Yongqian， et al.Nuclear reactor neutronics experiment techology [M]. Beijing： Atomic Energy Press， 2011，12：72-75.

[4]ASTM E261-10， Standard Practice for Determining Neutron Fluence， Fluence Rate， and Spectra by Radioactivation Techniques [S].

[5]陈侲伸.研究堆中铝质构件的腐蚀及冷却剂PH值的选取[J].核动力工程，1998年12月，第19卷6期，547-550.Chen Zhenshen. Corrosion of Aluminium Components and Determing of pH Value of Coolant in Research Reactor[J]. Nuclear Power Engineering， 1998，12，19（6），547-550.

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