核电站一回路核素测量的优化

□欧阳宇修

一、一回路核素简介

原子由原子核与核外电子组成。原子核由质子与中子组成。当核燃料中铀-235的原子核受到外来中子轰击时，一个原子核会吸收一个中子分裂成两个质量较小的原子核，同时放出2～3个中子。这裂变产生的中子又去轰击另外的铀-235原子核，引起新的裂变。如此持续进行就是裂变的链式反应。这种裂变方式是随机的，裂变产物中包括近40种元素，约200种不同的核素，绝大多数的核素都是有放射性的，衰变的子核多半也是放射性的[1]。另外，裂变产生的中子使得反应堆冷却剂自身水中的杂质和添加剂以及结构材料的腐蚀产物被活化而产生中子活化产物。这些活化产物和部分裂变产物使主冷却剂系统及相关的处理系统受到污染，是核电站放射性的主要来源。

二、一回路核素测量的优化

在此次实验中对一回路主要核素的测量采用的是美国堪培拉公司生产的数字化伽玛谱仪系统，该套谱仪采用了自动极零补偿、自动基线恢复、虚拟示波器、全数字化等多项技术，且有体积小、操作简便等优点。

一回路样品的测量结果会受到很多因素的影响，从取样开始到制样测量，每个环节都有可能给最后的结果带来偏差。不准确的结果会让人们对机组的状态作出错误的判断，这会带来很多或大或小的麻烦。为了避免这种问题的发生，要不断对一回路核素的测量进行优化，以确保测量的准确性。下面将从问题的出现，分析，到最后解决问题，来讨论对一回路核素测量的优化。

(一)问题描述。核电站对于一回路核素的分析方法如下：将一回路冷却剂样品取回实验室后，立即精确量取10mL样品装入500mL的马林杯中，加水稀释至500mL后，盖上盖子密封。放置半小时后，用高纯锗伽玛谱仪测量1,800秒。长期分析实验中发现这种分析方法过于简单，只能够测量出一些活度浓度较大的核素，不能测出活度浓度较低的一些长半衰期核素。

(二)分析思考。要测量准确的测量一回路里的所有核素，就要先了解各种核素的半衰期特点和时间对于测量这些核素的影响。这里的时间包括两个时间：一是样品的测量时间；二是样品的放置时间。

测量时间的长短会对测量结果有很大的影响。如果测量时间太长，一些短寿命的核素容易衰变，而且浪费时间，而测量时间太短，则易造成探测限抬高。因为γ谱仪探测系统的最小探测限(MDA=[a+(b+c(counts)1/2]/(Live time (Eff(Yied))除了与样品计数、本底计数有关外还与样品测量的活时间(Live time)有关。活时间越短，系统的最小探测限就越大，使一些可能有的放射性核素由于MDA的增大而没有被探测到。

一回路样品放置时间的长短同样对结果有着一定的影响。由于反应堆冷却剂系统中的放射性核素相当复杂，既有短寿命的核素，又有长寿命的核素，而短寿命的核素往往放射性比较强，放置时间不够会就会对其他核素的测量产生影响。

(三)了解测量时间和放置时间对样品中各种核素的影响实验。用干净的取样瓶取150ml左右的一回路样品迅速带回实验室，精确量取100ml装入一个新的马林杯中，加除盐水稀释至500ml刻度线，盖上盖子密封好。放置4个小时后测量一次结果，1天后，2天后，3天后分别再测量一次结果，每次测量时间4个小时，最后再加测一次8个小时的分析。实验的分析结果如表1所示。

从实验结果可以看出，半衰期短的核素放置时间长了之后就测量不出来了，如132I、135I、41Ar等放置24小时以后就都是未检出了，一般来说，放置时间超过三个半衰期基本就会测量不到了。同时，还发现有些核素之前都测量不到，但在放置一段时间后又测量出来了，如54Mn在放置24小时后的每次测量都检出了，51Cr、58Co、60Co在放置三天后的8小时测量中检测出来了。不难发现这些长时间放置才能检出的都是中子活化产物，它们都有着半衰期长，放射性活度不高的特点。由于活度低，它们的在伽马谱仪上的特征峰会就被其他活度高的核素的峰或是康普顿平台所掩盖，而测量不出来。但放置三天后，短寿命核素都衰变没了，高活度的核素的活度也变低了，康普顿平台也比之前要低，所以这些低活度的活化产物就能被测量出来。从测量时间来说，因为活度低，所以必须用长时间的测量来降低仪器的MDA(最小探测限)。实验中放置3天测量4小时未检出，51Cr、58Co和60Co，而测量8小时检出了，就是这个原因。

表1 实验数据

(四)优化措施和实施效果。为了优化一回路核素的测量，提高所有核素测量的准确度。将一回路所有监测的核素分成两个组分别来进行测量。第一组核素是由裂变产物(131I～135I、85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、135Xe、134Cs、137Cs、138Cs)和42K,24Na，41Ar组成；第二组由51Cr、54Mn、59Fe、58Co、60Co、110mAg、122Sb、124Sb等腐蚀活化产物组成。第一组核素活度浓度相对较大，大多数核素的半衰期也较短，所以还是采取之前取10mL，放置半小时后测量1,800秒的方式进行测量；而第二组核素活度浓度都不大，半衰期都很长，经试验后，采取取样25mL，放置72小时后，测量8小时的方式进行测量分析。

经过优化后的测量方案，既能保证在测量裂变产物对燃料包壳完整性的监测，也能更准确地测量活度浓度低的腐蚀活化产物，以便了解机组一回路的腐蚀情况。

三、结语

在一个核电站的运行过程中，由于核燃料的裂变和中子的活化作用会产生多种多样的放射性核素，它们就是放射性的主要来源。机组安全稳定运行的一个重要任务就是要保证这些放射性核素的可控，因此，对于核电站控制管理人员来说，测量这些一回路核素有着很多重要的意义。比如：第一，对一回路不同工况下放射性趋势的监测跟踪，确保一回路放射性在运行限值内安全运行；第二，通过对气体裂变产物(85Kr、87Kr、133Xe、135Xe等)和挥发性裂变产物(131I、132I、133I、134I、135I等)的测量，对燃料棒的破损情况进行辅助的判断；第三，通过对腐蚀活化产物(51Cr、54Mn、59Fe等)的测量，可对机组的腐蚀情况和趋势进行跟踪；第四，通过监测一些对辐射剂量起主要贡献的核素(58Co、60Co等)来控制这些源项对集体剂量的贡献。一回路核素的测量意义非凡，但测量过程却容易受到各种因素影响，导致结果偏差或仪器故障。为此，本文从制样时间和测量时间这两个方面的问题出发进行分析思考，实验论证，并提出改进措施。通过发现并解决这些实际的问题来对一回路核素测量过程进行优化，以减小测量结果的偏差。对化学测量分析来说，绝对准确值是不可能测得的，只能努力去减小与绝对准确值的误差，本文主要讨论的是一种通过分析思考，实验论证来解决问题的方法，只有掌握正确的方法才能以不变应万变，去解决各种可能出现的问题。