中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

井安康,朱 彬*,丁德平,赵德龙,严殊祺,戴明明,王媛敏,郭振东,康汉青

中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

井安康1,朱 彬1*,丁德平2,赵德龙2,严殊祺1,戴明明1,王媛敏1,郭振东1,康汉青1

(1.南京信息工程大学,气象灾害教育部重点实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 210044；2.北京市人工影响天气办公室,北京 100089)

利用2016年中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩(DT).上海浦东(PD),安徽寿县(SX),浙江临安(LA)和浙江洪家(HJ)5个站点的BC观测资料,结合气象资料和污染物数据等,对该地区BC特征和来源展开研究.上海东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家5个站点BC年平均浓度分别为(1834±1713),(2410±1537),(2823±1759),(2651±1518)和(2544±1399)ng/m3.上海东滩浓度较低,其他站点较为接近.各站点BC都有明显的季节变化.上海崇明东滩冬季BC浓度高于其他季节.其他4个站点都是冬季>春季>秋季>夏季.上海东滩四季BC日变化不明显,而其他站点四季BC浓度日变化的高值都出现在交通高峰期(06:00~09:00,18:00~21:00).上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家BC主要来源于机动车尾气排放和燃煤.所有站点风速较低(风速<3m/s), BC受风速影响显著,风速越大,BC浓度越低.相对湿度在50~60之间, BC平均浓度最高. 潜在源区贡献(PSCF)的分析结果显示,冬夏两季长江三角洲5个站点BC潜在源区主要集中在江苏,安徽和浙江等地.

黑碳；来源分析；长江三角洲

黑碳气溶胶(BC)是悬浮在大气中的黑色碳质颗粒物,粒径通常在0.01~1µm之间[1],被认为是大气中引起全球气候变暖仅次于CO2的重要成分[2].BC对气候的影响主要有2种:一种是直接作用,BC可以直接吸收太阳辐射和红外辐射,扰乱地球和大气的能量收支平衡,直接影响气候.二是间接效应,BC可以和水溶性气溶胶混合作为云凝结核或者直接作为冰核,改变云的微物理和辐射特性,间接地影响气候[3].BC的存在还会使大气环境严重恶化.在大气传输过程中,BC的表面可以吸附其他污染物,为这些物质的非均相转化以及气粒转化过程提供活性载体并起到一定的催化作用[4].BC对人体健康也有巨大的危害.微小的BC粒子可以进入人体的呼吸系统,肺部,导致很多心血管疾病,甚至引发癌症[5].BC主要有2个来源:化石燃料的排放和生物质燃烧.中国是BC的主要源区之一,中国的BC排放大概占据了世界总排放的四分之一[6].中国的BC高排放区主要为长江三角洲地区,京津冀地区和珠江三角洲地区[7].

早在20世纪70年代,国际上就开始了对BC的研究.Ramanathan等[8]的研究表明BC在大气层顶的直接辐射强迫为-1.4W/m2,比除了CO2以外的温室气体的辐射强迫都要大.Kompalli等[9]在印度中部城市那格浦尔的研究发现BC浓度的季节变化和混合层高度有着强烈的负相关关系.Kirchstetter等[10]对美国多站点长时间的BC观测结果显示,从1965年到2000年BC的浓度显著降低,美国新泽西和加利福利亚的BC浓度分布从13 µg/m3和4 µg/m3降低到了2 µg/m3和1 µg/m3.到20世纪80年代,我国才开始了对BC的观测[11-16].Ji 等[17]在北京城乡结合部的观测研究发现BC有明显的日,周和季节变化特征,并且和大气能见度关系紧密.Zhuang 等[18]研究了南京城市站点的BC数据,发现高浓度的BC主要由当地和区域的排放引起的.Zhou等[19]对中国两大城市北京和上海的研究发现汽车尾气对BC的重要影响.这些研究表明各地区BC有不同的污染特征和来源.

长江三角洲(以下简称长江三角洲)地区是我国经济最发达的地区之一.随着该区域城市化和工业化进程的不断加快,黑碳污染问题已经成为该地区不可忽视的环境问题之一[7].本研究选取中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩(背景站),上海浦东(城市站),安徽寿县(乡村站),浙江临安(大气本底站)和浙江洪家(乡村站)5个站点的BC观测数据,主要对长江三角洲地区乡村站点展开研究,并且探讨同一地区不同站点性质下BC污染特征和来源的异同.

1 观测地点和仪器介绍

1.1 观测地点

图1 本研究观测采样点位

本次观测地点为:上海崇明东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家.具体观测站点共有5处(见图1),分别是崇明东滩大气综合观测气象站(31.52°N,121.95°E),上海浦东气象观测站(31.14°N, 121.32°E)、安徽寿县国家气候观象台(32.26°N, 116.47°E)、浙江临安本底站(30.13°N,119.42°E)和浙江洪家国家基准气候站(28.37°N,121.25°E).上海东滩大气综合观测站位于位于上海市崇明县最东端的上海崇明东滩鸟类国家级自然保护区内,为典型的河口湿地环境,海拔高度约12m.该站点下垫面为芦苇,涨潮时为海水,周围7km内无污染排放源,能较好的代表区域特征.上海浦东观测站南面,东面和西面紧邻上海浦东世纪公园,北面30米为交通流量属于中等水平的交通干道.采样点位于浦东新区气象局3层办公室楼顶,采样口距离地面20m.该点周围为高档住宅和办公楼,无工厂等排放源,可代表城市办公,住宅和交通干道综合混合区域特征.安徽寿县国家气象台位于安徽寿县中心城区南部,距离仅为9km.观测台位于平坦的农田中,农田占地300多亩,四周空旷,没有明显的障碍物.该观象台地处淮河南岸,位于我国南北气候过渡带之中,其周边区域的天气系统种类繁多,几乎任何极端天气都能影响到该地区.浙江临安大气本底站位于临安市恒畈镇大罗村,海拔138.6m,站点周围地貌以丘陵,林地和农田为主,代表了长江三角洲地区的本底状况. 浙江洪家国家基准气候站位于台州市椒江区洪家镇,是个典型的乡村站点.

1.2 观测仪器和数据介绍

上述5个站点观测黑碳的仪器均为美国Magee公司生产的AE-31型黑碳仪(Aethalometer).该仪器有7个通道,波长分别为370、470、520、590、660、880和950nm,它可以连续实时地观测BC浓度.其工作原理是利用BC气溶胶对可见光强吸收特性进行测量,属于光学灰度测量法.黑碳仪采用PM2.5切割头进行采样,采样流量为5L/min,时间分辨率为1min.波长880nm处测得的数据是本文所定义的BC浓度值,因为其他吸收性气溶胶(如棕碳,灰尘)在该波长处的吸收特性不明显[20-22].AE-31详细原理可参考文献[23].

1.3 其他数据来源

气象数据来源于MICAPS系统的地面观测结果.污染物数据(CO,SO2和NO2)来自于中国环保部污染物实时监测平台.

2 结果与讨论

2.1 黑碳总体特征

上海崇明东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家站2016年BC年平均浓度分别为(1834± 1713),(2410±1537),(2823±1759),(2651±1518)和(2544± 1399)ng/m3.上海东滩BC年平均浓度最低,与其所在的河口湿地地理位置有关,周围7km范围内无污染排放源,大气比较干净,污染较低.上海浦东和上海东滩站相距仅为50km,具有相似的气候特征,但是由于浦东站位于市区,局地源排放较强,所以BC的浓度较高.安徽寿县站点位于农田之中,在中心城区南部,距离仅为9km.寿县周围有许多大城市,包括南京(距离约200km)和合肥(距离约100km)等,受当地和外来源作用,BC浓度较高.浙江临安站是典型的大气本底站,受外来源输送作用明显.浙江洪家是一个乡村站点,距离临安站点较近(约230km),因此二者BC浓度十分接近.

由图2可知,上海崇明东滩BC月平均质量浓度最高值出现在12月,为2972ng/m3.而1月的浓度和12月浓度十分接近,为2837ng/m3.其余4个站点的BC浓度最高值都出现在1月份.因此,长江三角洲5个站点BC月均浓度的最高值都出现在冬季.上海东滩月均浓度最低值出现在10月份,为1100ng/m3,上海浦东和浙江临安浓度最低值都是出现在8月份,分别为1301ng/m3和1584ng/m3.安徽寿县7月份浓度最低,为1560ng/m3.浙江洪家9月份浓度最低,为1549ng/m3.可以看出,长江三角洲地区5个站点BC月均浓度的最低值都出现在夏秋两季. 从整体来看,上海崇明东滩3~10月的浓度都很低,月变化幅度很小,这很可能是和东滩站比较干净,周围7km内无污染源有关,受人为因素影响小,此结果与肖秀珠等[24]一致.

表1列出了我国主要污染区长江三角洲地区,京津冀地区和珠江三角洲地区各站点的BC观测浓度.上海东滩2016年BC的平均浓度为1834ng/m3,和2007年12月~2008年11月观测的BC平均浓度1700ng/m3十分接近,这一原因可能是和东滩所处的地理位置有关(当地7km内无污染排放源).上海浦东2016年BC的平均浓度为2410ng/m3,低于2007年12月~2008年11月观测的BC平均浓度3800ng/m3,可以看出上海浦东的BC污染情况有明显的降低,这和政府优化能源结构,减少燃煤排放和大力发展清洁能源等有关.南京北郊,北京和广东地区的BC年平均浓度也呈现降低趋势.京津冀,长江三角洲和珠江三角洲区域的年平均浓度变化趋势总体上是逐渐降低的.京津冀地区BC浓度要比长江三角洲和珠江三角洲地区要高,主要是由于京津冀BC排放量高,而且地形作用使得污染物容易累积.

图2 本次研究中5个观测站点BC月变化的箱线图(上海浦东4月份数据缺失).实心正方形为平均值,最上和最下面短线表示10%和90%分位数.矩形代表25%和75%分位数,矩形内部短线为中位数

表1 长江三角洲,京津冀和珠江三角洲地区各城市BC浓度比较

续表1

地点观测时间站点性质BC(ng/m3) 广州天河区[33]2007-04城市站7400 东莞[34]2009年全年城市站5270 广东帽峰山[34]2009年全年山地,乡村站2430 深圳西涌[35]2014-01~2015-06郊区站1120±900 深圳竹子林[35]2014-01~2015-06城市站2580±2000

上述5个站点的BC浓度季节变化特征都是冬季最高,其他三季较低.其中上海崇明东滩冬季较高,其他三季BC的季节平均浓度十分接近,分别为1403,1361和1588ng/m3.这是因为上海崇明东滩地区局地源排放很弱,污染物主要来源于外来输送.冬季BC浓度较高是由于冬季大气扩散条件差并且外来输送BC浓度较高.其他4个站点BC浓度季节特征一致,都是冬季>春季>秋季>夏季.冬季由于扩散条件差,源排放强度高,所以BC浓度较高.夏季由于降水等清除作用,BC浓度因此较低.由图3中长江三角洲5个站点BC浓度的 日变化特征可以看出,除了上海崇明东滩,其他站点都是明显的双峰分布.上海崇明东滩地区BC浓度低,日变化较小,日变化特征不明显.这是由于东滩处在远离城市人为源的河口湿地地区,局地源排放很弱,其污染物主要受到输送过程的影响,而与源排放相关的日变化和大气扩散过程关系不大[24].上海浦东,安徽寿县,浙江临安和洪家4个站点的日变化特征较为相似.在所有季节,BC浓度的高值都出现在交通高峰期(06:00~09:00,18:00~ 21:00),BC浓度低值出现在下午13:00~16:00.日出后人为活动增多,特别是早上上班高峰期前后机动车尾气排放,汽车尾气的排放使得BC的浓度显著上升.上午大气边界层高度持续增加,大气对流活动逐渐增强,地面的BC在湍流作用下不断向上扩散,BC浓度不断降低,在13:00~14:00达到全天的最低值. 15:00以后,又随着下班高峰期,机动车尾气排放增多,并且日落后大气层结趋于稳定,在晚高峰时期达到峰值. 晚高峰后由于人类活动减少,汽车尾气排放降低, BC的浓度又逐渐地减少.