C-Mg共掺二维氮化镓的光催化性能研究

柯常娇

摘  要：開发一种既具有强可见光吸收又具有高电荷迁移率的高效光催化剂是非常重要的研究，但这仍然是一个巨大的挑战。为了可以获得具有强可见光吸收和高电荷迁移率的最佳光催化材料，文章将利用第一性原理，探究C-Mg共掺GaN纳米片的电子性质。研究结果表明C-Mg的共掺不会引起结构的可见变化，但是可以降低有效带隙值，以利用可见光。同时会引入杂质能级，这将会形成载流子复合中心。

关键词：GaN纳米片;能带结构;光催化

中图分类号：O643.3 文献标志码：A         文章编号：2095-2945（2020）02-0049-02

Abstract： It is very important to develop an efficient photocatalyst with both strong visible light absorption and high charge mobility， but it is still a great challenge. In order to obtain the best photocatalytic materials with strong visible light absorption and high charge mobility， this paper will use the first principles to explore the electronic properties of C-Mg co-doped GaN nanowires. The results show that the co-doping of C-Mg does not cause a visible change in the structure， but it can reduce the effective band gap to make use of visible light. At the same time， the impurity energy level will be introduced， which will form the carrier recombination center.

Keywords： GaN nanowires; energy band structure; photocatalysis

引言

宽带隙的半导体氮化镓在发光二极管[1]、太阳光电板[2]、热电器件[3]等领域都具有广泛地运用。由于氮化镓具有很好的热力学稳定性，因此很多的研究者致力于探索氮化镓的光催化性能。其中Kida研究发现GaN的导带边缘比H+/H2的氧化还原电位高0.5eV，这说明GaN可以分解水中的氢[4]。这引起了研究者们对氮化镓在光催化领域应用的研究兴趣。近年来，低维的氮化镓纳米结构因其在光电器件和光子器件中的潜在应用而得到广泛的研究。特别是二维的纳米结构显示出非凡的电子特性与光学特性。与块状氮化镓相比，氮化镓的纳米片具有较大的比表面积和较短的载流子迁移距离等优点，并且可以在高温环境中保持良好的性能。但是纳米片的氮化镓与块体氮化镓相同的是，它们都具有较宽的带隙[5]（3.44eV），不利于诱导可见光的响应。然而要利用可见光的关键因素在于光催化剂具有合适的带隙值，介于1.6eV到2.2eV[6]之间。因此调节带隙是优化催化剂性能的一个重要课题。而在半导体中引入外来元素的掺杂是调整电子结构的有效策略。本文将采用第一性原理探究C-Mg共掺GaN纳米片对其能带结构的影响。

1 计算方法

3 结束语

本文采用了第一性原理计算了C-Mg共掺GaN纳米片的结构变化以及电子结构性质。结果表明，C-Mg共掺后在原先的带隙中产生了杂质能级，使得有效带隙降低。但是产生的杂质能级会形成光生载流子的复合中心，增大载流子的符合几率，降低载流子浓度。有效带隙的降低有助于可见光的利用。

参考文献：

[1]Ha G Y， Park T Y， Kim J Y， et al. Improvement of Reliability of GaN-Based Light-Emitting Diodes by Selective Wet Etching With p-GaN[J]. IEEE Photonics Technology Letters， 2007，19（11）：813-815.

[2]Tang Y B， Chen Z H， Song H S， et al. Vertically Aligned p-Type Single-Crystalline GaN Nanorod Arrays on n-Type Si for Heterojunction Photovoltaic Cells[J]. Nano Letters， 2008，8（12）：4191-4195.

[3]Elisa N. Hurwitz， Muhammad Asghar， Andrew Melton， et al. Thermopower Study of GaN-Based Materials for Next-Generation Thermoelectric Devices and Applications[J]. Journal of Electronic Material，2011，40（5）：513-517.

[4]Kida T， Minami Y， Guan G， et al. Photocatalytic activity of gallium nitride for producing hydrogen from water under light irradiation[J]. Journal of Materials Science， 2006，41（11）：3527-3534.

[5]Seager C H， Tallant D R， Yu J， et al. Luminescence in GaN co-doped with carbon and silicon[J]. Journal of Luminescence， 2004，106（2）：115-124.

[6]Bai Y， Zhang Q， Luo G， etal. GaS0.5Te0.5 monolayer as an efficient water splitting photocatalyst[J]. Phys. Chem. Chem. Phys，2017，19（23）：15394-15402.

[7]P E Blochl. Projector augmented-wave method[J]. Phys Rev B Condens Matter， 1994，50：17953-17979.

[8]Kresse， G. Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set[J]. Physical Review B （Condensed Matter）， 1996，54（16）：11169-11186.

[9]Ernzerhof M， Scuseria G E. Assessment of the Perdew-Burke-Ernzerhof exchange-correlation functional[J]. Journal of Chemical Physics， 1999，110（11）：5029.

[10]White J A， Bird D M. Implementation of gradient-corrected exchange-correlation potentials in Car-Parrinello total-energy calculations[J]. Physical Review B， 1994，50（7）：4954-4957.

[11]Chadi， D. J. Special points for Brillouin-zone integrations[J]. Physical Review B， 1977，16（4）：1746-1747.

[12]Heyd J， Scuseria G E. Hybrid Functional Based on a Screened Coulomb Potential[J]. The Journal of Chemical Physics， 2003，118（18）：8207-8215.

[13]Xia C， Peng Y， Wei S， et al. The feasibility of tunable p-type Mg doping in a GaN monolayer nanosheet[J]. Acta Materialia， 2013，61（20）：7720-7725.

[14]Bassani， F， Yoshimine， M. Electronic Band Structure of Group IV Elements and of III-V Compounds[J]. Physical Review， 1963，130（1）：20-33.