基于阿秒XUV-飞秒IR泵浦-探测的冷靶反冲离子动量成像谱仪

宋 盼，王小伟，孟从森，吕治辉，张栋文，赵增秀，袁建民，2

（1.国防科技大学物理系，长沙 410073；2.中国工程物理研究院研究生院，北京 100193）

1 引言

激光锁模技术的发明，促进了超短飞秒激光脉冲的诞生［1］，为人们在飞秒尺度的时间分辨上研究超快动力学提供了可能.飞秒激光脉冲被广泛应用于分子超快动力学时间分辨的实验中，揭示了化学反应过渡态的详细动力学过程［2］，并且成功控制了化学键的成键与断裂［3，4］.而原子内部的电子运动时间尺度在阿秒量级，若要在时间上分辨原子分子内部电子的超快动力学过程就需要比飞秒更短的阿秒脉冲.

阿秒脉冲的出现使人们的视野从分子动力学过程拓展到原子内部电子超快动力学.虽然红外飞秒脉冲可以借由光谱展宽技术压缩至百阿秒量级［5，6］，但受光学周期的限制，百阿秒几乎已经达到了红外/可见光波段脉冲的极限长度，很难进一步压缩.因此，在极紫外甚至波长更短的软X射线波段产生阿秒脉冲是更为可行的方案.人们提出了多种产生阿秒脉冲的方案，包括受激拉曼散射［7］，自由电子激光［8］，等离子体镜［9］和高次谐波.相比之下，高次谐波产生阿秒脉冲具有极大的优势.首先，这种技术不仅在理论上有着清晰的物理图像，在实验上也能通过简单的方式实现；其次，高次谐波本质上是一系列时间上周期排列的阿秒脉冲串［10］，通过适当的光学选通技术［11，12］，借助高次谐波过程，人们已经能从中获得小于100 as的脉冲［13，14］，最短的阿秒脉冲已达到43 as［15］.中科院物理研究所在2013 年获得了中心波长为82 eV，脉宽为160 as的孤立阿秒脉冲［16］；近期国防科技大学王小伟等人通过双光学选通门技术使用4.2 飞秒的激光脉冲在不要求CEP稳定的情况获得了88 as的阿秒脉冲［17］.另一方面，基于高次谐波产生的极紫外光束是相干的［18］，光子能量通常在十几到上百个电子伏特，很多分子光吸收的能量在这个范围内［19］，这个光谱范围也包含了大量的电子跃迁、电离及解离等动力学过程发生所需要的光子能量，因此基于高次谐波产生的阿秒脉冲对分子的激发是理想的光源.高次谐波非常短的脉冲持续时间和其与驱动激光脉冲完美的同步性显示出在飞秒甚至是阿秒时间分辨和埃的空间分辨下研究电子和核的动力学成为可能［20］.

目前，以高次谐波技术产生的阿秒脉冲光源在实验的应用上主要分为两种，分别是孤立的阿秒脉冲（IAP）和阿秒脉冲串（APT）［21］.孤立的阿秒脉冲时间分辨好且能谱宽，对需要大带宽的态的相干激发是理想的光源.2010 年Steve Gilbertson等人［22］首次使用孤立的阿秒脉冲（100 as）对自电离的电子动力学过程进行了研究，展示了阿秒XUV泵浦—红外飞秒激光探测的手段可以测量和控制氦原子直接电离与自电离的干涉过程.而阿秒脉冲串由许多脉冲组成，在XUV谐波中的窄谱结构可以激发特定的态，并且保持较好的时间分辨.Paul等人［23，24］提出的基于双光子跃迁干涉的阿秒脉冲串重建技术，简称RABBITT，可以对阿秒脉冲串进行测量.以阿秒脉冲串为XUV光源，基于双光子跃迁干涉对自电离和Fano共振开展了广泛的实验研究.Gruson等人［25］测量了氦的Fano自电离共振产生的光电子波包的幅值和相位，看到了自电离共振在阿秒时间尺度上的增强；M.Kotur测量了Ar原子自电离和直接光电离之间振幅和相位的变化［26］；而Ranitoric等人［27］在D2分子上通过控制中性和单电离分子中被激发的电子波包的干涉途径，实现了在阿秒时间尺度上转换激发的电子态和引导核波包来决定中性分子振动的方式，并且控制和操纵电离解离通道.另外，利用阿秒脉冲串作为XUV光源，在单光子直接电离和自电离态之间的双路径干涉方面也是实验研究的热点问题［28，29］.Johnsson等人［30］通过相位锁定的谐波梳展示了He原子通过阿秒脉冲串电离的几率依赖于红外激光和APT的相对相位，并首次观测到了强驱动场下的阿秒波包干涉.

利用阿秒脉冲进行电子超快动力学探测的常用实验技术主要有两种，分别是阿秒瞬态吸收光谱技术和阿秒光电子谱技术.阿秒瞬态吸收光谱技术测量原子或分子体系在飞秒脉冲作用后一定延时下对阿秒脉冲的瞬态吸收光谱，根据不同延时吸收谱的改变能够得到原子或分子结构及其内部电子状态随时间的演化.阿秒瞬态吸收光谱技术在2010 年被第一次应用，Goulielmaskis等人［31］利用这种技术观测到了氪原子的价电子在亚飞秒尺度上的运动.随后稀有气体原子的阿秒瞬态吸收光谱研究被多个小组相继报道［32-34］.王小伟等人设计并搭建了高分辨率极紫外谱仪，提出了精确的原位标定方法，在氦原子、氩原子、氖原子的瞬态吸收光谱上做了大量的工作［35-37］，并且在氢分子的瞬态吸收谱中同时观测到了电子及原子核的动力学过程，是瞬态吸收光谱技术在分子体系中的首次尝试［38］.而阿秒光电子谱技术是早于阿秒瞬态吸收光谱技术的，阿秒脉冲作用到原子或分子上会产生一个或多个电子，并且电离之后的离子往往处于非平衡态并将在短时间内演化，不同的靶发生的动力学形式不同.现在有很多种方法获取阿秒XUV脉冲电离原子或分子产生的电子和离子产物的信息，最简单的方法是通过测量带电粒子在漂移管中的飞行时间而获得它们的动能，这种探测技术被称作飞行时间（TOF）谱仪.TOF谱仪是高计数率粒子探测器的典型装备［39］，包括测量光电子动能分布的电子TOF谱仪和测量光离子质谱的离子质谱仪.而早期的阿秒光电子谱技术正是基于TOF谱仪设置的，早在2002年Krausz小组就运用阿秒光电子谱技术实现了氪原子俄歇电子发射的实验测量［40］，他们用900 as的极紫外脉冲把氪原子M壳层的一个电子剥离而形成空穴，同时使用一束红外飞秒激光探测俄歇电子发射过程，实验结果显示氪原子的M壳层空穴的寿命为7.9 fs.随后他们用同样的技术，通过探测光离子的方式，观测到了氖离子（Ne+）电离速率在红外光场亚周期内的改变［41］.更为复杂的电子-离子成像谱仪在阿秒实验时也被使用，比如速度成像谱仪（VMI）.速度成像谱仪可以测量高计数率下的电子或离子的动能及其角分布［42］，能够分辨出二维投影动量分布，并且已经成功与阿秒脉冲光源相结合，例如在D2分子中通过少周期的CEP相位稳定的激光脉冲研究电子的局域化［43］.虽然VMI谱仪与分子的准直和定向相结合可以测量分子系下的光电子分布，但是实验中更为细致的动力学信息仅能在光碎片的符合测量中被获得.冷靶反冲离子动量成像谱仪（COLTRIMS）的出现使得多电子和离子的符合测量成为了可能，它能够记录所有碎片离子和电子的三维动量矢量，对特定反应通道可以全微分符合测量而提供精确的动力学数据.最近发展的阿秒脉冲光源与冷靶反冲离子动量成像谱仪结合的实验系统，简称AttoCOLTRIMS 系统［44］.使得在阿秒时间尺度和埃的空间分辨下同时研究电子和核的运动成为可能.早在2007 年，Etienne Gagnon 等人首次将高次谐波作为软X射线源与COLTRIMS系统结合起来［45］，并使用软X射线泵浦和IR探测手段测量了氮气分子电离-解离过程中电子和原子核的超快动力学，实验表明，解离发生的机制是电子的振激（shake up）过程.随后他们发现氧分子在软X射线电离之后的自电离是一个复杂的多级过程，并通过插入一束飞秒的红外激光脉冲成功的调控了氧分子的自电离［46］.虽然他们使用的高次谐波产生的软X射线只是选出43 eV光子能量的阿秒脉冲串，持续时间在几个飞秒，但是依然开启了在阿秒时间分辨和埃的空间分辨下电子和原子核的动力学的研究.

近些年被广泛实验研究的阿秒电离时间延迟始于Schultze等人在2010 年的工作，利用阿秒条纹相机（streaking）观测Ne原子2p 和2s轨道之间电离延迟为21 as［47］.Wigner时间延迟在上世纪六十年代与激光在同一时期首次被提出［48］，得益于阿秒科学的发展最近才在实验上广泛研究，主要包括双电离延迟［49］，同一原子不同轨道电子电离时间延迟［50，51］，不同分子间价电子电离时间延迟［52］，稀有气体之间相同轨道光电离延迟［53，54］，光电离时间对角度的依赖［55］，光电离时间延迟中的共振效应［56］等等.不同原子间最外层轨道电子电离相对时间延迟这样的研究需要采用原位测量，即不同的靶原子同时受到阿秒脉冲的作用并且同时采集数据才能保证数据的有效性，而不能将不同的靶原子分别单独测量.针对这种需求，可以利用COLTRIMS 的符合测量功能分辨出同一组实验中不同靶原子出射的光电子.在阿秒超快电子动力学研究中利用AttoCOLTRIMS系统的研究还包括同时研究电子和核的动力学，比如氢分子中根据核的动力学提取电离时间延迟信息，并考虑核运动对分子电离时间延迟的影响［57］；探索双原子分子中多尺度的电子和核的量子调控［58］等等.另外，阿秒双电离，阿秒超快电子动力学角度分辨，探索快速的电荷再分配和局域化等实验都可以在AttoCOLTRIMS系统上完成.

目前，国际上基于高次谐波技术的阿秒脉冲光源的应用已经非常广泛，包括与COLTRIMS 系统的结合.在国内，中科院兰州近代物理研究所，华东师范大学，北京大学，华中科技大学，吉林大学等实验室都在相继建设各自实验设备.COLTRIMS系统要求分子冷靶足够稀薄，导致单位时间内事件数少，符合测量采集时间长，这个缺点使得将COLTRIMS 系统应用在同步辐射、自由电子激光等X射线光源上，由于这些大型光源设备机时受限，很难满足研究者的需求.而桌面型的阿秒XUV光源成本低、系统灵活性高、并且作为相干光源与COLTRIMS系统的结合优势明显.我们利用高次谐波技术产生单个阿秒脉冲或阿秒脉冲串作为阿秒XUV光源，结合COLTRIMS系统的符合测量功能，设计研制了AttoCOLTRIMS 系统，本文将详细介绍这个系统的构成、设计技术细节和功能，并给出一些初步的实验数据，检验系统运行和数据分析的正确性和实验精度.为在阿秒时间分辨上研究电子动力学，分析原子分子在阿秒脉冲驱动、红外激光辅助下的电离解离过程等研究奠定基础.

2 符合测量技术

冷靶反冲离子动量成像谱仪（简称COLTRIMS；有文献中与反应显微成像谱仪（REMI）不作区分）是符合测量技术的载体，所谓符合测量包含两层含义，从探测的角度讲是探测器探测到的粒子来自同一个母体粒子；从物理的角度讲是对特定反应通道实现全微分测量并且提供精确的动力学数据.

如图1 所示，COLTRIMS系统的基本原理是：在超高真空环境下聚焦的激光光束、电子束或离子束等作用于超声分子束流冷靶上，超声束流冷靶［60，61］是由几个大气压的气体经过30 μm的喷嘴进入高真空腔体内再经过三级Skimmer层层过滤和准直得到，这样可以控制超声束流的数密度并能保证反冲离子的动量探测不受靶分子热运动的影响，进而提高探测精度.与冷靶气体碰撞产生的碎片离子和电子在谱仪内部设置的匀强电场的牵引及匀强磁场的约束下分别到达位于真空腔体两端的离子探测器和电子探测器.MCP-delayline位置灵敏探测器可以探测到带电粒子打在探测器上的位置，再根据带电粒子在谱仪中的飞行时间，就可以重构出探测到的碎片粒子的三维动量.COLTRIMS系统具有超高的动量分辨和全立体角探测能力：可以探测碰撞过程中电子、离子的全部产物，通过设置合适的加速电场和约束磁场可以对全部的离子和电子进行4π立体角的探测［62］，在飞行时间方向上动量分辨精度可达0.02 a.u.甚至更高.它既具有时间分辨又具有位置分辨，可以记录下反应碎片的全部动力学信息［63］.COLTRIMS系统最大的优点是具有符合测量的能力，在实验过程中，根据提取特定反应通道数据的需要设置事件数、碎片粒子动量守恒、粒子出射角度等条件进行筛选，可以进行离子—离子、电子—电子、电子—离子等符合测量，其中电子—离子符合是COLTRIMS 系统独有的探测能力.换言之，COLTRIMS系统探测过程中能够知道碰撞产物中电子来自于哪个母体离子，这是COLTRIMS系统符合测量能力区别于以往任何探测器的本质.如图2所示，我们展示了Ar原子单电离过程中光电子与离子通过动量守恒进行的符合测量，进而能够重构出来自母体离子Ar+的电子的三维动量.

图1 COLTRIMS系统的原理图［59］.Fig.1 Schematic diagram of COLTRIMS［59］.

图2 波长790 nm、脉宽25 fs的圆偏振红外激光光电离Ar原子实验结果.（a）反应通道Ar+nhν →Ar+ +e-产生的电子和离子在Z方向上的动量符合谱.（b）COLTRIMS符合测量获得的此反应通道产生的电子三维动量分布.Fig.2 Experimental results of the ionization of Ar atom by circular polarized laser with wavelength of 790 nm and pulse duration of 25 fs.（a）The Z-direction momentum coincidence spectrum of the electrons and ions generated from the channel of Ar+nhν →Ar+ +e-.（b）Threedimensional momentum distributions of electrons obtained through coincidence technique in COLTRIMS.

3 AttoCOLTRIMS系统

3.1 阿秒脉冲光源与COLTRIMS系统的结合

AttoCOLTRIMS系统的原理图如图3 所示.我们实验室与COLTRIMS 系统相结合使用的是奥地利Femtolaser公司制造的Femtopower Compact激光器.这台激光器通过掺钛蓝宝石激光脉冲放大系统输出载波包络相位（CEP）稳定的飞秒激光脉冲，中心波长为790 nm，脉宽是25 fs，重复频率是10 KHz，输出脉冲能量为0.8 mJ.我们在后期考虑将25 fs的红外激光脉冲经过空芯光纤的展宽及啁啾镜的压缩，得到脉冲长度为～7 fs的超短脉冲，以便于产生孤立的阿秒脉冲.

如图3 所示，光路图中红色线表示红外激光脉冲，这束激光脉冲首先经过一个宽带的分束镜将光束分为两部分用于泵浦-探测实验.透射部分作为驱动光产生阿秒脉冲，通过焦距为550 mm的反射聚焦镜聚焦于真空腔体内的气体池上并且产生高次谐波（图中蓝色线），气体池由内径为1 mm并且充满氩气的玻璃管组成.产生的高次谐波与红外激光一起被铝膜过滤单元过滤，由于红外激光不能透过金属膜而高次谐波能够透过，从而达到阻挡红外激光的目的.透过铝膜的高次谐波由反射面镀金的双曲面镜聚焦与超声束流冷靶相互作用.需要说明的是高次谐波的全部传播路径均在真空腔体内.反射部分作为探测光，经过延迟系统1 和延迟系统2 之后由银反射镜M10 反射进入真空腔体并由平凸透镜聚焦，通过空芯镜（小孔直径为4 mm）与高次谐波束合束一起进入COLTRIMS主腔，探测光与作为泵浦光的高次谐波在空间上重合作用于与超声分子束冷靶.两个延迟系统能够保证两束光在时间也重合，其中延迟系统1 是由精度不太高的平移台组成，采用Newport压电线性促动器驱动，行程2 英寸，精度30 nm，能够在大范围内调节泵浦-探测两路光臂的光程差.延迟系统2 采用高精度纳米级定位平移台Physik Instrumente（PI）P-752，行程15 μm，闭环分辨率0.1 nm，能够在100 fs延迟内提供精确地延迟控制.泵浦-探测两束光共同作用于超声分子束冷靶，产生的光电子、光离子动量信息被COLTRIMS符合测量谱仪探测，从而得到阿秒光源泵浦红外激光探测下反应动力学的精确数据.

3.2 AttoCOLTRIMS系统的真空配置

图3 AttoCOLTRIMS系统的原理图.其中，红色线表示红外激光束，蓝色线表示阿秒XUV脉冲，绿色线表示532 nm连续激光束.BS是分束镜，M1 -M12是银反射镜.M5与M6 组成延迟系统1，M7组成延迟系统2.Fig.3 Schematic diagram of the AttoCOLTRIMS system.The red lines correspond to the infrared laser beam，the blue lines correspond to the attosecond XUV，the green lines correspond to the continuous laser beam at 532 nm.BS：beam splitter；M1 -M12：silvered mirror.M5 and M6：delay stage 1，M7：delay stage 2.

COLTRIMS系统符合测量的探测能力是建立在超高真空环境的基础上的，因此阿秒光源与COLTRIMS系统的结合的前提是不能够影响主腔在实验条件下超高真空的获得.如图4 所示，我们设计的阿秒光源的真空装置主要分为放置气体池的气源腔，放置轮胎镜的谐波腔，放置合束镜（空芯镜）的合束腔以及腔体间的连接装置，并且采用了真空差分的原理以保证主腔的超高真空环境.其中，铝膜安装在真空阀门上，除了作为过滤单元还能够有效隔绝气源腔内气体分子扩散进入谐波腔内，起到主要的真空差分作用.实验条件下，气源腔真空度在10-4mbar量级，谐波腔内真空度可达10-8～10-9mbar量级.我们在谐波腔与合束腔之间以及合束腔与主腔之间的连通上只设置几个毫米的小孔，这样既能透过光束又能尽量减少腔体之间真空度不同而造成的影响，最大可能保证主腔的超高真空环境不受阿秒光源装置的影响.实验过程中合束腔真空度接近10-10mbar量级，而COLTRIMS 系统主腔真空度优于5 ×10-10mbar，满足符合测量的要求.

3.3 主动光学稳定装置

阿秒科学的研究需要精密的光学元件和稳定的实验环境.而COLTRIMS符合测量实验往往需要几个小时甚至几十个小时的数据采集，这对整个系统尤其对光学系统的稳定性提出较高的要求.对于非共线的泵浦—探测光路，两个光臂上光学器件不同，传播路径也不同，光学器件振动，环境温湿度变化引起的机械形变，空气流动对光束的扰动等都会对两个光臂的光程差造成严重的影响，从而影响相对时间延迟（相对相位）.控制光路稳定最直接的方法是全部选用机械稳定性高的光学元件，将整个光路放置在一块光学平台上然后放入真空腔里并且保证恒定的温度.这种稳定方式称为被动稳定，稳定时间较短，调节相对时间延迟的重复性无法保证，不利于COLTRIMS符合测量实验长时间的数据采集和阿秒时间尺度的精密测量.

图4 阿秒光源与COLTRIMS 系统结合的真空腔体示意图.腔体设计采用了真空差分的原理，主要包括气源腔、谐波腔和合束腔以及腔体间的连接装置.Fig.4 Schematic diagram of the vacuum chamber of combining attosecond pulses with COLTRIMS.The chamber is designed as a set of multistage differential vacuum system consisting of the gas cell chamber，the HHG chamber，the combiner chamber，and the connecting devices between them.

相对于被动稳定方式，Michael Chini等人提出一种对环境要求不太高的光学主动稳定装置［64］.我们采取类似的方式，如图3 所示除了泵浦-探测光束之外又引入了一束532 nm连续激光束（图中绿色线）.绿光经过扩束之后经分束镜反射部分沿泵浦光臂传播，经分束镜透射的部分与探测光一起传播，两束光在合束镜处再次相遇并发生干涉，两路光束从初始分束器到这一点的路径形成Mach-Zehnder干涉仪.由于绿光在Mach-Zehnder干涉仪内与泵浦-探测光束路径一致，因此通过稳定干涉条纹的相位就能对泵浦-探测延时进行调节.需要指出的是，沿泵浦光臂传播的绿光会受到铝膜过滤单元的阻挡，为避免绿光不能到达合束镜，我们采用如图5（b）所示的铝膜安装方式，将厚度为400 nm，直径为5 mm的铝膜覆盖在中心带孔的石英玻璃片上，这样阿秒光束可以经过玻璃片中心的铝膜从小孔穿出，并且产生阿秒光束的红外驱动光束的中心部分也能被铝膜阻挡，再与合束镜组合使用，阿秒光束可以进入COLTRIMS 主腔，而红外驱动光被完全过滤，光束经过铝膜过滤单元的示意图如图5（a）所示.另一方面绿激光束比阿秒光束直径大许多，尽管其中心光束被铝膜阻挡，但外侧光束环仍可以直接透过固定铝膜的玻璃基底达到合束镜，这束绿激光将被合束镜的背面反射出真空腔体与穿过合束镜小孔的探测光路中的绿激光束合束.但探测光路中红外激光也能透过合束镜小孔混杂在绿光中，需要使用带通滤波片滤除，如图5（c）所示.合束的绿激光会产生干涉条纹，并由CCD相机探测，当两臂的长度发生改变时，这种干涉条纹会发生移动，对应的相对相位也随之改变.我们设置了延迟系统2 采用高精度纳米级定位平移台，根据CCD相机的信号传输给纳米平移台压电信号实时调节两路光臂的光程差，保证泵浦-探测相对相位的稳定.反过来，我们可以根据干涉条纹的移动扫描泵浦-探测的时间延迟.

图5 （a）光束经过铝膜过滤单元示意图，（b）400 nm厚的铝膜覆盖在中心孔径为5 mm的石英玻璃片上.（c）光束经过合束镜传播的示意图，其中两个光臂上的绿光被引出产生的干涉条纹被CCD相机探测.Fig.5 （a）Schematic diagram of the laser beam passing through the Al film filter unit.（b）The hole of quartz glass has a diameter of 5 mm and is covered by an Al film of 400 nm thickness.（c）A schematic diagram of the laser beam traveling through a holey mirror，where the green lines on both arms is extracted to produce interference fringes detected by a CCD camera.

4 实验结果

4.1 高次谐波光谱的重构

我们在AttoCOLTRIMS 系统中没有设置X射线CCD相机，不能直接通过测量光谱的方式获得阿秒XUV的光谱.但是可以根据光电子谱重构高次谐波的光谱.首先，我们使用25 fs的红外激光作为驱动光作用到充满Ar气的气体池上，驱动光强约为1.0 ×1014W/cm2，产生的高次谐波作为光源直接电离气体分子.为了使几种气体的光电子谱重构出的高次谐波谱相互参考，我们使用氦、氖、氩、氪四种稀有气体按体积1：1：1：1 混合的气体.COLTRIMS 系统具有符合测量能力，能够辨别光电子来自哪个母体粒子.来自四种稀有气体原子的光电子能谱如图6（a）所示，光电子能谱分立的结构是不同阶的谐波电离的结果.根据气体的电离能以及不同光子能量下的光电离截面就可以得到谐波的光谱.如图6（b）是由光电子能谱直接加上电离能平移得到的高次谐波光谱.

图6 （a）氦、氖、氩、氪在高次谐波XUV作用下产生的光电子动能谱.（b）根据光电子动能谱得到的高次谐波XUV光谱.Fig.6 （a）Photoelectron kinetic energy spectra of He，Ne，Ar and Kr ionized with high harmonic generation.（b）The high harmonic spectrum is obtained from the photoelectron kinetic energy spectrum.

4.2 稀有气体的XUV光电离角分布

如图7 所示，在同一次实验中测得的XUV电离四种稀有气体产生的光电子相对激光偏振方向的角分布.图7（a）（b）（c）（d）依次对应氦、氖、氩、氪，四种气体的角分布都表现为显著的各向异性分布，并且沿激光偏振方向最大.这次实验中，我们的装置产生的高次谐波XUV能量低于35 eV，对稀有气体氦、氖、氩、氪仅能电离最外层电子.最外层电子单电子跃迁的通道不同导致四种原子角分布的差别.He原子最外层轨道1s电子在XUV光子作用下单电子跃迁至p轨道，这个最主要的通道决定光电子角分布.同样的Ne原子、Ar原子、Kr原子最外层电子分别由2p、3p、4p轨道单电子跃迁至s或d 轨道，这两个最主要的通道决定光电子角分布.

图7 氦、氖、氩、氪四种气体在高次谐波XUV作用下产生的光电子角分布，（a）（b）（c）（d）分别对应于He、Ne、Ar和Kr.Fig.7 Angular distributions of photoelectron generated using highharmonic generation for（a）He，（b）Ne，（c）Ar and（d）Kr.

4.3 N2分子多轨道电离

高次谐波XUV脉冲作用到氮气分子上表现出与氦、氖、氩、氪以及二氧化碳分子不同的现象，如图8（a）所示，高次谐波XUV电离N2得到的光电子能谱，图中紫色箭头标注的序号表示不同阶的谐波光子单电离N2分子最高占据轨道HOMO产生的光电子，由于N2分子HOMO轨道电离能为15.56 eV，而HOMO-2 轨道电离能为18.76 eV，两者的差值正好与相邻奇次谐波的能量差相近，因此紫色箭头标注每个能谱峰值又可能是高阶的谐波电离HOMO-2 轨道产生的光电子.图中绿色标注的序号表示不同阶的谐波光子单电离N2分子HOMO-1 轨道产生的光电子.为了弄清HOMO、HOMO-1 和HOMO-2 轨道的电离，我们分析了总的光电子角分布如图8（b），HOMO轨道和HOMO-1 轨道电离光电子角分布分别在图8（c）和图8（d）中，以及每个光电子能谱峰对应的光电子的角分布如图8（e）-（n）所示.总的光电子角分布呈现沿激光偏振方向各向异性分布，而在每个峰值对应的角分布中呈现低阶谐波电离的光电子角分布倾向于各向同性分布，随着阶数增大光电子角分布沿激光偏振方向各向异性分布，更为详细的分析将另外给出.

图8 （a）高次谐波XUV电离N2得到的光电子能谱.（b）总的光电子角分布.（c）和（d）分别是HOMO和HOMO-1轨道电离的光电子对应的角分布.（e）-（i）依次表示（a）中第偶数个峰对应的光电子角分布.（j）-（n）依次表示（a）中第奇数个峰对应的光电子角分布.Fig.8 （a）Photoelectron kinetic energy spectra obtained by ionization N2with high harmonic generation.（b）Angular distributions of all photoelectron.（c）and（d）The angular distributions of the photoelectrons ionized by HOMOand HOMO-1 orbitals，respectively.（e）-（i）The photoelectron angular distribution corresponding to the eventh peak in（a），respectively.（j）-（n）The photoelectron angular distribution corresponding to the uneventh peak in（a），respectively.

5 结论

本文介绍了已成功搭建的AttoCOLTRIMS 系统的设计原理和相关的实验技术，实现了阿秒光源与冷靶反冲离子动量成像谱仪的结合.这套实验装置可以在长时间相对相位锁定的情况下用于阿秒XUV-IR的泵浦-探测实验.我们展示了在不进行光谱测量时如何利用光电子谱重构高次谐波的光谱；稀有气体光电子角分布；以及氮气分子多轨道的电离等相关的实验结果.AttoCOLTRIMS技术兼具符合测量及阿秒时间分辨的优点，能以前所未有的时空分辨能力对原子分子内部的电子动力学过程进行测量，是目前强场超快物理领域国际上的前沿热点研究方向之一.阿秒到飞秒尺度的超快过程测量有望革新人们对微观世界的认识，增进人们对原子分子的操控能力，推动物理、化学及生物等学科的发展.