电厂烟羽中SO2柱浓度的紫外非色散二维成像

张英华, 李 昂, 谢品华, 黄业园, 胡肇焜, 张朝刚

1. 中国科学院安徽光学精密机械研究所，环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 230031 2. 中国科学技术大学，安徽 合肥 230026 3. 安徽新华学院，安徽 合肥 230088

引 言

近年来，经济的快速发展对化学品的需求与日俱增，化学品的种类翻倍增大，突发事故时有发生，危害巨大。再者最近几年各大城市均不同程度的爆发了雾、霾等污染现象。以前单独出现的大气污染，现在慢慢发展成多种污染的有机融合，逐渐形成了新的综合型污染现象。这些综合型污染源于多种污染源的一次污染物排放，以及通过物理过程、化学变化等形成的二次污染物排放。由于污染源种类，排放方式，排放强度以及地理位置等直接决定了污染源的影响区域、范围和深度。因此对污染源的监测尤为重要，而在污染源的监测中，污染气体的二维成像优势[1-6]明显。因为成像测量对评价、确定工厂泄露、鉴别突发事件以及鉴定污染范围和影响的过程是非常有用的。目前红外光谱区的成像技术[7-9]已经实现了对污染源气体实时成像，紫外区的被动扫描成像DOAS[10]技术也成功的对工厂烟羽及火山进行了二维浓度解析。

本文采用基于滤光片分光的非色散紫外-可见成像系统对丰台电厂进行了现场测量。用烟气在线监测技术测量的SO2浓度作为参考浓度标定成像系统；成功解析烟羽中SO2斜柱浓度的二维分布以及斜柱浓度的时序图；测量结果表明SO2斜柱浓度在稳定的气象条件下在下风向遵循高斯扩散。为了验证测量结果的可靠性，与烟羽的数值模型结果进行了比对，测量结果与理论模拟预测的扩散趋势一致，测量SO2斜柱浓度的浓度量级在理论结果预测范围内。

1 实验部分

1.1 装置

紫外-可见非色散成像装置包括采光系统(焦距100 mm，光圈可调的石英镜头)，分光装置(中心波长分别为310 nm、330 nm，半高宽均为10 nm的两个带通滤光片)，接收装置(可制冷的面阵探测器)，控制系统(一台笔记本电脑)，三脚架及便携式外接电源。实验过程中，选择最大透光孔径；探测器工作温度为-5 ℃。

1.2 测量地点

电厂的北面、西面是田野村庄，地形平坦开阔，南面2 km左右是308省道，东面紧邻203省道。仪器就放置在203省道旁边距离烟囱约890 m的一套简易房前，两烟囱之间的距离约为165 m，具体位置见图1。

图1 测量地点

1.3 测量原理

基于滤光片分光的非色散光谱成像遥感技术以太阳散射光为光源，结合SO2气体分子对散射光的“指纹”吸收特征，分别选取中心波长在310和330 nm，半高宽为10 nm的紫外带通滤光片，依据朗伯-比尔吸收定律获取SO2柱浓度的成像分布。为了比较准确的获取SO2的柱浓度，实验中，使测量镜头稍微偏离烟羽所在的空间区域，且在烟羽的上风方向采集的图片作为每个滤光片的背景，原理见式(1)

(1)

τA=σASA+AA，aerosol+σA,otherSA,other

(2)

τB=σBSB+AB，aerosol+σB,otherSB,other

(3)

(1) 气溶胶随波长缓慢变化，所以两个滤光片测量的气溶胶消光几乎相同；(2) 330 nm滤光片的SO2的吸收远小于310 nm，所以330 nm波段SO2的吸收可以忽略；(3) 燃煤锅炉排放烟羽中其他的污染气体在310 nm波段的吸收远小于SO2的吸收，且排放浓度低，因此式(2)减去式(3)可祛除气溶胶和其他干扰气体影响。式(4)即为紫外非色散成像系统解析SO2柱浓度的理论基础，其中吸收截面σA用权重吸收截面k表示。

τ=τA-τB=σAS≈κS

(4)

1.4 测量的视场领域

由探测器尺寸：11.84(mm)×8.88(mm)，结合镜头焦距，根据式(5)可以获取测量系统的视场角

α=2arctg(DH，V/2f)

(5)

水平方向的视场角为

αH=2arctg(DH/2f)=5.1°

(6)

竖直方向的视场角为

αV=2arctg(DV/2f)=6.77°

(7)

测量地点距离目标对象的距离约为890 m，根据式(8)可以进一步确定测量的空间范围，其空间范围约为81(m)×105(m)。

X=dtgθ

(9)

成像系统测量的烟羽及背景见图2。图2(c)表示烟羽内部由于烟羽中的气体及气溶胶而引起的光强衰减，图2(d)表示均匀背景下像素的光学强度。

图2 烟羽(a, c)及背景(b, d)

1.5 烟羽SO2柱浓度的模拟

我们先采用理论模型预测该电厂烟囱SO2的排放。众所周知影响污染源烟羽的因素有：风速、大气稳定性、烟羽的温度、烟羽出口的速度、周边环境等。除周边环境外，高斯烟羽扩散模型已经综合考虑了上述因素。烟囱周边除南面2公里左右一条省道外，南面的城市中心距测量目标较远，而其他三面地势开阔，地理环境相对简单，可认为烟囱是一个理想的点源。高斯扩散模型指出，空间给定点待测气体的浓度满足式(9)

(9)

式(9)中c(g·m-3)给定点浓度，Q(g·s-1)源的排放率，u(m·s-1)风速，σy(m)水平方向上的扩散参数，σz(m)垂直方向上的扩散参数，h烟羽的高度，x(m)下风向距离污染源的距离。由于镜头相对于水平方向俯仰角较小(5°左右)，所以测量方向上的SO2的斜柱浓度近似表示为式(10)

(10)

式(10)单位是g·m-2，转化为 molec·cm-2，式(10)进一步表示为式(11)

(11)

当天气候条件比较稳定，选择乡村地形大气扩散参数。所以垂直方向扩散参数：σz=0.03x(1+0.000 3x)-1，h=140 m，u=1.2 m·s-1。根据烟气在线监测技术的测量结果，选择12点左右的SO2排放量9.2 g·s-1用于数值模拟，SO2排放模拟结果见图3。数值模拟结果显示距离源排放口浓度较高，SO2斜柱浓度约8×1017molec·cm-2，距源排放口100 m处，SO2斜柱浓度量级为1017molec·cm-2左右。

1.6 SO2斜柱浓度的测量

2017年5月20日中午12：30，我们利用紫外-可见成像系统对双烟囱排放口进行了为期一小时的测量。当天，天气条件良好。测量期间，测量地点前面的203省道，车流量少。为了定量解析烟羽中SO2的柱浓度，必须对成像系统进行标定。采用烟气在线监测系统测量的实时SO2浓度，经转换之后，作为标定系统的参考浓度，标定结果见图4。

标定结果显示SO2柱浓度与其光学厚度线性相关，相关系数高达0.9582，线性相关性好。其次选取测量背景，由于成像系统视场角小，因此使镜头偏离烟羽且在其上风向获取的图片作为背景，见图2(b)。背景均匀，视场内无云及其他影响。测量过程中，310和330 nm两个滤光片对烟羽交替成像，每个滤光片分别获取背景。为了提高信噪比，两个滤光片根据测量环境各自设置曝光时间，310 nm滤光片的曝光时间1 s。根据标定结果及成像理论基础，依据线性最小二乘拟合获取烟羽的SO2斜柱浓度，结果见图5。

图4 成像系统的标定

图5 SO2柱浓度分布

图5直观显示了12：32分24秒内SO2柱浓度的连续变化。结果表明两烟囱烟羽重叠区域、烟羽流轴线(图5中的红线所示)偏下方出现SO2浓度高值；SO2柱浓度随时间发生变化，且随着距烟囱出口距离的增加而减小。图5还表明两烟囱烟羽轴线方向柱浓度变化较慢，羽流两翼柱浓度迅速衰减。图5上图出现相似的柱浓度分布团，因此可根据两个柱浓度团的相对位置及两图片的时差估算烟羽流的速度；因为成像系统1 min内采集、存储图片15张左右，一张图总用时约4 s，两图片的时差为8 s，两柱浓度团之间的像素约为70，每个像素对应的空间距离为0.135 m，所以估算烟羽流速为1.2 m·s-1。从图5还可以看出风速以及沿着风向的扩散相对稳定，但是从SO2斜柱浓度图较难直观判断烟羽来源于两个排放源。为确定具体的排放源，需对斜柱浓度图进行详细分析。以图5左上柱浓度图为例，分别取出烟囱出口附近、中段以及烟羽流尾段几列SO2浓度值(见图中5条竖线)，结果见图6。图6最底的浓度序列是烟囱口附近SO2的斜柱浓度，虽然两烟囱出口附近SO2斜柱浓度值高，但由于两个烟羽重叠，无法区分不同排放源；烟羽流中段还可以清晰区分SO2来源于两个不同的烟囱排放；烟羽流尾段由于扩散原因浓度减小，两个烟囱排放的烟羽完全融合，SO2斜柱浓度小于系统的探测限因而无法识别。图6进一步表明SO2斜柱浓度沿轴线的两翼迅速减小，取其中一列柱浓度(450列，距源28 m)与高斯曲线进行拟合，拟合结果见图7。拟合系数R2=0.747，说明烟羽中SO2斜柱浓度在水平风向方向扩散为高斯扩散。

2 结果与讨论

在已知源排放率、烟羽流速、源高及源周边环境的情况下，模拟结果表明在源的下风向距源至少100 m处，扩散轴线附近的SO2斜柱浓度理论值约为1.3×1017molec·cm-2，而距源10 m左右，模拟结果显示轴线SO2斜柱浓度理论值高达1018molec·cm-2左右。因此，通过理论模拟，可以估算污染源的排放强度以及污染范围，给实际测量提供理论指导。而紫外-可见成像系统作为一种源排放监测手段，其检测下限为4.2×1016molec·cm-2 [3]。从图5的SO2斜柱浓度分布可知，紫外-可见成像方法测量的SO2斜柱浓度高值约为：1.7×1017molec·cm-2，在理论估算的SO2斜浓度范围之内。紫外-可见光谱成像方法不仅获得了烟羽中SO2斜柱浓度的直观图(图5)，图中还明确显示出SO2斜柱浓度的分布、变化及其扩散趋势，与理论模拟预测的趋势基本一致。

图6 五列SO2柱浓度

图7 柱浓度与高斯曲线的拟合

SO2斜柱浓度测量结果分布图与理论模拟预测分布图存在差异。原因在于成像系统观测方向与水平y轴方向确实存在夹角，而理论模拟时为了简化运算，忽略了仪器仰角的影响。再者实际的烟羽排放源是两个，从图6底部的两个图可以发现近源处两个排放源相互影响。理论模拟时我们主要考虑源排放的强度和影响，没有考虑烟羽流体动力学以及空气浮力等因素对烟羽抬升的影响。

3 结 论

基于滤光片的紫外非色散成像技术对电厂排放的烟羽进行了实地测量。测量结果表明：源周边环境平坦，气象条件稳定的情况下，烟羽中SO2斜柱浓度在下风向遵循高斯扩散；SO2斜柱浓度沿着烟羽流扩散轴缓慢减小，由于风向及烟羽的抬升作用，使得下风向偏向于羽流扩散轴的下方SO2斜柱浓度高于扩散轴的上方，并出现SO2斜柱浓度高值，约为1.7×1017molec·cm-2，但是总体来说在垂直于扩散轴的两翼SO2斜柱浓度迅速减小；SO2斜柱浓度时间序列图直观再现了SO2斜柱浓度随时间在空间上的变化、分布以及扩散趋势，可为定性评估源污染的力度和范围提供测量依据；也可根据SO2斜柱浓度时间序列图中SO2斜柱浓度的变化分布，估算烟羽流的速度，为其他遥测装置提供参考数据。

测量结果与模拟结果关于SO2斜柱浓度扩散趋势的一致性表明基于滤光片分光的紫外非色散成像系统不仅可用于污染源监测，也可以为数值模型提供修正依据。