自拉曼混频黄绿波段三波长可切换激光*

孙瑛璐 段延敏 程梦瑶 袁先漳 张立 张栋 朱海永

(温州大学激光与光电子技术研究所， 温州 325035)

(2020 年3 月2日收到; 2020 年3 月26日收到修改稿)

报道了高效的Nd:YVO4晶体自拉曼结合二阶非线性光学混频实现黄绿波段三波长可选输出. 从改善热效应和增加拉曼介质长度出发， 设计双端键合的YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶体用于自拉曼变频. 考虑混频转换效率和混频波长切换的便捷性， 选用临界相位匹配的BaB2O4 (BBO)晶体作为二阶非线性光学混频晶体. 只需微调BBO晶体匹配角度在1.4°内， 就可成功实现基频光和一阶斯托克斯光之间的倍频与和频， 获得高效的532 nm绿光、559 nm黄绿光和588 nm黄光三个波长可切换输出. 在19.5 W抽运功率和60 kHz的重复频率下， 三个波长激光的最高平均输出功率分别为4.37 W， 2.03 W和3.43 W， 对应抽运光到可见光的转换效率分别达22.4%， 10.4%和17.6%， 对应脉冲宽度分别为36 ns， 12.2 ns和12.7 ns. 可见波段波长可切换激光器可满足激光医疗、显示、光谱成像和生物光子学等领域对多种波长激光的应用需求.

1 引 言

全固态拉曼激光利用受激拉曼散射效应， 对基频激光进行拉曼频移， 具有灵活的波长转换特性.结合二阶非线性光学变频技术， 可获得更多新型波长激光输出. 钒酸盐晶体本身拥有较大的拉曼增益， 是极具代表性的一类拉曼介质. 同时， 稀土离子掺杂的钒酸盐晶体也是一种优秀的激光介质.2001 年， Kaminskii等[1]发现 YVO4和 GdVO4晶体也是优良的拉曼晶体， 并预测Nd:YVO4和Nd:GdVO4可作为产生新型可见和近红外波段激光的自拉曼晶体. 2004年， Chen[2，3]首次验证了两种掺钕钒酸盐晶体的自拉曼激光运转. 随后， 针对钒酸盐晶体的拉曼及其倍频或和频激光被广泛且深入地研究[4-10].

随着拉曼及其混频激光效率的提升[11，12]， 针对拉曼激光腔内不同波长之间的选择性混频研究也逐步引起关注[13-17]. 拉曼激光腔内高功率密度的基频光和一阶斯托克斯光同时振荡， 为通过倍频或和频(混频)输出不同波长的可见光提供了可能.2005年， Mildren等[18]采用声光调Q的Nd:YAG激光驱动拉曼晶体KGd(WO4)2， 结合非临界相位匹配角度 (θ= 90°，φ= 0°)切割 LiB3O5(LBO)晶体， 控制其温度在53 ℃下进行角度调节， 在23 W的抽运功率下， 获得了1.8 W的579 nm黄光、0.95 W的555 nm黄绿光和1.7 W的532 nm绿光激光输出. 但使用LBO晶体时， 针对输出三个波长之间的相位匹配角度差最大达10°， 过大的角度调节导致基频光倍频转换效率比一阶Stokes光倍频还要低. 2010年， Lee等[19]基于连续波的Nd:GdVO4自拉曼混频， 通过控制非临界相位匹配切割LBO晶体的温度在45.5， 95和155 ℃下， 实现了超过3.5 W的586， 559和532 nm三个波长可选输出， 转换效率大于11%. 相对于独立拉曼晶体的激光系统， 自拉曼激光系统不需要额外的拉曼晶体， 而且结构更加紧凑[20-23]; 利用温度调节， 可减少角度调节时晶体倾斜带来的表面反射损耗， 从而获得较高的转换效率和输出功率， 但需要超过100 ℃的温度跨度大， 给调节带来不便. 2018年，我们利用声光调QNd:YVO4自拉曼结合BaB2O4(BBO)晶体混频， 只需微调BBO晶体匹配角度在1.4°内， 实现了2.05 W的532 nm绿光、0.81 W的559 nm黄绿光和1.73 W的588 nm黄光输出，转换效率分别为20%， 8%和17%， 输出功率的进一步提升主要是受到Nd:YVO4晶体的热效应限制[24]. 本文对双端键合YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶体的自拉曼选择性混频进行研究， 该晶体的使用有效地改善了自拉曼热效应， 并且增加了受激拉曼散射作用长度. 结合BBO晶体角度微调， 在更高的19.5 W抽运功率下， 将 532， 559和588 nm的激光输出功率分别提高到4.37， 2.03和3.43 W. 该波长可切换激光在激光医疗、显示、光谱成像和生物光子学等需要多种波长激光开展应用的领域具有重要应用， 克服了对多台激光器的依赖[25-27].

2 不同混频机制分析及实验系统设计

YVO4晶体对应的890 cm—1频移具有最强的拉曼增益， 对应的增益系数为4.5 cm/GW[1]. Nd:YVO4晶体 1064 nm 的基频光， 经过 890 cm—1拉曼频移， 对应的一阶斯托克斯光波长为1176 nm.所以针对Nd:YVO4自拉曼激光腔内同时存在着1064 nm基频光和1176 nm一阶斯托克斯光的振荡， 为选择性混频获得532 nm绿光、559 nm黄绿光和588 nm黄光提供了可能. 为了实现单块二阶非线性光学晶体可选输出不同波长， 要求针对不同波长混频需要切换的相位匹配参数尽量小. 针对该波段的选择性混频常用的非线性光学晶体是LBO和BBO晶体， 相位匹配方式主要包括温度匹配和角度匹配. 表1为利用SNLO软件计算的不同匹配机制的两种晶体相位匹配参数. BBO晶体在该波段的选择性混频相位匹配对温度不敏感(容忍温度大于 40 K·cm)， 而对角度比较敏感， 适合采用角度调节的临界相位匹配技术进行拉曼选择性混频. LBO晶体角度调节的临界相位匹配需要改变的角度较大， 而对温度较为敏感， 适合温度调节的非临界相位匹配， 具有可通过增加晶体长度来提高转换效率的优点， 但调节的温度跨度超过100 ℃，这不但对温控设备提出了挑战， 而且存在温度切换直到稳定下来的速度比较慢的问题. 所以对比可知， BBO晶体具有调节方便、对温控要求不高的优点， 同时BBO晶体也具有较大的有效非线性光学系数(2.0 pm/V)， 比LBO晶体(0.84 pm/V)高出一倍以上， 可一定程度上弥补走离角的不足. 所以实验中主要采用BBO晶体开展研究. 选用与一阶斯托克斯倍频对应的临界相位匹配角(θ= 21.5°，φ= 0°)切割， 尺寸为 4 mm × 4 mm × 8 mm 的BBO晶体开展Nd:YVO4晶体基频光与一阶斯托克斯光之间的倍频与和频. BBO晶体的两个端面均镀有对基频光、一阶斯托克斯光和混频对应可见光波长增透的膜系. 放置于可通过旋转平台调节角度的水冷铜块中进行冷却， 温度控制在20 ℃.

表 1 不同混频机制的LBO和BBO相位匹配参数(SHG， 倍频; SFM， 和频)Table 1. Phase-matching (PM) angles for frequency mixing mechanism (SHG， second harmonic generation; SFM， sum frequency generation).

图1是基于双端键合自拉曼混频实现可见波段三波长可选激光的装置示意图. 为了在更高的抽运功率下实现更高的输出功率， 设计双端键合的YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶体用于自拉曼变频， 如图2所示. 图2为在掺杂Nd3+浓度0.3%的a切Nd:YVO4晶体 (尺寸为 3 mm × 3 mm × 10 mm)的抽运输入端键合一段尺寸为3 mm × 3 mm ×3 mm的a切纯YVO4晶帽， 在另一端键合一段尺寸为3 mm × 3 mm × 17 mm的a切纯YVO4长晶体而组成的复合晶体. 晶体的侧面用铟箔包于紫铜块内， 并用半导体制冷器控温在20 ℃. 10 mm长Nd:YVO4晶体两端键合的纯的YVO4晶体不但可通过热传导帮助Nd:YVO4晶体散热， 改善自拉曼系统的热效应， 而且可与Nd:YVO4晶体一起作为拉曼增益介质， 使得拉曼作用介质的长度达30 mm， 有效提高拉曼转换效率和输出功率， 从而降低激光阈值. 而且晶体变长后， 与冷却的热沉相互接触面积增大， 提高了晶体的冷却效果. 热透镜效应的改善， 又可降低对基波和拉曼光的衍射损耗， 改善激光光束质量. 双端键合自拉曼晶体的抽运输入端镀制对抽运光808 nm、基频光1064 nm和拉曼光1176 nm增透的膜系(AR，R＜ 0.2%);另一端面镀制对1064和1176 nm增透(AR)， 同时对混频产生的0.53—0.59 μm可见光波段高反(R＞ 95%)的膜系， 起到反射反方向混频产生的可见光使激光输出最大化的作用， 同时消除了激光晶体对可见光吸收产生的附加热效应. 在实验中， 发现键合晶体的质量对自拉曼激光效率影响非常大.图2给出了本文实验中使用过的两块双端键合晶体通过He-Ne激光照射后的散射图片. 其中，上方两个晶体图片是本实验所用的同一块晶体， 获得本文对应的实验结果; 下方的晶体图片是另一块键合面散射严重的键合晶体， 严重影响拉曼激光效率.

利用光纤 (数值孔径为 0.22， 芯径为 200 μm)耦合输出的808 nm波长的半导体激光来抽运自拉曼晶体. 抽运光经过一对焦距为50和80 mm的耦合透镜准直再聚焦成直径为320 μm的束腰. 在自拉曼晶体和BBO晶体之间放置声光调Q开关(型号 QS041-10G-GHI2， Gooch & Housego 公司)用于主动调Q. 由抽运输入镜IM和耦合输出镜OC组成总腔长约为10 cm的基频光和一阶斯托克斯光共同的振荡腔. 输入镜IM表面镀有对808 nm抽运光高透 (HT，T＞ 95%)且对 1.06—1.18 μm 高反 (HR，R＞ 99.9%)的膜系; 而输出镜OC则镀有对1.06—1.18 μm高反(R＞ 99.9%)且对0.53—0.59 μm可见波段高透(T＞ 90%)的膜系.

图 1 可见光三波长可切换激光实验装置示意图(AO， 声光Q开头; RP， 旋转平台; LD， 激光二极管)Fig. 1. Experimental arrangement of the three visible wavelength switchable laser (AO， acousto-optic Q-switcher; RP， rotating platform; LD， laser diode).

图 2 双端键合YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶体照片(上方两个晶体图片是本实验所用的同一块晶体， 下方的晶体图片是另一块键合面散射严重的键合晶体)Fig. 2. An image of the double-end diffusion-bonded YVO4/Nd:YVO4/YVO4 crystals (the top two are the same crystal used in the experiment， the bottom one is another crystal with defective bonding).

3 实验结果与讨论

首先针对一阶斯托克斯光倍频进行优化， 研究不同调Q脉冲重复频率下对应的588 nm激光输出. 在最高19.5 W的抽运功率下， 60 kHz的重复频率调制时， 对应的倍频黄光获得最高3.43 W的平均输出功率， 对应的转换效率为17.6%. 使用光纤光谱仪(AvaSpec， 3648-2-USB2)测量可见激光输出的光谱， 检测到该黄光中心波长为587.9 nm，线宽约为0.25 nm. 进一步结合BBO晶体的角度调节， 使得相位匹配角 (θ)对应 22.1°和 22.9°， 分别实现基频光与一阶斯托克斯光的和频， 以及基频光的倍频， 获得对应的559 nm黄绿光和532 nm绿光. 在19.5 W的抽运功率下， 和频黄绿光和倍频绿光的输出功率分别为2.03 W和4.37 W， 对应转换效率10.4%和22.4%. 图3给出了混频输出的三个波长激光谱线， 对应的中心波长分别为532.3，558.7和587.9 nm.

图 3 实验测量的可见波段三波长激光光谱和光斑照片Fig. 3. Measured spectrum and shooting spots of the three visible emissions.

针对三个可见波长激光的平均输出功率， 在最高功率下优化系统后降低抽运功率， 在从阈值开始记录输出功率， 得到的平均输出功率随入射抽运功率的变换关系如图4所示. 输出功率曲线表明一阶斯托克斯光参与的倍频588 nm黄光与和频559 nm黄绿光的阈值差不多均为5.4 W， 基频光倍频532 nm绿光的阈值约为1.7 W. 绿光从阈值开始， 平均输出功率随着抽运功率增加而增加， 但一阶斯托克斯光参与的倍频与和频均出现随着抽运功率增加， 明显下降再上升的趋势. 随着抽运功率的增加， 588 nm黄光在9.2 W抽运功率下， 获得0.81 W的输出后， 输出功率开始下降并出现较大的跳动. 从11 W抽运功率开始， 输出功率重新开始快速增加， 直到获得最高的输出功率. 11 W抽运功率之后的光斑相比之前的略大， 结合绿光未出现明显下降的趋势， 分析可能是因为基频横模变化导致抽运功率9—11 W之间的拉曼转换效率降低， 相关实验现象在双端键合自拉曼倍频实验中也观察到[11].

图 4 可见波段三个波长平均输出功率随入射抽运功率的关系Fig. 4. Average output power of the three visible emissions versus the incident pump power.

图 5 可见波段三个波长输出的激光脉冲波形Fig. 5. Temporal pulse profiles of the three visible laser output.

此外， 和频的平均输出功率和效率明显比倍频的低， 这与连续波自拉曼的一阶斯托克斯参与的和频比倍频效率高不同. 分析主要原因是调Q拉曼激光存在着脉冲压缩特性， 不重叠的基频光和一阶Stokes光脉冲影响了和频的转换效率. 采用InGaAs自由空间光电探测器(5 GHz， Thorlabs)对三个波长输出激光的脉冲波形进行检测， 并由500 MHz、型号DPO3052 B数字示波器呈现， 如图5所示. 532 nm绿光、559 nm黄绿光和588 nm黄光测量的脉冲宽度分别约为36 ns， 12.2 ns和12.7 ns. 基频光的倍频脉冲比一阶斯托克斯光的倍频及基频光和一阶斯托克斯光的和频输出脉冲宽近3倍. 该混频脉冲特性也反映了对应的基频光与一阶斯托克斯光的脉宽关系， 可以得出基频光脉冲也比一阶斯托克斯光脉冲宽得多， 这导致调Q拉曼激光中的基频光和一阶斯托克斯光之间和频的转换效率较低.

4 结 论

本文对LD端面抽运声光调Q的Nd:YVO4晶体自拉曼结合二阶非线性光学混频实现黄绿波段三波长可选激光进行了研究. 选用总长度为30 mm的双端键合的YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶体用于自拉曼变频， 有效改善自拉曼晶体热效应，并增加拉曼介质长度， 实现了在更高抽运功率下获得更高输出功率和效率的拉曼混频激光输出. 结合对角度敏感的临界相位匹配的BBO晶体作为二阶非线性光学混频晶体， 只需微调BBO晶体匹配角度在1.4°内， 就可成功实现基频光和一阶斯托克斯光之间的倍频与和频， 获得高效的532 nm绿光、559 nm黄绿光和588 nm黄光三个波长可切换输出. 在19.5 W抽运功率和60 kHz的重复频率下，三个波长激光的最高平均输出功率分别为4.37，2.03和3.43 W， 对应抽运光到可见光的转换效率分别达22.4%， 10.4%和17.6%， 对应脉冲宽度分别为36， 12.2和12.7 ns. 相对于通常采用温度调节的非临界相位匹配LBO晶体实现三个波长所需的近150 ℃调温跨度， 基于角度调节BBO晶体的选择性混频， 实现起来更简单、方便. 可见波段波长可切换激光器可满足激光医疗、显示、光谱成像和生物光子学等领域对多种波长激光的应用需求.