熔盐快堆U-Pu燃料循环增殖性能分析

李冬国 周雪梅 刘桂民

（中国科学院上海应用物理研究所 上海201800）

熔盐反应堆是以熔融状态混合盐做为反应堆裂变燃料，液态高温熔盐同时充当反应堆主冷却剂。熔盐堆具备安全性高、结构简单、大功率密度、热电高转化比（～45%）、负反应性温度系数大、燃料可在线添料和后处理、可燃烧乏燃料和对核废料进行嬗变处理、可充分利用钍铀资源和反应堆易裂变核素高增殖等优点。缺点是高温熔盐对结构材料耐腐蚀性要求比较高。

熔盐反应堆起源于美国橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL），20世纪50～70年代ORNL进行了熔盐反应堆实验7.4 MW功 率 MSRE（Molten Salt Reactor Experiment）［1-5］、260 MWe氯盐快堆实验［6］和熔盐增殖堆概念设计［7］。近年来熔盐快堆概念设计和研发有：国内双流体冷却方案［8］、乏燃料在熔盐快堆中的利用［9］以及锕系核素嬗变处理［10］；英国和德国的燃料盐与冷却剂分离式熔盐快堆概念设计［11-12］、法国的双熔盐冷却概念设计［13］以及美国氯盐快堆概念设计［14］等。

本文重点关注熔盐快堆中铀钚燃料循环238U到239Pu的增殖性能。采取双流分区技术方案，即裂变和增殖熔盐燃料隔离分区、两熔盐流体同时做主回路冷却剂，并利用高温下氟化和氯化混合熔盐中的重金属盐高溶解度特点，对影响反应堆增殖比的物理量进行分析，以获得可行的高增殖比熔盐燃料方案。所有模拟计算均采用国际上通用SCALE反应堆设计软件。

1 核燃料增殖

我们在文献［15］中简述了Th-U燃料循环增殖原理和方式，对于U-Pu燃料循环，也有类似途径。能量高于一定阈值的中子，可以被238U（或232Th）俘获，并通过一系列β衰变生产易裂变核素239Pu（或233U），从而实现核燃料增殖目的。通常把反应堆中238U到239Pu核素演化过程称为铀钚燃料循环，反应链如下［16-17］：

易裂变核233U、235U和239Pu每吸收一个中子后，释放的平均中子数η随中子能量变化如图1所示［15-16］。 图 1 中 数 据 由 美 国 ENDF（Evaluated Nuclear Date File）核数据库的U和Pu截面加工而成。在快中子能区，239Pu的η值大于2，而且随中子能量上升很快，核裂变反应将有一个多余中子可以提供给238U（或232Th）增殖来获取239Pu（或233U）［15-17］。这意味在熔盐快堆中，存在着铀钚燃料循环的高增殖可能。

图1 有效裂变中子数随中子能量变化Fig.1 Changes of effective fission neutron number with neutron energy

2 熔盐燃料选取

作为核燃料U和Pu的载体，我们选取三种化学稳定性好的LiF、NaF和NaCl盐，相应燃料方案分别为 LiF+PuF4+UF4、NaF+PuF4+UF4以及 NaCl+PuCl3+UCl3，分别标记为LiF+PuF4、NaF+PuF4以及NaCl+PuCl3。燃料中的239Pu占比很小，熔盐的密度、膨胀系数等物理性质主要由各自的基盐（LiF+UF4、NaF+UF4以及NaCl+UCl3）来决定。

图2 铀在熔盐中的溶解度和温度相图Fig.2 Phase diagram of solubility and temperature of uranium in molten salt

基盐中重金属HM摩尔浓度和温度相图如图2所示［18-21］，密度随温度和重金属摩尔浓度变化见图3和图4。结合熔盐相图2，对LiF+PuF4和NaCl+PuCl3两种燃料方案，选取600℃熔点，熔盐平均工作温度选在700℃，预留100℃空间；对熔点较高的NaF+PuF4熔盐，选取700℃熔点，平均工作温度800℃。三种熔盐在各自平均工作温度下的密度和热膨胀系数，见表1。

图3 熔盐密度随温度变化Fig.3 Changes of molten salt density with temperature

图4 熔盐密度随重金属摩尔浓度变化Fig.4 Changes of molten salt density with heavy metal molar concentration

3 熔盐反应堆几何结构

熔盐快堆的堆本体简化模型结构见图5。反应堆从内到外分为裂变熔盐燃料区（直径FD和高260 cm）、哈氏合金隔离层（厚度1 cm）、增殖熔盐燃料区（氟盐方案增殖区厚度BT=40 cm，氯盐方案BT=55 cm）、ZrC中子反射层（厚度5 cm）、B4C中子吸收层（厚度30 cm）、哈氏合金外壳（厚度3 cm）。整个反应堆模型采用中部为圆柱体、顶底为半椭球的近立方柱结构。12根哈氏合金控制棒套管在离中心轴100 cm处环形均匀分布，套管外径7 cm、壁厚3 mm，底部与裂变区的半椭球底部平齐。

表1 熔盐物理参数Fig.1 Physical parameters of molten salt

图5 熔盐增殖快堆示意图Fig.5 Schematic diagram of molten salt breeder fast reactor

表2 反应堆物理参数Table 2 Reactor physical parameters

4 计算和分析

4.1 反应堆物理参数

反应堆的增殖能力通常用增殖比（Breeding Ratio，BR）来表示，它反映了堆中易裂变核燃料的增殖能力［15-17］。BR计算公式为：

式中：Rc和Ra分别表示核素的中子俘获反应率和中子吸收反应率。

为了简化计算，同一熔盐方案中，裂变熔盐和增殖熔盐采用相同重金属摩尔浓度，物理参数见表2。三种方案的温度反应性系数分别是-5.16×10-5K-1、-5.80×10-5K-1和-11.61×10-5K-1，均为温度负反馈。初始临界时，LiF+PuF4、NaF+PuF4和NaCl+PuCl3三种熔盐燃料方案的增殖比BR分别是1.067、1.065和1.460。在反应堆带输出功率运行时，动态BR值比临界值稍低。

影响熔盐反应堆增殖比BR值因素包括：反应堆几何尺寸、熔盐平均工作温度可准许的重金属摩尔浓度、熔盐中6Li和35Cl同位素丰度等。

4.2 重金属摩尔浓度对增殖比BR影响

三种熔盐各自工作温度的液相区范围内，增殖比BR随重金属摩尔浓度变化见图6。熔盐中的重金属摩尔浓度增加将显著地增强反应堆增殖比BR，特别是氯盐情况增加更明显。氯盐方案增殖比1.2～1.5，而两种氟盐方案增殖比0.9～1.1，氯盐和氟盐方案之间BR值存在较大差异。即使提高LiF+PuF4方案工作温度到800℃可以改善其BR值，但也最多提高到1.12附近，见图7。图7显示，在相应熔盐工作温度下，重金属溶解度（图2曲线右支）对应的BR值。想要继续大幅度提高氟盐方案的BR，需要提高工作温度到1 000℃附近，同时增加重金属摩尔浓度，或者采取钍铀燃料循环方案［15］，三种载体盐方案700～800℃工作温度，BR值很容易达到1.20。

熔盐相图（图2）给出了可供选择的熔盐工作温度和重金属摩尔浓度范围。BR随重金属浓度变化趋势（图6），给出可供选择的反应堆增殖比BR，以及相应熔盐重金属摩尔浓度。这两个图形对整体规划熔盐快堆U-Pu循环概念设计有直观指导作用。图7给出了不同熔盐工作温度下可达到的BR最大值。

4.3 中子能谱分析

图6 BR随重金属摩尔浓度变化Fig.6 BR varies with the molar concentration of heavy metal

图7 BR随熔盐工作温度变化Fig.7 BR varies with the operating temperature of molten salt

反应堆裂变区和增殖区的中子能谱随能量分布见图8。图8中显示，NaCl+PuCl3燃料方案的中子能谱最硬。能谱差异主要来自于原子核慢化中子能力上，Li比Na强、F比Cl强。增殖区中对238U增殖起作用的快中子，氯盐方案中子通量比两种氟盐情况大一个数量级。这些导致氯盐燃料方案BR=1.46远大于两种氟盐方案BR≈1.06。在Th-U循环中，热中子贡献必须考虑［15］，这从比较图1的233U和239Pu中子裂变数曲线在热中子区域差异中可以看出。

4.4 反应堆几何尺寸对增殖比BR影响

增殖比BR随反应堆几何尺寸变化见图9。图9显示，氯盐和氟盐方案之间BR巨大差距，也难以通过反应堆几何优化来填补，而两种氟盐BR较为接近。如果工作温度由700℃改成800℃，LiF+PuF4方案最大BR值可从1.06增加到1.12，NaCl+PuCl3方案最大BR值可增加到1.62，见图7。如果重金属摩尔浓度不变，光改变熔盐工作温度，对图9曲线形状影响可以忽略不计。

图8 临界裂变区(a)和增殖区(b)的中子通量分布Fig.8 Distribution of neutron flux in critical fission zone(a)and breeding zone(b)

图9（a）显示，随裂变区半径增加，氯盐熔盐燃料方案的增殖比BR增长迅速，而两种氟盐则轻微减小。图9（b）显示，BR随增殖区厚增加而增大。两种氟盐方案BR值在BT=40 cm左右达到饱和；而氯盐方案的BR值随BT提升空间还很大。

图9（c）显示，BR随ZrC反射层增厚而增加，但在反射层几公分厚度时就达到饱和，这情况特别是对氯盐方案更为明显。因此ZrC反射层尽管很薄，对BR作用也很明显。这说明，中子通过增殖介质被吸收后，泄漏的中子数量相对较少，只需要很薄一层反射层就足够满足。1～5 cm厚的ZrC反射层就可以满足设计需求。外围的B4C吸收层只是减少残余泄漏中子、起辐射防护作用，对反应堆BR值，几乎没影响。30 cm厚度就可以降低反应堆外的泄漏中子量约1个数量级。B4C吸收层可以取消，但堆外辐射防护就需要增强。

图9 BR随反应堆几何尺寸变化Fig.9 BR varies with reactor geometry

4.5 同位素丰度对增殖比BR影响

由于6Li和35Cl的辐射俘获截面比其同位素7Li和37Cl辐射俘获截面高1～2个数量级，因此同位素6Li和35Cl丰度对BR影响需要考虑。熔盐中的同位素6Li和35Cl丰度对BR影响见图10，BR随两同位素丰度增加而减小，6Li丰度对BR的影响较35Cl丰度更为明显。在相应熔盐方案中，6Li采用0.1%以内和35Cl采用1%以内的丰度，同位素丰度对BR影响可以忽略。

4.6 BR随运行时间演化

以上计算的是临界时BR稳态情况。对于功率输出时BR动态情况见图11。由于裂变和增殖燃料都是液态，可实行在线添料和熔盐中杂质提取。图11中中子有效增殖因数keff初始设计值1.012 0，当keff运行进入1.000 0～1.001 5区间时，触发在线处理条件，需要对裂变区进行在线添加易裂变燃料239Pu和提取多余裂变中间产物，对增殖区进行提取增殖的239Pu和中间产物。图11中提取率按90%计算，添加239Pu到满足keff=1.010 0为止。图11显示，BR随 反应堆运行时间变化，数值略微小于临界稳态值。

图10 BR随同位素6Li和35Cl丰度变化Fig.10 BR varies with isotopic abundances of6Li and35Cl

图11 keff(a)和BR(b)随运行时间演化Fig.11 Variation of keff(a)and BR(b)the running time

整个计算流程以Scale程序的Triton燃耗模块为主，每运行一个间隔时间，读出Triton的熔盐输出文件，作为Scale6的Keno3D模块的熔盐输入、计算动态keff和BR值。一旦keff小于设计阈值，则进行在线处理。除了按keff判据进行在线添料和提取外，也可以按预设时间周期进行燃料在线管理。

5 结语

通过熔盐燃料的物理性能分析、熔盐快堆的中子物理计算以及易裂变核素的增殖比计算，我们对熔盐快堆铀钚燃料循环的增殖性能总结如下：

1）氯盐方案增殖比BR远大于两种氟盐方案；

2）无论是通过增加重金属摩尔浓度，还是小幅度改变反应堆几何尺寸，都难以通过优化方式来填补氯盐和氟盐方案增殖性能差距；

3）增殖比BR随裂变区、增殖区和ZrC反射层尺寸增大而变大，直到饱和；

4）氟盐燃料方案BR值，大约在增殖区40 cm厚度附近达到饱和，但氯盐方案BR值在80 cm之后还继续随增殖层厚度增长；

5）几厘米厚的反射层，就可以很明显改善反应堆BR值；

6）增殖比随同位素6Li和35Cl的丰度增加而迅速减小，当6Li丰度小于0.1%、35Cl丰度小于1%时，同位素丰度对反应堆BR影响可以忽略；

7）动态BR值稍微比临界稳态设计值小；

8）结合熔盐相图、BR随重金属摩尔浓度变化曲线和BR最大值随熔盐温度变化曲线，可在熔盐快堆设计中合理选择熔盐的工作温度、重金属摩尔浓度和反应堆增殖比。