印度钍铀燃料循环发展现状

钍是除铀以外另一个重要的核能资源，是核工业发展的战略“储备粮”。早在20世纪50年代，包括印度在内的一些国家就开始了对钍铀燃料循环的研究。但20世纪80年代以后，由于新铀矿的不断发现和铀的供大于求，铀价下降，致使大多数国家中止了钍燃料利用的研究开发。印度长期以来一直受到以核供应国集团(NSG)为代表的国际核出口管制体系的制裁，核材料进出口受限，促使印度核工业的长期发展战略必须以本国资源为基础。印度铀资源极其有限，而钍资源非常丰富，因此一直坚持钍铀燃料循环的研究开发。虽然国际社会近期解除了制裁，但印度还是坚持钍铀燃料循环路线，相关技术已处于世界领先地位，虽尚未实现商业化，但已积累丰富经验。

1 印度“三步走”核能发展计划

钍在印度的核能计划中具有重要地位，20世纪60年代，印度发布“和平利用核能”的“三步走”发展计划，计划分三阶段建立一个基于钍的核能工业。

第一阶段，利用加压重水堆(PHWR)生产钚。印度目前共18座加压重水堆投运，许多加压重水堆处于建设和规划阶段。

第二阶段，利用快堆燃烧第一阶段生成的钚，产生能量的同时，释放的快中子被增殖层中钍-232和铀-238俘获，转化生成铀-233和钚-239。试验快堆(FBTR)已运行多年，原型快堆(PFBR)最初计划于2011年建成，但由于技术及安全评价等多方面原因已多次延期。目前，原型快堆主体工程已经完成建设，正处于系统测试调试阶段，计划于2020年达到临界状态，但不排除再度延期的可能。

第三阶段，利用先进重水堆(AHWR)燃烧第二阶段生成的铀-233，最终构建基于先进重水堆的自持钍铀燃料循环。印度目前完成了钍基先进重水堆的设计工作，同时也在探索钍基燃料在熔盐堆、高温堆和加速器驱动次临界系统等先进系统中的应用。

图1 印度核电计划三步走示意图

2 印度钍资源利用技术进展

2.1 钍提取纯化技术

钍最常见的来源是独居石，其中含有磷酸钍。独居石生产核级钍需要完成几个阶段的化学处理，印度已经建成核级钍生产流程。到目前为止，印度已经为各种实验计划生产了数吨核级钍粉末。在其中一条工艺路线中，用氢氧化钠溶液消溶独居石，生成稀土和钍的混合氢氧化物，再进一步处理分离成复合氯化物形式的稀土和氢氧化钍。然后将钍转化为草酸钍，再用溶剂萃取法进一步加工生产硝酸钍。最后将纯化的硝酸钍转化为核级氧化钍粉末。

2.2 钍燃料制造技术

在加压重水堆中，对钍燃料束进行了辐照。这些钍燃料束的设计与加压重水堆中用于确保与其他反应堆系统兼容的天然铀燃料束的设计相同，所采用的方法很大程度上类似于制造二氧化铀燃料的方法。燃料粉末采用传统的冷压高温烧结粉末冶金技术制造。为了达到所需的质量和规格，需要进行一些重要的工艺开发和改进。草酸盐制得的二氧化钍粉末表面较为粗糙(呈矩形板形态)，为了增加表面积从而提高其烧结性，需要进行精细研磨。为了避免在研磨过程中粉末结块，需要将罐式球磨机/磨碎机安置在直流干燥氮气环境中。为了提高二氧化钍粉末的流动性，需要对粉末进行预压实和制粒。这要求气体输送粉末/颗粒的过程应十分简便，并在粉末压实过程中模具填料应十分均匀。二氧化钍是一种氧化态单一、熔点较高(3400℃)的化合物，为了得到高密度烧结芯块(理论密度96%)，烧结温度需超过1800℃。如果加入500 600 ppm氧化镁作为烧结助剂，可将高密度烧结芯块烧结温度降至1650℃。

2.3 印度钍基反应堆发展计划

由于钍-铀-233系统可以在较宽的中子能谱范围上实现增殖，在选择反应堆系统时具有较大的灵活性，因此印度在开展多种反应堆研发。

2.3.1 先进重水堆

先进重水堆是一种300 MWe垂直压力管式反应堆，重水作慢化剂，轻水作冷却剂,使用钍铀混合氧化物和钍钚混合氧化物燃料。先进重水堆基于成熟的加压重水堆技术，在设计上针对钍基燃料做出了相应改进。与加压重水堆相比，非能动安全特性大大增强。第一座先进重水堆曾计划于2012年开工建设，但由于种种原因也已多次延期，迄今尚未开始建造。

王老鼠要养鱼了（ 下）（龚祥根等） ............................................................................................................ 8-60

目前反应堆设计已经完成，为获得反应性负空泡系数，格架间距为225 mm，高压管直径为120 mm。反应堆设计也依据实验研究结果的反馈经历了若干次修改和改进，其基本设计以及在需要确定基本设计可行性的领域进行的实验开发也已完成。已经设置了若干用于设计验证的测试设施，其中一些主要的测试设施包括：3 MW BWL(沸水回路)、ITL(整体测试回路)、先进重水堆临界设施和达拉布尔(Tarapur)研发中心的先进反应堆热工水力验证设施(PARTH)。除了提高安全性，反应堆设计还解决了核能可持续发展所需的许多关键问题，如提高防扩散能力、减少废物生成和资源利用最大化。

闭式燃料循环模式中存在若干技术挑战：乏燃料后处理过程中，氧化钍在纯硝酸中的溶解存在问题。这一问题通过添加少量氢氟酸得到了缓解，但也增加了设备材料不锈钢的腐蚀。另一个主要问题是铀-232和铀-233的共存。铀-232衰变产物会释放γ射线，因此燃料制造和铀回收需要在远程高自动化水平的屏蔽热室中进行。目前巴巴原子研究中心(BARC)正在研究更适用于自动化和远程制造的先进制造方法，例如包覆凝聚制粒和芯块浸渍技术。

2.3.2 熔盐增殖堆

巴巴中心正在设计和开发850 MWe熔盐增殖堆，目标是提高安全性，有效利用资源和实现高效功率转换。已经建设用于增殖再生区熔盐和冷却剂熔盐自然循环性能测试的设施。各种熔盐自然循环性能对比的结果表明，大多数熔盐的自然循环性能与水相当，甚至优于水。还为燃料熔盐和增殖再生区熔盐的材料相容性研究和自然循环性能建立了试验设施。

2.3.3 高温堆

印度目前还正在开发钍基高温堆，它可以在1000℃的高温下以工业规模制备氢气。作为该计划的一部分，印度计划建设一座热功率100 kW的紧凑高温堆(CHTR)，用于开发和示范高温堆的相关技术。反应堆堆芯为棱柱形，由19个六边形氧化铍(BeO)慢化剂栅元组成。这些栅元的中心具有由高密度的核级碳-碳复合材料或石墨制成的燃料管。燃料基本单元是燃料密实体，由嵌在石墨基质中的三元结构各向同性(TRISO)包覆燃料颗粒构成。燃料密实体位于燃料管内壁上的环形纵向孔道中，并且中心孔道为熔融铅铋共晶(LBE)合金冷却剂的流动提供通道。

为了实现自然循环性能并获得处理液体LBE冷却剂的经验，印度正在开展广泛的热工水力研究。巴巴中心已经建立两个LBE回路，分别是运行温度为550℃的HML(重金属回路)和运行温度可达1100℃的KTL(千摄氏度回路)。后者是目前世界上已知的运行温度最高的LBE回路。还开发了一种铌合金，该合金可以用作LBE回路在千摄氏度(1000℃)范围内运行的结构材料。已经用液态金属冷却剂进行了广泛的自然循环研究。与水相比，液态重金属的自然循环性能优异。还开发了预测LBE自然循环回路瞬态性能的计算机程序LeBENC。

2.3.4 加速器

在加速器驱动次临界系统(ADS)中，次临界反应堆通过散裂中子源与高功率质子束加速器耦合。和裂变反应相比，加速器能提供更多的中子，中子可使钍-232增殖生成铀-233。ADS相关技术目前仍需要进行以下开发：高能加速器、消除高能质子束与靶相互作用产生的热量以及相关材料的开发。作为研发计划的一部分，为了开发新型靶件和新型高能质子加速器，巴巴中心正在开展反应堆物理、热工水力等领域的实验和计算研究。

巴巴中心将次临界核反应堆与低能粒子加速器耦合，建立了实验反应堆系统。这是印度首个ADS系统，旨在验证与ADS相关的多项参数。该系统以天然铀为燃料，高密度聚乙烯为慢化剂，反射层为氧化铍，这使得该模块式次临界反应堆的结构非常紧凑，并且可在使用较少燃料的情况下获得较高的中子增殖因数(0.89)。该系统已经与印度自主开发的D-D/D-T(氘-氘/氘-氚)中子发生器耦合。为了实现利用脉冲中子源、噪声法等方法测量中子通量密度和反应性，在该设施内进行了相关技术的开发和试验。

2.4 钍燃料后处理技术

钍雷克斯流程(THOREX)是当前唯一研究过的钍基燃料后处理工艺流程，但只有少数国家开展过该流程的实验室或中试规模研究，取得的数据和经验很少，离商业应用尚有很大距离。但研究表明，从钍基乏燃料中提取铀-233并制备铀-233燃料在技术上是可行的。

印度已建成一座基于THOREX流程的加压重水堆钍燃料后处理设施(PRTRF)，用于处理在加压重水堆中辐照过钍氧化物。

该流程采用化学脱壳法，以含氟化物的硝酸溶液来溶解乏燃料，在溶解液中添加硝酸铝以减少氟化物对溶解设施的腐蚀。该设施最近完成了第二批二氧化钍燃料的后处理工作，回收的铀-233将被用于先进重水堆的临界实验。

3 结语

印度从制定“三步走”核能发展计划至今，始终坚持钍铀燃料循环研究开发，借鉴现有反应堆系统的成熟技术，在钍铀燃料循环各领域不断取得进步，初步形成钍铀燃料循环研发体系，奠定了印度在钍铀燃料循环方面的世界领先地位。

但是，原型快堆和先进重水堆等设施的不断延期也表明印度钍铀燃料循环的发展并非一帆风顺。一方面，从全球范围来看，铀资源供应相对过剩，市场价格较为低迷，印度铀资源匮乏的情况近些年也有所改善，对钍资源的核能利用需求的迫切程度有所降低；另一方面，与相对成熟的铀钚燃料循环相比，钍铀燃料循环离工业应用还有很大距离，再建设一套钍铀燃料循环体系需要大量人力物力投入。因此，印度钍铀燃料循环未来的发展趋势尚不明晰，后续技术研发与进展值得持续关注。