用椭偏法研究Al2O3薄膜的宽光谱特性

摘 要：为了获得Al2O3薄膜的光学常数，采用德国SENTECH生产的SE850宽光谱反射式光谱型椭偏仪，测量和分析了用光控自动真空镀膜机沉积在K9玻璃基底上的Al2O3薄膜样品，得到了Al2O3薄膜在380nm～2300nm宽光谱上的光学常数曲线和薄膜厚度。结果表明：在建立单层模型、双层模型、单层加粗糙层模型三个模型后，分别采用了Cauchy模型和Tauc-Lorentz模型对薄膜进行测量，三个模型得到的厚度和光学常数结果基本一致，且与TFCalc软件的Al2O3薄膜的厚度计算值非常接近。不同模型下的光学薄膜的测量结果相近，说明该工艺条下镀制的光学薄膜厚度均匀，性能稳定，同时得到薄膜的折射率曲线。测量结果对Al2O3薄膜的膜系设计和多层膜的制备有一定参考价值。

关键词：Al2O3薄膜;椭偏仪;薄膜厚度;光学常数

1 引言

氧化铝具有优良的力学、热学、电学和光学性质[1-6]，具有熔点高，硬度高，耐磨性强，禁带宽度大，高温下电阻较高，良好的化学和机械稳定性，特别是在光学性能方面，由于氧化铝具有较高的折射率，常用于大型天文望远镜的增透膜，太阳能光热转换材料中的光选择吸收膜，以及在建筑、汽车工业中的红外反射膜等。常用的制备薄膜的方法有反应电子束蒸发、磁控溅射法、离子源辅助沉积及溶胶凝胶等，薄膜的各方面性质因制备方法和制备工艺的不同差异较大。测量薄膜的光学常数有椭圆偏振法（简称椭偏法）、光度法、包络法和波导法等。其中椭偏法具有测量高精度、高灵敏度、对样品的非破坏性以及对环境的非苛刻性等优点，还可以获得薄膜的分层结构，成为测量超薄薄膜和多层膜的厚度和光学常数的一种重要手段。王宝玲[7]等用溶胶--凝胶法制备的Al2O3薄膜表面均匀、透光性好、折射率为1.72、单层厚度为31.3nm。刘红飞[8]等用射频磁控溅射制备Al2O3薄膜，随溅射功率的增加薄膜表面变粗糙、介电常数增大、介电损耗减小。弗劳恩霍夫研究所[9]用蒸镀法在100μm的PET表面沉积40nm的Al2O3薄膜，研究了该条件下的薄膜的各方面特性。而采用椭偏仪分析Al2O3薄膜特性的研究比较少，本文使用德国SENTECH生产的SE850反射式光谱型椭偏仪得了光控自动真空镀膜机沉积的单层Al2O3薄膜样品在380nm～2300nm宽光谱范围内的椭偏曲线，通过测量分析得到薄膜的特性，同时得到薄膜厚度和光学常数曲线。

2 测量原理

根据椭偏光谱反射光度法理论，当偏振光以某一角度入射到薄膜样品时会与样品发生相互作用，光的偏振态会随之变化，对于偏振态的前后变化的描述引入椭偏参数，其中椭偏参数（y，D）通常用下式来描述[10]：

式中，rp和rs分别为在p分量和s分量的菲涅尔反射系数;y为偏振角;D为p光和s光的反射相位之差。一般偏振角y的变化范围为0≤Ψ≤π/2，相位差D的变化范围为0≤Δ≤2π。椭偏参数y 和D可以从椭偏仪的自带软件中直接测量得到（下面的图中的纵坐标用Psi和Delta来表示椭偏参数（y，D），单位是度，横坐标是入射光的波长，单位为nm）。

利用椭圆偏振光谱法得到的是物理量椭偏参数y和D，而最终需要得到的是描述薄膜特性的薄膜厚度和光学常数（折射率n和消光系数k）等物理量，椭偏参数与光学常数的关系可表示为：

式中，q为入射角，由椭偏仪拟合可得到薄膜的椭偏参数，代入到式（2）（3）就可以得到薄膜的光学常数。

常见的拟合模型中，Cauchy模型[11]适用于低吸收材料，模型中的折射率n和消光系数k可分别表示为：

式中，l为波长，单位為nm。其中，n0，n1和n2为柯西模型中折射率的参数，k0，k1和k2为柯西模型中消光系数的参数，各参数表征了薄膜的折射率和消光系数的色散特性，也是光学常数反演计算的基本拟合变量。

Jellison和Modine于1996年提出了适用于低吸收介质材料和非晶材料色散关系的Tauc-Lorentz模型[12]（简写为TL模型），是基于Tauc联合态密度和Lorentz振子模型的关系得到的模型。TL模型中薄膜的介电常数实部e1和虚部e2的表达式分别为：

式中，P表示积分的柯西主值。TL模型需要拟合的参数有：ε1（∞），E0（跃迁能），Eg（带隙能量），A（振幅参数），C（展宽参数）。其中ε1（∞）为常数，E为光子能量。通过TL模型反演得到椭偏参数（Y，D），然后通过椭偏参数计算得到薄膜材料的各类参数。

拟合的主要思想是将测量的椭偏参数Y 和D作为目标文件，通过选择合适的模型同时在模型中设置适当的参数进行拟合，如果拟合结果精度足够高，就认为所设置的参数和模型为被测材料的真实值，同时就得到样品的折射率、消光系数和厚度等。对于拟合结果的评价首先是拟合的结果是否符合材料本身的特性，再看得到的均方差（MSE）的大小值，MSE的表达式为：

式中，N是测量次数，M是模型中可变参量的个数，σ是实验数据的测量误差，、为理论所得的计算值，、为实验所得的测量值。由式（8）可知，MSE越小就表示选择的理论拟合模型与真值参数匹配度越高，拟合得到的结果越好。

3 实验与分析

3.1 薄膜制备

实验采用日本光驰OTFC-1300光控自动真空镀膜机，在K9玻璃基底上沉积了单层Al2O3薄膜样品，为了保证薄膜的均匀性，在镀制过程中基片是旋转的，镀膜机的参数设置为：样品的监控波长为900nm，采用光学极值法监控，监控光量信号走值为19.99nm～137.11nm～20.05nm，沉积速率为0.6nm/s，平均压强为1.8´10-2Pa，温度保持在250℃，其中离子源参数为：离子加速电压为1000V，离子流为900mA。

样品的测量采用的是德国SENTECH生产的SE850宽谱反射式光谱型椭偏仪，入射角设置为70°，测量的光谱范围为380nm～2300nm，得到了Al2O3薄膜样品的椭偏宽光谱曲线。

3.2 建模及拟合

拟合之前的薄膜厚度和折射率的初值设置是很重要的，若初值选择不合理会出现错误的结果，一般情况下初值是根据镀膜机设定的薄膜厚度值来试值，也可以通过膜系设计软件来求得。本文使用TFCalc膜系设计软件，计算得到900nm的中心波长的样品的厚度为176.83nm，作为椭偏仪模型拟合时的厚度初始值。

Al2O3薄膜为低吸收材料，首先采用适用于低吸收材料的Cauchy模型，建立一个最简单的测量模型，记模型“K9基底/Cauchy色散层/空气层”为模型I，物理模型如图1（a），初始厚度设置为176.00nm，对Cauchy模型中的参数进行拟合，可以得到的MSE为0.918，且y和D的拟合结果为图2（a）和（b）所示。

基底表面粗糙度会在薄膜生长过程中使薄膜表面产生一层很薄的粗糙层，厚度一般为几个纳米，粗糙层的散射会影响薄膜的性能。在Al2O3薄膜上引入描述表面粗糙层（为50%空气和50%TiO2空隙的复合体）的有效介质近似中的Bruggeman模型[13]。薄膜厚度初始值设置为176.00nm，表面粗糙层的厚度拟合初值设为2nm，记模型“K9基底/Cauchy色散层/粗糙层/空气层”为模型II，物理模型如图1（b），使用Cauchy模型进行参数拟合，可以得到的MSE为0.915，与模型I的MSE相差0.003。

对模型I进一步进行优化，记“K9基底/Cauchy色散层/Cauchy色散层/空气层”为模型III，将Al2O3薄膜一分为二，建立双层薄膜进行分析，物理模型如图1（c），两层的薄膜厚度分别为86.00nm、90.00nm，使用Cauchy模型进行参数拟合，可以得到的MSE为0.911，与模型I的MSE相差0.007。

选用一阶简谐振子的TL色散模型来描述Al2O3薄膜层，建立“K9基底/TL色散层/空气层”为模型IV，物理模型如图1（a），薄膜厚度初值设为176.00nm，对模型中参数e¥，E0，Eg，A，C进行拟合，得到的MSE為0.920，色散模型与薄膜特性匹配很好，与模型I的结果几乎相同。

3.3 结果与分析

上述四种模型的测量结果大致相同，采用最简单的模型来进行分析，其中模型I测得的薄膜厚度为177.64nm，在波长为550nm处的折射率为n =1.65894，与文献[14]中的折射率大概一致，得到的厚度和光学常数也很相近，都与TFCalc膜系设计软件计算得到的值相差很小。对于Al2O3薄膜选用Cauchy色散模型进行拟合，建立“K9基底/Cauchy色散层/空气层”模型，分析得到了薄膜的厚度，同时得到了薄膜的折射率曲线，如3所示。

4 结论

本文采用不同的模型对OTFC-1300光控自动真空镀膜机沉积在K9玻璃基底上制备的单层Al2O3薄膜样品在380nm～2300nm光谱范围测得的椭偏参量进行了拟合和分析。根据薄膜特点和成膜特性，Cauchy模型和TL模型都可以很好地描述样品的特性，对样品进行分层及加上粗糙层的作用下进行分析，得到的薄膜厚度及光学常数都与“K9基底/Cauchy色散层/空气层”模型的测量结果一致，说明该工艺条下镀制的Al2O3薄膜厚度均匀，性能稳定，薄膜同时获得了薄膜折射率的宽光谱特性曲线，为进一步在膜系设计中应用Al2O3薄膜进行研究的提供基础。

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作者简介：

唐帆斌（1989- ），男，汉族，广西全州人，讲师，硕士研究生，南宁学院（通识教育学院），氧化物材料的物理特性研究。

基金项目：南宁学院校级科研项目（2017XJ09）;广西高校中青年教师基础能力提升项目（2018KY0751）