颗粒煤负压解吸扩散特征参数研究

张宏图，郝玉双，魏建平，3

（1.河南理工大学 安全科学与工程学院，河南 焦作454003；2.河南理工大学 河南省瓦斯地质与瓦斯治理重点实验室-省部共建国家重点实验室培育基地，河南 焦作454003；3.煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心，河南 焦作454003）

煤层瓦斯含量是矿井瓦斯的基本参数之一，是煤矿瓦斯突出危险性预测、矿井瓦斯灾害防治措施制定等必需的参数[1]。我国煤炭行业普遍采用直接法和间接法进行煤层瓦斯含量测定，基于现有直接法定点取样提出改进，张宏图等[2]提出负压排渣定点取样煤层瓦斯含量测定方法，其中颗粒煤瓦斯解吸扩散特征是负压取样中瓦斯损失量推算重要依据。瓦斯扩散系数是表征煤中瓦斯解吸扩散特征的基本参数，基于菲克定律建立的含瓦斯煤体吸附解吸动力学模型是目前应用最为广泛的经典数学模型[3]，描述瓦斯扩散过程的模型主要包括单一孔隙扩散模型、双孔隙扩散模型、扩散率模型等[4]。为简化模型中扩散系数计算的复杂程度，众多学者提出扩散系数的简便解法便于应用于工程实际中，其中以杨其銮[5]、张登峰[6]、聂百胜[7]等学者的计算模型应用最为广泛。近年来部分学者提出扩散系数时变性，李志强等[8]通过拟合实验数据发现扩散系数随时间增大而衰减，建立了描述瓦斯扩散全过程的动扩散系数新扩散模型。史广山等[9]依据相似理论及扩散方程，提出瓦斯扩散系数的计算方法。张路路等[10]建立了随孔隙尺寸和孔隙压力变化的动态扩散系数扩散模型。与以往的解析解求解不同，王公达等[11]利用数值模拟求解扩散系数，发现数值解相比解析解更能反应煤层真实情况。许多学者在不同因素对颗粒煤瓦斯扩散的影响方面做了深入研究[12-23]。由于负压取样时颗粒煤暴露排至孔口过程时间较短且损失量难以确定，因此研究颗粒煤瓦斯负压解吸扩散规律十分有必要。为此，开展颗粒煤不同吸附平衡压力（0.5、0.74、1 MPa）在不同负压（-40、-50、-60 kPa）下解吸扩散规律实验，基于第三类边界条件经典扩散模型计算扩散系数，分析颗粒煤负压解吸扩散特征参数的变化规律，提高负压取样技术中负压段瓦斯损失量的推算精度，对于煤层瓦斯含量测定具有重要意义。

1 实验煤样与实验方法

煤样选取河南义煤集团新安煤矿，经实验室将其破碎并筛分，得到粒径为0.5～1 mm 的煤样，制备成空气干燥基煤样。实验之前，依据GB/T 212—2001 标准对煤样进行了工业分析与吸附常数的测定，测得煤样水分为1.03%，灰分为19.6%，挥发分为16.3%，视密度为1.5 g/cm3，孔隙率为4.9%，吸附常数a 值为28.6 m3/t，b 值为0.57 MPa-1。实验采用自制的颗粒煤瓦斯负压解吸实验系统，瓦斯负压解吸实验系统如图1。

图1 瓦斯负压解吸实验系统Fig.1 Gas negative pressure desorption experimental system

实验方法如下：

1）抽真空模块。取空气干燥基煤样300 g 放置于煤样罐中，打开手动阀2 启动抽真空模块对系统抽真空，检验系统气密性。

2）高压气源模块。向煤样罐充入甲烷气体并使其吸附24 h，压力传感器P1示数达到预定的吸附平衡压力（0.5、0.74、1 MPa）并维持2 h，即认定达到吸附平衡。

3）维压模块。人机交互平台控制伺服电机工作，丝杆连接活塞改变维压容器内空气体积并通过缓冲罐稳定负压值，实现可以快速转换煤样罐的解吸环境压力，通过设定使压力传感器P2示数达到实验预定的负压值（-40、-50、-60 kPa）。

4）煤样罐解吸。打开阀门8 迅速排空煤样罐中的游离瓦斯随之关闭，开启电磁阀使煤样罐与维压模块连接，使颗粒煤在预定负压环境下解吸。

5）流量采集模块。以1 s 为采集周期，记录流量采集模块参数，累计采集负压解吸时长120 s。

在实验过程中煤样罐保持30 °C 恒温，颗粒煤经历120 s 的解吸扩散，测量颗粒煤不同吸附平衡压力（0.5、0.74、1 MPa）在不同负压（-40、-50、-60 kPa）下瓦斯解吸扩散数据并绘制曲线，不同负压下颗粒煤解吸曲线如图2。图2 表明颗粒煤中的瓦斯解吸量在同一吸附平衡压力下随着负压的增加而增加，随着吸附平衡压力的升高120 s 内可解吸的瓦斯也随之增多。

图2 不同负压下颗粒煤解吸曲线Fig.2 Desorption curves of granular coal under different negative pressures

2 实验结果

负压取样过程中颗粒煤瓦斯扩散系数变化根据文献[7]中推导的第三类边界条件下煤粒瓦斯扩散的数学模型，推算负压环境下的瓦斯扩散系数，假定煤颗粒为球形各向同性，瓦斯在煤中流动连续符合质量守恒定律，结合初始和边界条件建立模型如下：

式中：C 为甲烷浓度，kg/m3；t 为时间；C0为初始甲烷浓度，kg/m3；D 为扩散系数，m2/s；r 为煤粒半径，m；r0为煤粒瓦斯半径，a、b 为朗缪尔常数；p0为初始平衡压力，Pa；T 为煤粒表面吸附甲烷和游离甲烷的质量交换系数，m/s；Cf为煤粒间裂纹中游离甲烷的浓度，kg/m3。

对式（1）进行求解得：

式中：Qt为瓦斯解吸量；Q∞为极限瓦斯解吸量；F0为传质傅里叶数；U1为中间转换tanU=U/（1-Tr0/D）=U（1-Bi）系列解的一个解；方程Bi 为传质毕欧准数，Bi=Tr0/D。

对式（2）两边取对数得：

式（3）是一个线性方程，即ln（1-Qt/Q∞）随着时间t 线性变化，其中-δ 是直线的斜率，而lnA 是直线的截距。在实验数据中可以获得解吸时间t 与解吸量的值Qt的变化关系，极限瓦斯解吸量Q∞根据式（4）求得，在直角坐标系下，以ln（1-Qt/Q∞）为纵坐标，t 为横坐标作图，颗粒煤瓦斯扩散测定结果如图3，通过实验室数据的拟合获得A 和δ。求出U1和D，计算传质毕欧准数值Bi、传质傅立叶准数Fo和表面质交换系数T。瓦斯在不同负压下的解吸动力学参数见表1。

t 时刻的累积扩散率Qt/Q∞中，Qt为t 时刻累积解吸量，Q∞为可解吸瓦斯含量（Q∞=Q-Qa，Qa为同温大气压下的含气量，亦按式（4）计算其中用大气压力代替式（4）中的压力p）。

式中：Q 为初始总瓦斯含量，cm3/g；a、b 为吸附常 数；p 为 吸 附 平 衡 压 力，MPa；Aad为 干 燥 基 灰分，%；Mad为水分，%；φ 为孔隙率；ρ 为煤视密度，g/cm3；tw为平衡温度，℃。

图3 颗粒煤瓦斯扩散测定结果Fig.3 Particle coal gas diffusion measurement results

表1 瓦斯在不同负压下的解吸动力学参数Table 1 Kinetic parameters of gas desorption under different negative pressures

颗粒煤瓦斯解吸环境并非常压状态，因此在求解Q∞时，Qa中的压力p 应为相对于大气压力的解吸环境负压值，在常压状态下解吸煤样在0.5、0.74、1 MPa 下，极限瓦斯解吸量分别为4.896、7.098、9.065 mL/g。由表1 可知，在-40、-50、-60 kPa 不同负压环境下，0.5 MPa 对应的极限瓦斯解吸量分别增加了12.36%、15.54%、18.75%；0.74 MPa 对应的极限瓦斯解吸量分别增加了8.54%、10.72%、12.93%；1 MPa 对应的极限瓦斯解吸量分别增加了6.69%、8.39%、10.13%；随着吸附平衡压力的升高极限瓦斯解吸量的增幅变小。

Bi、Fo代表了扩散的特点与影响范围[7]，传质毕欧准数Bi从物体内外扩散阻力的大小表征了物体扩散场的特点，Bi值小说明煤粒内部扩散阻力小扩散能力强，瓦斯气体在煤粒内部浓度接近，内外扩散浓度差小。Bi值大说明外部对流传质阻力小，瓦斯气体在煤粒表面的浓度和游离气体浓度接近，在煤粒内外的浓度差大。传质傅立叶准数Fo也反映了扩散场随时间变化的动态特征Fo越大，说明扩散场扰动波及的深度越深入煤粒内部，Fo越小，则说明浓度扰动波及的范围越小。

同一吸附平衡压力下，随着负压值的增大传质毕欧准数Bi和传质傅立叶准数Fo随之增大说明负压值约大颗粒煤外部对流传质阻力小，扩散场扰动波及的深度越深入煤粒内部；表明负压值增大改变了瓦斯解吸动力学参数，加快了瓦斯解吸扩散。不同负压下瓦斯扩散系数变化如图4。

图4 不同负压下瓦斯扩散系数变化Fig.4 Change of gas diffusion coefficient under different negative pressures

根据图4 可知，颗粒煤瓦斯在扩散初期在同一吸附平衡压力下扩散系数D 随着负压值的增大而增大，同一负压值下扩散系数D 随着吸附平衡压力的增大而减小，煤粒表面瓦斯与游离瓦斯的质交换系数T 的大小表示质交换的快慢，由式（2）可知扩散系数D 与毕欧准数Bi共同决定了T 的大小，质交换系数T 与扩散系数D 的变化趋势相同。

3 结 论

1）负压环境下颗粒煤瓦斯极限瓦斯解吸量与常压下的计算结果不同，Q∞随着环境负压值的增大而增加，在-40、-50、-60 kPa 不同负压环境下，0.5 MPa 对应的极限瓦斯解吸量分别增加了12.36%、15.54%、18.75%；0.74 MPa 对应的极限瓦斯解吸量分别增加了8.54%、10.72%、12.93%；1 MPa 对应的极限瓦斯解吸量分别增加了6.69%、8.39%、10.13%；随着吸附平衡压力的升高极限瓦斯解吸量的增幅变小。

2）同一吸附平衡压力下，随着负压值的增大Bi和Fo随之增大说明负压值越大颗粒煤外部对流传质阻力小，扩散场扰动波及的深度越深入煤粒内部，表明负压值增大改变了瓦斯解吸动力学参数，加快了瓦斯解吸扩散。

3）颗粒煤瓦斯在扩散初期在同一吸附平衡压力下扩散系数随着负压值的增大而增大，同一负压值下随着吸附平衡压力的增大而减小。