极化静电力驱动的高粘液膜整平研究

徐 征，杨秋野，王晓东，钱艳文，徐晓羽

(1.大连理工大学 辽宁省微纳米技术及系统重点实验室,辽宁 大连 116024；2.大连理工大学 精密/特种加工及微制造技术教育部重点实验室,辽宁 大连 116085)

0 引言

液膜在微电子、微机械、丝网印刷等领域有广泛需求，目前离心旋涂是获得微米～亚微米级液膜的主要途径。但是，当液膜粘度超过1 Pa·s时，受粘附力、粘性力、初始液滴均匀性等制约，很难获得高平整度的液膜，这将会影响后续制造工艺和最终制造质量，因此迫切需要对液膜平整化的成膜后续工艺进行研究。

按照整平过程中液膜是否与除基底以外的工具表面接触，可将目前报道的方法分为接触式整平和非接触式整平两类。接触式整平主要以成膜后的二次刮涂为主。Schantz[1]利用刮刀对光刻胶膜进行刮涂，通过调整辊涂机刮刀压力来控制胶膜厚度和厚度均匀性，辊涂后的胶膜厚度在0.5 μm～1 μm之间。离心的高粘液膜边缘厚度常高于中心厚度，为此He Y Z等[2]研制了定域刮涂装置，沿基板表面凸出的光刻胶膜外缘对其进行刮平。接触式刮涂方法实施简单，但易引起液膜污染和各向异性取向，此外它只适合对面积较大、尺寸规范的膜进行处理。在非接触液膜整平方面，Soroosh等[3-4]在离心旋涂的基础上，增加了垂直旋涂平面的力，产生类似重力增强的效果，液膜表面附加的这种重力加速度降低了液膜表面张力应力和表面平整的幅度，可以显著提高光刻胶膜的平整度，并有助于降低气泡、连珠等薄膜缺陷。Maity等[5]对纳米Cu液膜在不同的温度梯度下进行旋涂，温度梯度会导致表面张力降低，薄膜表面存在表面张力梯度，产生的剪切力会使液体从表面张力低的区域流动到表面张力高的区域，使薄膜均匀性增强。

本文提出一种基于静电力的高粘液膜整平方法，建立了电-液耦合模型，利用有限元分析电场力对液膜的作用机理，并建立了液膜厚度测量和电动液膜平整化平台，最后以环氧树脂胶为对象实验验证此方法的有效性。

1 静电液膜整平的工作原理

静电液膜整平的工作原理如图1所示。静电液膜整平是通过对两平板电极施加直流电在液膜上产生电场力为基础的，其中覆有液膜的基片为底电极。在底电极与顶电极之间施加电压如图1(a)所示，液膜中的电荷会受电场作用定向迁移，同时通过粘性剪切力带动周围液体分子运动。不含有特殊添加物的高粘液膜内部自由电荷很少，电场作用以界面极化电荷为主。假设初始液膜呈峰谷相间的波分布，在波峰处，液膜厚度高于平均值，由于液膜的介电常数高于空气介电常数，总是起削弱电场的作用，其界面处的电场低于界面电场均值。类似地，在波谷处的电场强度高于界面电场均值。这导致波谷处的界面极化电荷受向上的静电吸引力且带动液体上升能力高于波峰处的作用，并横向拖曳相邻波峰处液体填补其上升引起的空隙，在此过程中，波峰-波谷的受力也逐渐趋于一致，获得平整化的效果,如图1(b)所示。

图1 静电液膜整平的工作原理

2 静电液膜整平的计算方法和结果分析

静电液膜整平是静电场和液膜自由面流动的联合作用，需要用到电液耦合和自由面跟踪计算方法[6-7]，本文采用COMSOL多物理场耦合软件进行分析计算，具体过程如下：采用静电泊松方程计算电场分布[8]；采用层流N-S方程计算流体运动[9]；采用水平集法计算液膜界面位置，利用获得的体积分数对液膜界面附近的密度和粘度进行插值修正；采用麦克斯韦应力张量计算液膜所受的电场力。

静电液膜整平的二维几何模型如图2所示，计算空间由上空气层和下液膜层组成，空气层上边界为正电极，液膜下边界接地，液面根据对实际液膜表面的测量结果拟合构建。选择典型的环氧树脂胶为研究对象，表1为计算所用的实测物理参数。网格划分采用非结构网格，三角形网格最大单元0.04 mm，空气和胶液交界处最大单元0.02 mm。

图2 静电液膜整平的二维几何模型

表1 用于数值模拟的物理参数

电压和电极间距是影响电场强度的两个主要因素，下面对其分别进行分析。

首先分析电极板间电压对胶面平整的影响，上、下电极间距设为0.7 mm、液膜平均厚度0.2 mm，电压为400 V～1 000 V，分别计算在不同电压下波峰均值与波谷均值差来衡量整平效果。然后，研究上、下电极间距的影响，调整电压为1 000 V，取上电极距底面的距离H为0.7 mm、1 mm、1.3 mm。通过三组仿真分析，得到波峰波谷均值差，仿真计算结果如图3所示。

图3 上电极距胶底面距离H和电压对胶面平整度的影响规律

从图3可知：当初始空间几何参数不变，改变电极间电压的大小，胶面波峰波谷均值差会随电压的增大而减小；而当电压不变时，改变电极间距(等效于改变液面与上电极距离)，胶面波峰波谷均值差随电极间距减小而减小，且随电极间距减小这种效果更为明显。可见，通过控制电压和电极间距可以调整液膜平整度。但是，当电场强度超过一定值，会出现空气击穿现象，产生有毒有害气体；而上电极直接与液膜接触，则会导致电极污染和短路。

3 液面平整实验装置与材料

开发的液面平整实验装置如图4所示，包括液膜膜厚测量模块、电动液膜整平模块两部分。液膜膜厚测量采用激光测距扫描原理[10]，通过机器人(YAMAHA四轴机器人，控制器RCX340，运动分辨率10 μm)带动激光位移传感器(基恩士LK-H080激光位移传感器，其测量范围±3 mm，光斑直径Φ25 μm，分辨率1 μm)对液面逐点扫描和重构。电动液膜整平模块包括直流电源(天津东文公司的DW-MP202-1ACE9，范围0 kV～2 kV，分辨率1 V)、数字电流表(KEITHLEY 6485型皮安表，可以测量10 fA至20 mA的电流，速度高达每秒1 000个读数)、上下电极以及用于调整电极间距的机械滑台。

图4 胶面平整实验装置

将粘度为35 000 mPa·s的乐泰E-120HP高粘度环氧树脂结构胶和碳酸钙按照1∶2的比例混合后，在100 kPa高压下静置10 min排除气泡，在室温25 ℃、湿度50%的环境条件下旋涂形成液膜。

具体实验过程如下：①将旋涂在硅片上的液膜放到胶面平整平台上；②打开直流电源设置好电压，调整机械滑台调整电极间距；③持续施加直流电压60 s后，把液膜放到测量平台对膜厚扫描测量；④改变电压、电极间距大小，把液膜放到测量平台对膜厚扫描测量；⑤通过设计的LabVIEW程序收集实验数据。

通过控制四轴机器人来控制传感头相对胶面的位置，并通过四轴机器人完成胶厚的扫描测量，获得一个10×10的点阵测量值。每次测量前将甩在硅片上的胶液放于平行电极之间，通过直流高压电源控制电压，改变实验参数得到不同实验条件下的数据。对10×10的点阵测量值用MATLAB拟合后，计算波峰和波谷的均值差作为平整度大小的度量。对电极间电压的大小、电极间距等因素对胶面平整度的影响规律进行研究。

4 基于电液动力学对高粘度胶面平整的实验分析

实验在室温25 ℃、湿度50%的环境条件下进行。在保证胶液性质不变的前提下，通过改变电极间电压、电极间距研究各因素对胶面平整效果的影响。为了减少实验偶然误差，每组实验进行3次，扫描测量步距采用0.5 mm。

4.1 电压大小对胶面平整度的影响

首先进行配胶，将粘度为35 000 mPa·s的环氧树脂和碳酸钙按照1∶2的比例配成白胶，在室温25 ℃、湿度50%的环境条件下取0.8 mL白胶在低速500 r/min持续15 s、高速800 r/min持续30 s条件下进行甩胶设置对照实验。取硅片A、硅片B在相同的条件下分别甩胶，硅片A上的胶液用于后续实验，硅片B上的胶液用于实验对照。实验前用扫描法测硅片B上的胶厚，测量步长为0.5 mm，获得10×10点阵；实验后在相同的位置对硅片B再次进行测量，对实验数据进行曲面拟合后计算拟合曲面波峰均值和波谷均值的差值，观察实验前后差值的变化，以排除在实验期间由于重力等其他因素对胶面平整度的影响。

对硅片A上的胶液进行实验，电压取值400 V、600 V、800 V、1 000 V，电极间距取值2 mm、4 mm、6 mm、8 mm，分成4组进行实验，实验分组如表2所示。

表2 实验分组Ⅰ

把A硅片上的胶液放到平行板铜电极中央按照上述实验条件每次放置60 s，然后换到测量平台上进行胶厚扫描测量，测量步长为0.5 mm，获得一个10×10的点阵，实验数据用Excel表格收集，并导入MATLAB中完成数据采集[11]。对每次测量的10×10点阵在MATLAB中进行曲面拟合，如图5所示。拟合的曲面通过所有的控制点且弯曲最小，生成的曲面平缓变化，表面平滑(连续且可微分)，曲面一阶导数连续，拟合度为1。

图5 拟合胶面

根据拟合的曲面计算出曲面的波峰均值和波谷均值的差，用波峰和波谷均值差衡量胶面的平整度。把拟合的曲面投影到xy平面上可以做出曲面的等高图，如图6所示，从等高图中可以方便确定波峰和波谷的位置。

图6 胶面的等高图

按照表2的实验分组，获得4组实验数据，对以上4组实验数据分别进行曲面拟合，计算波峰均值和波谷均值的差，电极间距不变，改变电极间电压的大小，得到电极间电压对胶面平整度的影响规律，如图7所示。

由图7可以看出：当电极间距不变时，随着电压的增大，波峰均值和波谷均值的差值减小，胶面的平整度提高。

图7 实验得到的不同电极间距H时电压对胶面平整度的影响

4.2 电极间距对胶面平整度的影响

实验选择粘度35 000 mPa·s的环氧树脂和碳酸钙按照1∶2的比例配成白胶，在室温25 ℃、湿度50%的环境条件下取0.8 mL白胶在低速500 r/min持续15 s、高速800 r/min持续30 s进行甩胶。本组实验的对照实验同上，选择硅片A和硅片B在相同的条件下分别甩胶，硅片A用于实验，硅片B用于实验对照并排除重力等其他因素的影响。对硅片A上的胶液进行实验，电极间距取值为2 mm、4 mm、6 mm、8 mm，电压取值为400 V、600 V、800 V、1 000 V分成4组进行实验，如表3所示。

表3 实验分组Ⅱ

把A硅片上的胶液放到平行板铜电极中央按照上述实验条件每次放置60 s，然后换到测量平台上进行胶厚扫描测量，测量步长0.5 mm，获得一个10×10的点阵，实验数据用Excel表格收集，并导入MATLAB中，完成数据采集。对胶厚的扫描测量值在MATLAB中进行曲面拟合，用波峰和波谷的均值差衡量胶面的平整度，可以得到不同电极间电压时电极间距对胶面平整度的影响规律，如图8所示。

图8 实验得到的不同电极电压下电极距离对胶面平整度的影响

由图8可以看出：当电极间电压不变时，随着电极间距的减小，波峰均值和波谷均值的差减小，胶面的平整度提高。

5 结论

从两组实验结果可以得到以下结论：当初始实验参数不变，改变电极间电压的大小，胶面波峰波谷均值差会随电压的增大而减小，胶面平整效果增强，当电压大于800 V时曲线的斜率减小，电压继续增加波峰与波谷的均值差减小幅度变小并趋于恒定值；而当电压不变时，改变电极间距(等效于改变液面与上电极距离)，胶面波峰波谷均值差随电极间距减小而减小，当电极间距大于4 mm时曲线斜率变小，电极间距对胶面的平整影响变小。通过两组实验对比可知，电极间距对胶面平整效果的影响更为明显。可见，通过控制电压和电极间距可以调整液膜平整度。但是，当电场强度超过一定值(电极间距大于0.7 mm，电压大于2.1 kV)，会出现空气击穿现象，产生有毒有害气体。而上电极直接与液膜接触，则会导致电极污染和短路。