超大面积屏栅电离室的研制

党云博，丁有钱，孙宏清，马 鹏，黄 昆，张生栋

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

核设施退役过程中，常会遇到大面积超铀核素的废物分拣和减容问题，伴随而来的是需对其表面放射性进行准确定量。这种超铀核素样品一般表面积较大，且表面放射性活度较低。常用的无损测量手段，如小立体角法、γ能谱法有效测量面积较小，中子多重性法、量热法等方法探测限较高，均不能满足快速分析大面积低活度样品的需求。屏栅电离室通常用于α粒子或裂变碎片能量测量[1]，由于其制作工艺相对于固体探测器简单，探测面积可制作得较大(约500 cm2)，采用惰性气体作为探测介质，本底也可控制在较低的水平(10-2～10-3Bq)，除此之外，屏栅电离室还具有核素识别能力，可对超铀核素样品里的核素进行初步定性，因此是进行大面积超铀核素放射性样品定量的有力手段。

屏栅电离室从两个电极的平行板电离室发展而来，平行板电离室一般由1对平行板电极组成，电离过程发生在平行板电极之间的区域，带电粒子在该区域电离过程中生成的正负离子会在平行板两电极上感应出电荷，正负离子的迁移速率相差约3个量级，当α粒子是单能时，它在收集极上产生的振幅仍是一较宽的分布，所以平行板电离室的能量分辨能力很差，可用于α衰变的绝对测量，不适合做能量识别。屏栅电离室与普通电离室的区别是在平行板电极中增加了1个附加极(栅极)，栅极处于中间电位，将电离室分割成电离发生区域与信号产生区域。文献[2]提出将栅极用在电子收集极(阳极)前以消除正离子效应的方法，在三极电离室中，全部离子对均在阴极和栅极之间产生，由于栅极的静电屏蔽作用，阳离子对仅在阴极和栅极之间产生感应电荷，而在阳极上的感应电荷接近于零。电离室的输出电压脉冲仅在电子穿过栅极时生成，使得电离室阳极的电压脉冲幅度与离子对产生的位置无关，即同种能量的带电粒子产生的电压脉冲幅度相同，这使得带电粒子的能量识别变成可能。

待测样品形式和待测参数直接影响屏栅电离室的结构和形状，因此屏栅电离室难以商品化。美国Canberra公司在2002年生产了可测量6个样品的屏栅电离室系统，即IN114&IN614 Alpha谱学系统[3]，但该屏栅电离室可测量的放射性样品直径较小(最大直径为80 mm，接近商用PIPS探测器，远小于一般实验室屏栅电离室)，且能量分辨率(对239Pu 5 157 keV@35 keV)等性能指标均低于半导体α谱仪，随着高分辨率半导体探测器的市场冲击，该谱学系统已于2012年停产。目前在产的两种屏栅电离室为美国ORDELA公司生产[4]，型号分别为Model 8208A(灵敏面积直径为20 cm)和Model 8210A(灵敏面积直径为25 cm)，主要用于土壤、水、气溶胶滤布等环境样品和涂覆性放射性样品的α能谱测量。除此之外，由于测量对象(如α粒子、裂变碎片等)及测量需求(如核素识别、角分布等)的不同，大部分用于科研的屏栅电离室结构及后端获取系统有很大区别，因此一般均为实验室自研[5-13]。

针对核设施退役过程中大面积超铀核素平面板放射性测量问题，目前市售的屏栅电离室难以满足测量需求，而实验室自研屏栅电离室灵敏面积一般超过一定限值(约500 cm2)即采用圆柱体结构[12]，同样不适用于大面积平面板放射性样品的测量。本工作研制1台有效面积约2 000 cm2的超大面积屏栅电离室，对超大型电离室制作过程中伴随的超大型栅极环绕制、本底控制等一系列难题进行研究，测试电离室在不同工作条件下的特性曲线，并对超大面积屏栅电离室相应的面源刻度方式进行探讨。

1 基本原理

屏栅电离室的工作原理是依靠栅极的静电屏蔽作用，将平板电离室分割为电离发生区域与信号产生区域，栅极消除了阳极板上的正离子感应信号，电离的电子只有穿过栅极才会在阳极感应出脉冲信号，电离事件所产生的电子云总是通过同样的电位差，使输出电压脉冲幅度与粒子入射位置无关，即同样能量的带电粒子在屏栅电离室阳极产生的电压脉冲幅度相同。屏栅电离室收集电极的脉冲形状如图1所示。t=0为电离发生时刻，延迟表示电子云从产生点传至栅极所需时间间隔。电流脉冲宽度对应于电子从栅极至阳极的漂移时间[14]。基于以上原因，电压脉冲幅度因为初始角度变化而变化的范围较平行板电离室小得多，实际应用中通过优化信号处理电路可使得这种关系引起的变化范围达到与电离过程涨落的影响相近或更小。

图1 屏栅电离室脉冲形状

栅极的存在使屏栅电离室具备了区分不同带电粒子能量的本领，但由于栅极的屏蔽作用不可能绝对完全，所以当电子在阴极和栅极间漂移时，仍有部分电荷经负载流入阳极，因此电离室的输出电压脉冲幅度与粒子入射位置的相关性不能完全消除，从而引起能量分辨率变差。理想的屏栅电离室中电子不被栅极收集。实验结果证明，当栅极与阳极之间的电场大于栅极与阴极之间的电场时，电子被栅极收集的部分几乎可忽略[5]。

2 结构组成

屏栅电离室的电离室主体部分是研制的核心部件，本工作自主研制的超大面积屏栅电离室灵敏面积接近2 000 cm2(约1 963 cm2)，电离室主体部分由密封壳、工作气体、电极系统3部分构成。其中，密封壳能保障所需工作气体的充入和维持气氛；工作气体是电离室的探测灵敏单元，是粒子与物质相互作用的主体，具有特定的压力和组分；电极系统用以产生电场、收集离子和电子并输出信号。除此之外，电离室主体还包括进行电离室信号获取、放大的输出电路和前置放大器。

2.1 密封壳

屏栅电离室的外壳需具备耐压和密封性能，其结构与工艺必须保证密封壳的耐压强度大于工作气体压强的2倍以上，泄漏率应在测量期间因漏气而导致的屏栅电离室性能变化的允许范围内。早期的屏栅电离室外壳均采用镀镍不锈钢[2-5]，该材料具有α粒子本底较低、机械加工性能佳的优点，但由于密度大，导致制成大面积电离室质量较大，增加了装卸和检维修的难度。针对这一问题，本工作选用密度小的可焊接铝合金制作密封壳，铝合金不仅结构强度大，而且密度较不锈钢小，可有效减轻密封壳重量(相比不锈钢材料可使得密封壳总重量减轻2/3)，有利于安装调试。但使用铝合金做电离室腔体存在如下问题，由于铝合金线膨胀系数大，在焊接中易产生致密的氧化层和气孔，导致焊接难度增大，成品率较不锈钢密封壳低。同时打磨会使焊缝龟裂，铝焊焊缝原则上不能打磨，只能轻抛，抛光后需进行氦检漏仪检漏。为进一步降低密封壳的α粒子本底，提高屏栅电离室检测灵敏度，完成铝合金外壳加工后，其腔体内部还需覆盖1层高纯无氧铜。密封壳不同部件采用的密封结构是O圈压封结构。为便于屏栅电离室的拆解维修，上盖采用全氟橡胶密封。除上盖外，其余连接部分均采用无氧铜垫圈密封。

2.2 工作气体

带电粒子射入气体后，其电离能量损失率近似与气体的原子序数和单位体积内原子数N之积呈正比[14]。高气压、高原子序数及低平均电离功的气体(如惰性气体)可使得入射灵敏体积的带电粒子在单位路径上能产生更多的离子对。尽管在惰性气体中，氙气对带电粒子探测灵敏度提高效果最好，但由于氙气价格昂贵，因此目前常用氩气作为工作气体，其离子、电子漂移特性优良且价格低廉。为提高离子、电子在工作气体中的漂移速度，常在惰性气体中加入少量的双原子分子或多原子分子气体，如氮气、二氧化碳、甲烷等，通过降低惰性气体的平均电离功来提高灵敏度。屏栅电离室的工作气体通常采用商用高纯P10(质量分数为90%的氩气和10%的甲烷混合气体，各组分纯度高于99.9%)气体[13]。若购买的气体纯度不够高，则需在进气单元中加入过滤装置以去除负电性气体(主要为水蒸气和氧气等对电子吸附概率较高的气体)。

为维持屏栅电离室的正常测试条件下对气氛的要求，本系统建立一套工作气体输送系统。该系统由真空泵、真空计、耐压真空阀、给气系统及其附件(精密减压阀和气压表)构成。通常大型电离室使用机械真空泵+扩散泵或分子泵组合，若前级机械泵的真空度满足电离室所允许的真空度时，也可采用单级泵结构，本系统采用WELCH公司生产的极限真空度为0.04 Pa的旋片泵。由于屏栅电离室内部零部件在长期工作中会释放出原来吸附的负电性气体，还必须将其抽成真空状态并长时间静止，该过程在一段时间内需反复进行，以完成屏栅电离室密封壳的去气。充分完成去气操作后，再通过给气系统进行屏栅电离室的充气。

2.3 电极系统

电极系统由阳极、阴极、栅极及极板之间的绝缘子组成，是屏栅电离室的核心构件，与密封壳及工作气体系统相比，其结构最复杂，设计加工难度最大。电极系统的首要作用是在工作气体内产生适合的电场，促使离子、电子漂移而输出信号。为获得高能量分辨率和高探测效率，要求屏栅电离室灵敏体积内电场均匀，这对电极加工的粗糙度、几何规则性和组装精度提出很高的要求。

1) 电极材料及加工工艺

电极材料的选择和加工精度直接影响屏栅电离室的性能指标。电离室的阴极、阳极极板为面积略大于样品的平面金属板，这两个极板均用规则的良导体制作，制造工艺较易做到极间电场的均匀。为避免电极材料自身放射性引入的本底计数，电极均使用低本底高纯无氧铜，外表面均做镜面抛光，10点平均粗糙度Rz<0.8 μm。

屏栅电离室区别于其他电离室的地方在于使用了栅网状的电极，由金属细丝缠绕的栅网电极是屏栅电离室电极加工中难度最大的部分。在不俘获电子的前提下，栅极的屏蔽失效因子越小越好，即要求栅网的密度更密集、栅丝直径更细，但是受机械强度的限制，这两个值不能无限度的变小。根据之前研制的经验[13]，栅极的栅极环一般采用机械强度大的金属，栅极环上打致密的平行卡槽，用以固定栅丝。栅丝一般采用直径为0.1 mm的钼丝(或易于点焊的镀金钨丝、不锈钢丝等)，丝间距为1.5 mm。为了保证极间电场的均匀，要求栅极环上布丝的张力均匀一致，丝与丝之间严格平行。小型栅极(内环直径≤200 mm)由于张力不均匀造成的震荡效应较弱，因此手工往复式绕制即可满足栅极制作要求。大型栅极内环尺寸可达500 mm以上(超大面积屏栅电离室的栅极环内径为520 mm，外径为560 mm)，跨度较大的栅丝在工作条件下，丝与丝之间受静电斥力作用明显，将导致栅丝位移，会引起栅丝震荡甚至放电，因此栅极的绕制一般需保证张力足够大以克服静电斥力，这时手工绕制很难保证栅丝的张力均匀。

针对这一问题，超大面积屏栅电离室的栅极制作中，使用了专用的栅丝张紧装置进行半自动绕丝，同时使用机械张力计[15]对每根丝的张力进行测量和校准，最终栅丝张力的均匀性可控制在5%范围内。考虑到300多根栅丝张力对框架可能造成的变形，超大面积屏栅电离室的栅极环为结构强度较大的钨钢圆环，使用有限元分析软件对栅极环进行受力分析，在主要受力部位进行了相应的结构增强措施。

2) 电极几何参数的选择

电极几何参数的选择通过实验和理论计算共同确定。屏栅电离室的阴极为样品托盘，因此位置固定。栅极、阳极到阴极的距离均可通过增减不同高度的绝缘子进行调节，以求达到最佳的能量分辨率。由屏栅电离室的工作原理可知，阴极-栅极之间距离应大于α粒子的射程，使α粒子的能量尽可能全部沉积在该空间，但距离过大将会使过多的电子耗尽在阴极-栅极之间的空间，信噪比变小；栅极-阳极之间距离的选择要求是使栅网的屏蔽失效因子σ达到最小，即栅极对电子的吸附达到最小值，屏蔽失效因子σ的计算公式[2]为：

(1)

其中：EQ为单位面积上进入栅极的电力线数；EP为单位面积上穿出栅极的电力线数；d为栅丝间距；r为栅丝半径。根据计算公式，为保证屏蔽失效因子最小化，一方面要求加大栅极-阳极距离，另一方面要增加阳极-栅极和栅极-阴极的电场比。距离过小，栅极对电子吸附过大，从而引起能量分辨率变差；距离过大，要求电极之间的偏压更大，同时还需保证电离室工作在电离区内(过高的电压会使得电离室进入正比区)，因此，栅极-阳极之间距离的选择需在两者之间权衡。超大面积屏栅电离室的栅极与收集极之间的距离为30 mm，栅极到阴极之间的距离为60 mm。

3) 绝缘子

电极系统的信号线缆需导出电离室内部，因此壳体上必须使用密封绝缘子，也叫真空电极。密封绝缘子应具有良好的密封性，又具备足够高的绝缘电阻。除此之外，密封绝缘子还要承受工作气体的压力。屏栅电离室中使用的绝缘子一般为金属-陶瓷熔封绝缘子[13]，绝缘部分采用95%的氧化铝瓷，金属部分采用膨胀系数与陶瓷相同的可伐合金，两者采用钼锰烧结金属粉末法统一烧结，这种绝缘子的绝缘性和耐温性都很好，可满足超大面积屏栅电离室的要求。

4) 内部布线和外设连接

屏栅电离室内部布线应避开极板间灵敏面积，贴近电离室器壁分布。阴极线、栅极线和阳极线分别引至上盖板，通过3个真空电极引出电离室，进入高压电源分配盒。屏栅电离室极板上产生的信号，需先经过一定的RC滤波成形处理后，才能进入前置放大器。该滤波电路也位于高压电源分配盒内。

2.4 电子学数据获取系统

屏栅电离室的电子学数据获取系统包括输出信号的滤波电路(即输出回路)及前置放大器、高压电源、主放大器、多道分析器等模块化处理单元。

1) 输出回路

屏栅电离室输出回路的常用接法是阴极、栅极和阳极分别接高压，高压呈梯度上升，电压的选取由电极间电容直接决定，但实际的最优电压还需结合电离室坪曲线进行选择。图2为超大面积屏栅电离室的输出回路示意图，该电离室输出回路是将栅极接地，阳极板接正高压，阴极板接负高压，这种接法的优点是栅极不接高压，可有效减小由于静电斥力引起的栅丝震荡放电效应，底噪值也更低。

图2 屏栅电离室的输出回路

2) 电子学

进行信号获取较为关键的电子学插件是前置放大器，屏栅电离室一般选择电荷灵敏前置放大器，它不仅具有良好的低噪声性能，且其输出信号幅度受探测器极间电容、放大器开环时输入电容和电压增益等参数稳定性的影响较小。超大面积屏栅电离室选用的前置放大器是美国ORTEC公司生产的142PC型电荷灵敏前置放大器，该前置放大器针对气体电离室输出回路做了相应优化，同时可通过高压电源对电极加载0～±3 000 V的偏压。

其余电子学插件均选用ORTEC公司生产的插件，高压电源选用556型，主放大器为672谱仪放大器，多道是ASPEC-927多道分析器，机箱为4001A/4002D型标准NIM机箱，多道分析软件选用的是相应的MAESTRO 7.01多道分析软件，该软件可直接对获取的能谱进行分析。

3 工作条件的选择

完成超大面积屏栅电离室系统搭建工作，需对电离室的工作参数进行调试优化，以确定电离室的最佳工作条件。由于极板间距、电极电容等结构参数可调范围较小，因此主要调节的是极板间的电压和工作气压。

3.1 工作气压的选择

按照文献[2]的理论推导，工作气压的主要选择原则是阴极表面发射的带电粒子在到达栅极前被工作气体完全阻止，即工作气压下，带电粒子在电离室内充气体中的射程应小于阴极到栅极的间距。因此需通过调节工作气体的气压将带电粒子的射程控制在电离室几何尺寸允许的范围内。

超大面积屏栅电离室适用于α粒子全能谱测量，相同气压下粒子的能量越大射程越长，因此利用蒙特卡罗模拟软件SRIM[16](计算α粒子射程的相对不确定度为3.9%)计算了全谱测量中能量最高的212Po发射α粒子(E=8.954 MeV)在不同气压下的P10气体中的射程，结果列于表1。

表1 212Po α粒子在不同气压下的P10气体中的射程

阴极到栅极的距离是60 mm，由表1得到212Po发射出的α粒子在0.13 MPa的P10气体中的射程为58.13 mm，因此将工作气体下限暂定为0.13 MPa，从0.13～0.2 MPa改变电离室内的气压，每次增加0.005 MPa，观察α能峰的能量分辨率变化情况，直到找到最佳的工作气压。该处使用了241Am标准α源(特征α射线能量为5.486 MeV)，能量分辨率随气压的变化曲线如图3所示。可看出，在同样的偏压下，气压较低时能量分辨率较差，这主要是因为一部分α粒子穿过栅网，在栅极和收集极之间激发电离工作气体，同时产生电子和正离子，由于穿过栅极的α粒子不受栅极的屏蔽作用，正离子会在收集极上感应出负信号，该信号与电离发生的位置有关系，即同样能量的α粒子在收集极上产生的振幅有一个较宽的分布，导致α能谱的低能端拖尾较长，能量分辨率变差。

图3 能量分辨率随气压的变化曲线

当气压偏高时，气体密度变大，则α粒子射程变短，射程对能量分辨率的贡献ΔEs[14]为：

(2)

其中：σ为栅极屏蔽因子，仅与电离室的结构参数有关；Eα为α粒子能量；rb、rs分别为阴极和栅极半径；R为α粒子射程。由式(2)可知，随着气压的增大，α粒子射程减小，α粒子的射程对能量分辨率带来的贡献变大，能量分辨率较低气压时略差。

实验证明，电离室内充气体压力在0.15～0.18 MPa范围内能获得较好的能量分辨率，本电离室在0.17 MPa拥有最佳的能量分辨率，因此将其设置为工作气压。

3.2 工作电压的优化

测量多核素时，为使带电粒子耗尽在电离室阴极和栅极之间的区域，同时区分出不同能量的核素，不仅需增加工作气体压力，还需增加屏栅电离室极板间的电场强度。工作电压的选择原则是阴极和栅极之间的电场强度足以克服电子附着和离子复合，应尽量使电子收集达到饱和，这时栅极对电子几乎没有俘获。与此同时，还应避免电场过强导致次级电子形成并进入正比区状态。为了防止栅极俘获电子，必须保证收集极(阳极)和栅极之间的电场强度与阴极和栅极之间的电场强度的比值Z大于屏栅电离室的结构因子Zc[2]：

(3)

超大面积屏栅电离室结构因子Zc=1.53(r=0.05 mm，d=1.5 mm)。为选择合适的工作电压，在实验中首先固定几组阴极高压，再分别改变阳极电压来测量饱和特性曲线(栅极接地)，通过多变量试验找到最佳工作电压。图4、5分别为电离室内气压为0.17 MPa、固定阴极电压为-900 V时阳极电压饱和特性曲线(即阳极电压和阳极道址的关系曲线)及阳极电压与能量分辨率的关系曲线。可看出，阴极电压偏低时，能量分辨率较好，但阳极道址低，即相同时间测到的计数较少，这是由于电荷收集不完全所导致的；工作电压偏高时，电子学噪声变大，对能量分辨率的贡献增大，能量分辨率变坏。固定几组阴极电压(从-800～-1 400 V，每隔100 V进行1组测量)，重复以上性能试验，最终选择阳极电压为+1 800 V，阴极电压为-900 V，栅极接地，Z=2，大于式(3)计算的临界值Zc=1.53，此时电离室电荷收集完全，且工作在电离区，能量分辨率较高。

图4 阳极电压饱和特性曲线

图5 阳极电压与能量分辨率的关系曲线

4 仪器基本参数

4.1 本底

仪器使用空白无氧铜样品盘进行本底测试，该电离室的单位面积本底计数率略高于国内外仪器，这与电离室所用材料有关，本工作早期自研的仪器采用的是低本底钢，基于电离室外壳质量的考虑，超大面积屏栅电离室的外壳使用了铝合金，材料本身的本底略高于低本底钢。针对这种情况，在电离室内部铺设1层1 mm厚的高纯无氧铜(纯度高于99.999 9%)，仪器本底有了明显改善。在测量时间为15 h的条件下，超大面积屏栅电离室的最小可探测活度为10-2Bq。

4.2 能量分辨率

用于能量分辨率测试的是1枚241Am(5.487 MeV)电沉积源，编号7307RA，中国原子能科学研究院同位素研究所生产，中国计量科学研究院检定。对电沉积源的测试谱示于图6，可看出，虽然α谱和γ谱相同，属于分离谱，理论上可根据任何特征峰解出核素的种类和含量，但相比严格符合正态分布的γ射线峰形而言，不对称的α谱谱形大幅增加了解谱难度。因此，在解谱程序的分析步骤中，需加入1个尾部拟合和扣除的分析过程。根据图谱显示，本电离室对该电沉积源半高宽为98.36 keV，即能量分辨率为1.8%。

图6 能量分辨率测试谱

4.3 探测效率

1) 点源效率

仪器的点源效率刻度和仪器能量分辨率测试使用的为同一放射源，该放射源表面发射率为1.743×105(min·2πsr)-1，扩展相对不确定度为2.5%(k=2)。按照测量仪器本底的步骤，将该放射源放入样品盘中进行测量，获取能谱。该谱仪对点源的效率为97.8%(2π角)。

2) 面源效率

在对屏栅电离室进行效率校准和能量分辨等性能测试中，为了获得与待测样品尺寸相配套的大面积α放射源，主要采用的制源方法为高压气体喷涂法、手工刷涂法和真空蒸发法[17]。前两种制样方法易造成交叉污染，不易定量，很难常规化。真空蒸发法存在自吸收难以校正、能量分辨率差等缺点。因此有必要研制一种新型的大面积制源方法，对超大面积屏栅电离室进行效率刻度。制备标准的α刻度源一般采用电镀法和电沉积法，在小面积α放射源(有效直径≤30mm)的制备中，这种方法基本上可认为是电场均匀的。但超过这一有效直径，由于电场向边缘的富集作用，会造成电镀源样品表面放射性物质的分布不均。

为解决这一问题，使用多阳极点阵法进行电镀，即将大面积的阳极板均匀分格为若干个小区域，每个小的区域的重心位置设置一单路的阳极丝。这样，点阵阳极同时进行电镀，虽然在小尺度上仍是不均匀电场，但对于整个大面积阴极板而言，这样的电场分布是相对均匀的。按照以上方法制作的大面积电镀源，有效直径为460 mm，源表面的放射源活度为219 Bq(化学方法测定)。按照测量仪器本底的步骤，将该放射源放入样品盘中进行测量，该谱仪对面源的效率为97.7%(2π角)。对于该大面积放射源，超大面积屏栅电离室的探测效率接近100%，与点源的效率相比，边缘效应不显著，因此超大面积屏栅电离室的有效探测面积大于该面源面积，可适用于面积在1 600 cm2以内的大面积超铀核素平面板的测量。

5 结论

本文根据大面积超铀核素平面板样品的测量需求，结合理论计算结果，通过对电极材料和加工工艺的研究，突破了大型栅极绕丝工艺和大面积面源刻度的难题，在国内外首次研制了灵敏面积约为2 000 cm2的超大面积平行板屏栅电离室，仪器对241Am电沉积源的能量分辨率为1.8%，最小可探测活度为10-2Bq，对直径≤460 mm的平面样品2π角探测效率为97.7%。