强化厌氧氨氧化工艺的研究进展

张金铭，王宇佳，胡雪松

开发与应用

强化厌氧氨氧化工艺的研究进展

张金铭，王宇佳，胡雪松

（沈阳建筑大学 市政与环境工程学院， 辽宁 沈阳 110168）

厌氧氨氧化(Anammox)工艺是一种新型高效且经济的生物脱氮工艺，其处理废水能力远远高于传统生物脱氮工艺。但是Anammox菌倍增时间长，富集困难，对环境条件要求高，导致Anammox工艺启动周期长，使其工业化发展进程缓慢。从物理强化（施加磁场、电场和低强度超声波），化学强化（铁元素、氧化石墨烯、Anammox中间产物和电气石）和生物强化三个方面展开讨论，介绍了强化技术的基本机制和目前国内外有关Anammox工艺强化的研究情况，针对各强化技术分析Anammox工艺脱氮处理效果，为 Anammox 工艺工程化应用提供了参考。

厌氧氨氧化；工艺强化；生物除氮；磁场

厌氧氨氧化（anaerobic ammonium oxidation，ANAMMOX）是指在缺氧或厌氧条件下,以亚硝酸盐作为氧化剂将氨氧化为氮气或者以氨作为电子供体将亚硝酸盐还原成氮气的生物反应。是一种新型废水脱氮处理方法，具有经济简便等特点。但Anammox菌生长缓慢（最大比生长率仅0.002 7 h-1，倍增时间长达11天[1]），致使厌氧氨氧化反应器启动耗时长，且功能菌难以富集[2]，成为阻碍厌氧氨氧化处理工艺工业化应用的主要因素。

1 物理强化

1.1 施加磁场强化厌氧氨氧化工艺

微生物的磁效应反应表达体现在两个方面。一方面，当磁场强度较弱情况下，会对微生物膜的通透性造成直接影响。细胞膜的变化将影响质量转移的效率，从而影响微生物的代谢。当磁场强度高时，离子和蛋白质之间的键断裂将中断新陈代谢。另一方面，磁场使酶活性发生变化进而间接对微生物的代谢产生影响，需要注意的是不同的微生物对磁场的敏感性有所差异。

牛川等[3]采用序批示活性污泥反应器在外加磁铁情况下以施加磁场，并设置相同反应器未加磁场作为对照组，反应35天后，磁场强化的反应器提高化学需氧量(COD)去除率5%～10%，该实验过程观察快速降温对活性污泥的影响，发现快速降温致使COD去除率大幅下降，微生物在快速降温环境下受到的冲击能够在磁场强化作用下得到缓解，与此同时可以调节微生物活性及多样性，进一步提升污水处理能力。陈云帆等[4]采用磁场强化膜生物反应器(MBR)中CANON工艺的启动，使厌氧氨氧化菌(AnAOB)在反应器内保持稳定的活性,促进了CANON工艺的脱氮效果，该工艺脱氮效率增加了1.45倍。在低温情况下其脱氮效率略微下降，可以观察到磁场的强化作用促进了微生物活性，提高脱氮负荷。同时，微生物胞外聚合物(EPS)在磁场强化作用会促进其合成和分泌。李天杭[5]采用内加磁源方式加入磁粉构建磁场，磁粉材料性质、磁粉充磁时间、磁粉投加量分别进行筛选考察，最终确定钕铁硼磁粉在充磁1 h，投加量为50 g·L-1时产生的磁场强度最大，约为0.38 mT。采用外加磁场方式构建磁场，单独磁铁产生的磁场分布不均匀，在铅直方向上衰减过快，对比双磁铁产生的磁场分布比较均匀，观察可得，磁场强度与磁铁的间距相关，磁铁间距离与磁场强度成反比。反应器外加磁源方式分布均匀、可调节行均好。通过表1对磁场强化Anammox菌部分案例分析可知，在磁场作用下，不同反应器均可以成功启动并稳定运行Anammox工艺，pH、温度等基本环境影响因素大致相同，但是不同加磁方式的实验中观察发现最佳磁场强度以及磁场强度范围不一致，并且相差较大，外加磁场实验的最佳磁场强度要高于内加磁场的最佳磁场强度。

表1 磁场强化Anammox菌部分案例

1.2 施加电场强化厌氧氨氧化工艺

微生物降解污染物的实质是在酶的催化作用下，氧化态化合物和还原态化合物之间的电子传递过程，在这个过程中，有机体获得能量(ATP)来完成自己的新陈代谢。

Shi等[10]采用电场与膜生物反应器耦合系统进行苯酚废水处理。试验结果表明，电场与生物膜耦合系统既可以有效地对苯酚废水进行降解，又可以提高参与三羧酸(TCA)循环对苯酚生物降解的关键酶DHA的活性以及ATP的含量，DHA的活性和ATP的含量随着电压的变化而变化。当电压为0.8 V时，DHA的活性和ATP的含量达到峰值，此时是空白组的1.6倍和1.2倍。研究显示，细胞会在直流电场诱导下发生极化，并且电场作用下细胞表面的大分子会进行电迁移[11-12]。Anyesha等[13]提出了一个描述质膜大分子电迁移的分子通量模型，采用特殊脂质固定的表面蛋白（tdtomoto-gpi）作为试验对象。试验结果表明，在电场作用下，细胞表面的大分子存在电迁移；不同pH条件影响造成的tdtomoto - gpi迁移和积累量不同。Ding等[14]在厌氧膜生物反应器（AnMBR）上添加电解池去除有机污染物。结果表明，有机污染物的去除率随着电压的升高而升高，当电压为0.6 V时，有机污染物的去除率达到最大值70.6%，高出空白组接近20%；同时在静电场作用下膜受污染周期60 h延长到到98 h。Jiang等[15]也将电场施加在MBR反应器，处理难降解的有机废水，MBR反应器在静电场的强化作用下（EMBR）能够更好地去除COD及难降解的有机物（喹啉、吡啶、苯酚）。试验结果表明，无论是普通的有机废水还是难降解的有机废水，EMBR对有机物的去除率都明显高于普通MBR反应器，在进水浓度快速增长的情况下，EMBR也能迅速的恢复良好的去除效果。并且EMBR反应器在60天的运行中只需要清洗两次生物膜。刘钊等[16]利用外电位强化厌氧氨氧化短程硝化对焚烧渗滤液进行处理，研究了外电位对去除结果的影响，外加电位为0.06 V时，TN去除率由43.2%提高到71.3%，COD去除率由12.1%提高到24.4%。在外加电位的作用下渗滤液中分子质量高于20 kDa的有机物转化为分子质量相对较小的有机物。

综上所述，通过施加电场促进物质之间的电子转移，进而提高酶活性加速新陈代谢，利于在电极表面的厌氧氨氧化菌的快速生长和富集,提高微生物的活性。同时施加电场电压较低，安全系数高，在工业化应用中避免高压而带来危险。

1.3 低强度超声波强化厌氧氨氧化工艺

超声波是一种频率高于20 kHz（赫兹）的声波。低强度超声波可以有效地改变微生物细胞膜通透性，提高物质进出速率，增加底物与功能酶的接触面积，因此促进了生物的新陈代谢，加速细胞的生长，减小代谢废物对酶分子的抑制作用[18]。

低强度超声波产生剪应力是其处理膨胀污泥中抑制丝状体过度发育的有效途径[19]。Wang[20]强化厌氧氨氧化反应器，确定超声最佳参数：频率为25 kHz，强度为 0.2 W·cm-2，时间为3 min，超声强化的反应器启动时间比未超声强化的反应器缩短8 d，NLR和NRR分别达到了0.76 kg-N/(m3·d)和0.68 kg-N/(m3·d)。唐欣[21]发现低强度超声波有效提高Anammox菌的活性，超声能量到达43.20 kJ时氮去除率提高了18.98％。超声强度与超声时间的最优组合会促进Anammox反应，试验发现，超声功率为0.35 W·cm-2、超声时间4 min时污泥的SAA为77 gN/(gVSS·h)，反应周期内活性较空白组提高了49%[22]。综上，超声波在合适的较低强度范围内可以提高细胞膜通透性，对Anammox菌的脱氮效能起促进作用，过高强度的超声或者是处理时间过长会抑制Anammox活性，实验表明低强度超声波强化废水处理中，功率密度最高不超过1.0 W·cm-2。

图1 电子转移的三种方式[17]

2 化学强化

2.1 添加金属离子强化厌氧氨氧化工艺

金属离子作为微量元素是微生物体内酶或辅酶的构成成分，通过控制金属离子浓度影响微生物生长及活性[23-24]。

铁离子是微生物生长以及合成细胞血红素的必须元素之一。Esra等[25]在用nZVI强化厌氧污泥时氨氮和亚硝酸盐的去除率提高了58%，Zhang等[26]使用nZVI强化浓度为12.0 gVSS·L-1厌氧氨氧化污泥，氮去除效率(NRE)保持在85%以上，袁新明等[27]使用Fe(Ⅲ)强化厌氧污泥，在序批式反应器运行2个月后总氮去除负荷到达0.95 kg·m-3·d-1，Ren等[28]证明了由于毫米零价铁（mZVI）和纳米零价铁（nZVI）的存在，Anammox工艺的启动时间显著缩短了约16.7%和33.3%，同时获得了相应的较高的脱氮效率。一方面，ZVI和随后的铁离子通过减少DO和用作微量元素来促进厌氧菌的生长；此外，从ZVI中浸出的铁离子促进了厌氧菌的保留。另一方面，产生的硝酸盐将被ZVI转化为氨，与更多的亚硝酸盐反应，这对于满足排放标准也很重要。张肖静[29]等发现1 mg·L-1的纳米氧化铜对Anammox菌生长及富集诱导效果明显，降低亚硝态氮累积率，提高总氮去除率至70%，在进一步实验中，5 mg·L-1的纳米氧化铜浓度可进一步促进Anammox菌的活性，进而提高总氮去除率至90%。袁新明等[27]在发现铁离子可以促进Anammox反应后，发现进水Cu2+在0～1 mg·L-1和Zn2+在0～4 mg·L-1范围内，脱氮效果随着金属离子浓度的增加而显著提高；而当继续增加两种离子浓度至合适范围后，出现抑制现象，脱氮效能迅速下降。

综上，大部分金属离子均对Anammox工艺有正向作用，在适宜的浓度范围金属离子能提高 Anammox脱氮效果，而当金属离子浓度过高则会超出颗粒污泥表面对金属离子的吸附容量，造成微生物活性出现抑制，降低脱氮效能。铁元素在金属离子中促进作用明显，如图2所示，FeO/Fe2+还原过程中加快氨氮处理速度。

2.2 添加氧化石墨烯强化厌氧氨氧化工艺

氧化石墨烯（GO）是一种新型碳材料，是石墨粉末经过强酸氧化及剥离后的产物。氧化石墨烯胶性大，表面比表面积大，毒性低。表面的含氧的官能团（羧基，烷氧基，羟基等）使其具有良好的生物相容性[31]。

图2 Fe0/Fe2+还原作用[30]

Gangwang等[32]研究了GO对长期储存后Anammox菌活化过程的影响。在该实验中，两组Anammox菌存储在4 ℃下。一组是添加了0.1 g·L-1GO的实验组，另一组是没有添加GO的对照组。存放2个月后，将实验组和对照组细菌接种到平行反应器中进行活化。实验组反应器运行至21天，总氮去除率达到1 200 mg/(L·d)。在Anammox菌储存后的活化过程中，试验组Anammox菌颗粒大小由189 μm增加到230 μm，最大比活性由0.42 gN/(gVSS·h)增加到0.44 gN/(gVSS·h)。黄硕等[33]通过添加GO实现降解动力学[34]以此加强Anammox菌的脱氮性能，当GO质量浓度为0.15 g·L-1时脱氮去除率最高，总氮去除率比没有添加GO的对照组提升18.6％。并且发现了GO对厌氧脱氮性能的双重性，Anammox菌受过量的GO影响产生抑制作用，GO与DNA分子结合，引起RNA表达失稳，导致细胞毒性出现[35]。姚丽等[36]对不同添加剂强化Anammox反应，结果表明添加GO对CPNA 活性污泥的除氮效果有所提升，最大氮去除率高于对照组22.71%，在血清瓶内对Anammox菌活性进行有无添加GO的对照试验，实验组相较于对照组提高8.08%。

综上，GO可以促进Anammox储存污泥恢复活性，提高Anammox脱氮处理能力，实验过程中需要控制GO的添加浓度，浓度过高会因其毒性抑制污泥活性。

2.3 添加Anammox中间产物强化厌氧氨氧化工艺

羟胺(NH2OH)和联氨(N2H4)作为Anammox反应过程的中间产物[37-38]，在Anammox反应的初期产生反应。胡安辉[39]表明羟胺会由Anammox富集培养物转化，在合适范围内逐渐提高羟胺浓度，可以加快羟胺和亚硝酸盐的转化速率。Zekker[40]表明在抑制亚硝酸盐浓度下，添加中间化合物NO与不添加NO的试验相比，NO的添加使特定Anammox菌SAA增加56%。实验证明添加微量可使CANON系统中Anammox菌的数量明显增加[41]N2H4。Yao等[42]添加微量N2H4至Anammox反应器能够稳定运行，微量N2H4可以促进Anammox反应过程，提升反应器的除氮性能，实验结果为添加N2H4强化Anammox的适宜质量浓度是4.86 mg·L-1。

综上，作为Anammox反应的中间产物，羟胺和联氨可以促进Anammox反应速率，加强Anammox反应脱氮性能，Anammox反应代谢途径如图3所示。目前对中间产物羟胺和联氨强化研究较少，仍需进一步考察。

图3 Anammox中间体代谢示意图[40]

2.4 添加电气石强化厌氧氨氧化工艺

电气石是一种将硼作为标记元素的环状硅酸盐晶体矿物，电气石物化性质高度稳定，其热电性和压电特性十分优异，而且电气石对微生物的生长以及代谢具有促进作用[43]。谭冲[44]添加电气石实验中发现水体pH被调节至低碱度，同时Anammox菌脱氢酶活性得以提高，当投加5 g·L-1电气石时，Anammox菌脱氢酶活性提高到0.68 mgTF/（L·h）。徐浩然[45]实验证明，Anammox反应添加电气石后对亚硝酸盐和氨氮降解能力大大提升，对硝酸盐和氨氮的半饱和常数大幅下降。李明[46]在实验中发现添加电气石反应器的总氮去除负荷最高 274.61 mg/(L·d)，相比对照组提高了21.9%。

综上，电气石能够有效调控pH，可以达到适宜Anammox反应的最佳范围，在反应过程中提高细胞膜通透性，提高了Anammox菌的代谢活性，Anammox菌的数量也增加，进而提高反应能力。

3 生物强化

生物强化或菌种流加技术的机制大致如下:(1)所需的生物物质能不仅得到补充,而且添加了Anammox菌生长过程中所需的生长因子[47]；(2)高效Anammox菌被添加到反应器中来提高整体处理能力；(3)运行稳定的活性污泥添加后，Anammox菌的活性因群体感应而被刺激迅速提升。Tang等[48]处理葡萄糖COD含量高达800 mg·L-1的富铵废水的脱氮问题时，在SBR反应器中采用Anammox工艺和添加连续生物催化剂组合方法强化处理。为了缩短反应器的启动耗时，研究人员向反应器中投加20 L比污泥活性为0.07 g N/(gVSS·h)的Anammox污泥，投加比为2%，此后两天，投加污泥后试运行的Anammox反应器性能显著，这表明添加Anammox污泥可以增加反应器中Anammox菌的产生并提高反应器的反硝化能力。生物强化是在生物生长过程得到补充，使Anammox菌活性迅速提高，强化反应处理能力，以此达到强化的作用。

4 结束语

从各种强化技术对厌氧氨氧化的强化效果综合分析，Anammox菌的快速培养是Anammox工艺强化的关键，外加磁场、电场、低强度超声波的物理强化技术，添加铁元素、氧化石墨烯、Anammox中间产物和电气石的化学强化技术和生物强化技术都可以为Anammox 工艺提供技术支持。

为Anammox菌提供良好的生长环境，促进其新陈代谢是各类强化技术的重要环节，进一步缩短 Anammox启动耗时和提高运行稳定性，虽然 Anammox强化技术已取得一定的研究成果，但有一些问题仍然需要继续研究：

1）Anammox强化技术的机理研究。强化技术的强化机理并不十分明确，部分实验研究针对处理效果着重说明，对于强化机理并未深入细致的探讨。

2）Anammox强化技术的实际处理效果。多数实验研究均在实验室完成，进水采用人工配水，而实际废水存在诸多不确定因素，缺少实际废水处理案例。

3）Anammox强化技术的组合效果。已知的多种强化技术是否存在组合应用处理废水效果更佳的可能，需要进一步探索协同作用效果。

4）Anammox强化技术的稳定性。针对实验室短期废水处理效果明显，对于长期稳定运行效果并不清楚，对于强化技术持续时间有待研究。

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Research Progress of Enhanced Anaerobic Ammonia Oxidation Process

（Shenyang Jianzhu University, Shenyang Liaoning 110168, China）

Anaerobic ammonia oxidation (Anammox) process is a new efficient and economical biological denitrification process,and its wastewater treatment capacity is much higher than that of traditional biological denitrification process. However, Anammox bacteria have long doubling time, difficult enrichment and high requirements on environmental conditions,which leads to long start-up period of Anammox process and slow industrialization development process.In this paper,physical enhancing (applying magnetic field,electric field and low intensity ultrasonic wave),chemical enhancing (iron element,graphene oxide,Anammox intermediate products and tourmaline) and biological enhancing were discussed.The basic mechanism of enhancing technology and the current research situation of Anammox process enhancing at home and abroad were introduced.According to each enhancing technology,the denitrification effect of Anammox process was analyzed,which could provide some reference for the engineering application of Anammox process.

Anaerobic ammonia oxidation; Process enhancing; Biological nitrogen removal; Magnetic field

辽宁省教育厅高校科研基金（项目编号：NO.LJZ2017022）。

2021-05-02

张金铭（1996-），男，硕士，内蒙古呼伦贝尔人，研究方向：废水生物脱氮效能研究。

王宇佳（1983-），男，硕士研究生导师，博士，研究方向：废水生物脱氮效能研究。

TQ085+.4

A

1004-0935（2021）06-0822-06