吉林敦化松江河金矿地质、流体包裹体特征与成因研究

刘禹铭，孙景贵，李雪梅，松权衡，王清海，张笑天，4

1.吉林大学 地球科学学院，长春 130061； 2.吉林省地质调查院，长春 130061； 3.吉林大学 东北亚国际地学研究与教学中心，长春 130026； 4.东华理工大学 核资源与环境国家重点实验室，江西 南昌 330013

0 引言

夹皮沟—海沟金成矿带位于华北克拉通北缘东段与中亚造山带东部交汇部位，是中国东北部陆缘重要的热液金成矿区。有关该区金矿地质研究已有悠久历史，20世纪50年代至今，国内外地质学家对该区金矿床研究先后投入大量的工作,目前已发现下戏台、八家子、二道沟、海沟、六批叶和松江河等热液金矿床[1--8]。在工业类型上，该成矿带内金矿床以石英脉型为主，次要为蚀变岩型。整体矿床成因为中温岩浆热液型金矿床，成矿流体以岩浆水为主[2,3,7--10]，成矿时代为燕山期，成矿动力学背景为古太平洋板块向欧亚板块俯冲挤压之后的伸展环境[5,7,11--13]。

松江河金矿是近年发现的一座中型矿床，自发现并见矿以来，前人已做了大量研究：靳皇玉、李斌等[14--17]认为赋矿围岩为色洛河群角闪黑云斜长糜棱片岩；矿化蚀变类型有硅化、钾化、绿泥石化、绿帘石化和碳酸盐化等；容矿构造为NW向清茶馆—白水滩断裂带。近期获得热液绢云母Ar--Ar同位素年代学数据显示，成矿作用发生在154 Ma[18]，指示成矿晚于夹皮沟成矿亚带的金矿床，矿床成矿作用复杂。笔者在前人工作的基础上，系统地开展了地表和井下中段矿床地质调研、室内矿化蚀变及成矿流体等方面的研究，以期进一步限定该矿床的成因类型和流体成矿机制。

1 区域地质概况和矿床地质特征

1.1 区域地质概况

松江河金矿床位于华北板块夹皮沟地体与兴蒙造山带东端拼贴带内的金银别断裂南段(图1)。区域地质研究揭示，该区是一个经历太古代—新生代多期构造、成岩作用叠加复合区。夹皮沟地体为太古宙龙岗高级变质地体经历了高角闪岩相--麻粒岩相变质作用的超基性--基性火山岩建造和TTG、钾长花岗质岩浆作用的地质体[22--23]；进入元古代处于裂谷和古生代古亚洲洋环境以及并经历了随后的兴蒙造山作用[24]；中生代进入古太平洋大陆边缘构造系统。发育的地质体有“色洛河群”或变质变形的构造片岩和中生代陆相火山--沉积岩以及新生代玄武质火山岩、陆相沉积物；侵入岩以侏罗纪花岗杂岩最为发育[23,25--26]，呈大面积岩基出露于成矿带北东侧[27]；同时，还发育大量脉岩(如：闪长(玢)岩、煌斑岩、二长斑岩和花岗斑岩等)[3,5,11]。构造主要为呈NE展布的辉发河(敦化—密山)断裂与集安—松江断裂和呈NW向展布的富尔河、金银别、夹皮沟断裂(图1b)。其中，辉发河断裂属区域性超壳断裂，是郯庐大断裂通过本区的分支[28]；富尔河断裂、金银别断裂和夹皮沟断裂属于辉发河超壳断裂的次级分支[29]，先后经历了韧性、韧--脆性和脆性变形过程[4,30]，形成了构造岩片以及多组次级韧--脆性、脆性断裂，控制金矿体的具体产出位置。

主要金矿床: ①松江河；②海沟；③六批叶；④八家子；⑤下戏台；⑥二道沟；⑦庙岭；⑧四道岔；⑨三道岔；⑩大线沟；○14板庙子。主要断裂: F1敦化—密山(辉发河)断裂；F2富尔河断裂；F3集安—松江断裂；F4夹皮沟断裂；F5金银别断裂。图1 中国东北地区构造单元略图[7,19--20](a)及夹皮沟—海沟金成矿带地质概况[6,20--21](b)Fig.1 Tectonic units in Northeast China(a) and geological survey of Jiapigou--Haigou gold metallogenic belt(b)

1.2 矿床地质特征

目前松江河金矿床已探明资源储量达9 t[14]；矿区内出露的地层主要是原“色洛河岩群”变质变形绿片岩和第四系陆相河流沉积物；前者为赋矿围岩，总体倾向NE，倾角40°～65°(图2)，为经历了早期角闪岩相变质作用并叠加了强烈的高绿片岩相变质变形(韧性)作用的绿片岩组合，岩性主要有绿泥石英黑云片岩、绿泥绿帘阳起片岩、角闪黑云石英片岩和二云片岩等(图3a--d)，矿区范围内的侵入岩主要有中生代花岗闪长岩、正长花岗岩和黑云母二长花岗岩(图2a、b)以及长英质伟晶岩岩脉等。构造主要是NW向金银别断裂、韧性变形带以及叠加之上的近SN向火烧刘沟韧脆性构造[17,31]；其中，近SN向火烧刘沟韧脆性断裂倾向东，倾角40°～50°，是松江河金矿床主要的控矿、容矿构造。

该矿床至2012年已探明10条矿体(Ⅱ--1～Ⅱ--10)，主矿体为Ⅱ--1，其他均为次要矿体或矿化体(图2)，主矿体沿走向延长约640 m，沿倾向最大延深1 080 m，厚度0.8～21.6 m(图2c-d)，矿体呈透镜状断续沿近南北断裂斜列式产出，切割区域NW向片麻理，且矿石矿物多以渗透交代形式赋存于围岩裂隙中，表明矿化发生在韧性变形之后。矿石类型主要是浸染状黄铁矿绢英岩，其次是细网脉状黄铁矿石英脉；矿石品位(0.5～547)×10-6，平均品位6.6×10-6。矿石矿物主要有黄铁矿、磁黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿、自然金和方铅矿等(图3h-l)，脉石矿物主要为石英、绿泥石、绿帘石、方解石及云母类矿物等；矿石构造以条带状、浸染状构造为主；矿石结构呈他形粒状结构、交代侵蚀结构、交代残余结构及少量自形--半自形粒状结构。由矿体中心向两侧围岩发育较为明显的蚀变分带现象，依次为强硅化--(晚期)碳酸盐化带、硅化--绢云母化带、绿帘石化--绿泥石化带、钾长石化--黑云母化带。根据矿物共生组合、矿石组构和脉体穿插关系，可大致划分为3个矿化蚀变阶段：石英--黄铁矿阶段(Ⅰ)；石英--多金属硫化物阶段(Ⅱ)；石英--碳酸盐阶段(Ⅲ)(图3h-l)；其中阶段Ⅱ为该矿床的成矿主阶段。

石英--黄铁矿阶段(Ⅰ)多发育在黑云片岩中，以石英脉的形式存在，该阶段矿物组合主要为黄铁矿+磁黄铁矿+石英，其中石英为乳白色、自形--半自形柱状、粒状或粒状集合体产出，磁黄铁矿为黄白色，多呈半自形--他形粒状(图3h)。黄铁矿多呈黄白色、半自形--他形粒状(图3i)。

石英--多金属硫化物阶段(Ⅱ)多发育在黑云片岩中，常以石英脉形式存在，该阶段矿石矿物主要以硫化物为主，其矿物组合主要为自然金+黄铜矿+黄铁矿+闪锌矿+石英。自然金主要以细小粒状存在于石英脉中，并与闪锌矿、方铅矿共生，显微镜下可见周围有绿帘石化(图3j-k)。黄铜矿呈他形粒状，交代磁黄铁矿，并与闪锌矿共生。黄铁矿多为浅黄色，呈半自形--他形赋存于石英脉中，并与闪锌矿共生。闪锌矿多为灰白色，主要呈他形粒状赋存于石英脉与绢云母中，交代早期形成磁黄铁矿与黄铁矿(图3i)。石英多为灰色、呈半自形--他形粒状或粒状集合体产出，此阶段硫化物多赋存于其中。

石英--碳酸盐阶段(Ⅲ)多呈细脉形式充填于黑云片岩中，并穿切早期形成的热液矿物，图中可见明显的方铅矿呈他形粒状交代前期形成的闪锌矿(图3l)，因此推测方铅矿应主要为此阶段产物。同时在手标本中(图3g)也可见到方解石脉穿切前期的含硫化物石英脉。

2 实验样品和测试方法

为揭示成矿期的成矿流体属性，本次选取该期6件样品开展矿物包裹体研究；实验样品均采自松江河矿床584 m中矿段，编号为JsjhII--4c、Zk708--408、JsjhII--9a、JsjhII--4a、JsjhII--7、JsjhII--8；其中，JsjhII--9a、JsjhII--4a为石英--黄铁矿阶段，JsjhII--4c、Zk708--408为石英--多金属硫化物阶段，JsjhII--7、JsjhII--8为石英--碳酸盐阶段。

实验在中国科学院地质与地球物理研究所完成，流体包裹体测温使用仪器为英国Linkam THMS--600型冷热两用台，测试前用人造25% CO2--H2O及纯H2O包裹体(国际标样)进行系统校正，仪器温度控制范围为-195℃～600℃，<31℃时测温精度为±0.1℃，31℃～300℃区间测温精度为±1℃，﹥300℃时测温精度为±2℃。

根据流体包裹体冷冻法冰点以及CO2笼合物熔化温度与盐度关系[32]对测试结果进行处理分析获得流体包裹体盐度数据，并根据推导的公式计算获得各类型包裹体的流体密度[33--35]。其中气液两相包裹体的盐度计算采用冷冻过程中获得的冰点温度来计算，具体公式为：W=0.00+1.78×Tm-0.044 2×Tm2+0.000 557×Tm3[36--37]，W为NaCl的质量百分数，Tm为冰点下降温度(℃)。而含CO2的三相流体包裹体的盐度计算采用CO2笼合物消失温度来计算，具体公式为：W=15.520 22-1.023 42×T-0.052 86×T2[38]，W为NaCl的质量百分数，T为笼合物消失温度(℃)，应用范围为-9.6℃≤T≤+10℃。

单个流体包裹体成分采用激光拉曼光谱测定，在中国科学院地质与地球物理研究所完成，实验分析仪器为法国Jobin Yevon公司生产的LabRAM HR高分辨率拉曼光谱仪，使用Ar+离子激光器，波长为532 nm，输出功率为44 mV，所测光谱的计数时间为3 s，每1 cm-1(波数)计数一次，100 cm-1～4 000 cm-1全波段一次取峰，激光束斑大小约为1 μm，光谱分辨率0.65 cm-1，测试之前使用单晶硅片对拉曼光谱进行校正，经校正使单晶硅片的拉曼位移对应520.7 cm-1。

3 实验结果

3.1 流体包裹体岩相学

通过包裹体显微岩相学观察，各成矿阶段均发育大量流体包裹体，其中主要发育原生流体包裹体，少量次生流体包裹体。根据原生包裹体类型、特征和激光拉曼分析结果，将原生包裹体划分为以下3种类型(图4a-f)。

富气相包裹体(Ⅰ型)该类包裹体数量较少，主要分布在成矿早阶段，单个包裹体形状规则，呈近圆形、椭圆形，成群分布，其边界较细，整体颜色较暗，大小为5～6 μm，气液比集中在80%～90%。

富液相包裹体(Ⅱ型)由液体及少量气体组成，此类包裹体贯穿于整个成矿阶段的石英中。单个包裹体似圆状，不规则状，成群分布。此类包裹体大小为1～10 μm，气液比集中在10%～30%。此类包裹体数量最多，是3类包裹体的主要类型，约占包裹体总数的90%。

含CO2三相包裹体(Ⅲ型)该类型包裹体分布较少，主要出现在成矿早阶段，成矿主阶段出现较少，单个呈椭圆形，近圆形，孤立分布。该类包裹体室温下可见气相CO2、液相CO2与液相水溶液，其CO2相体积所占百分数为15%～75%±，大小一般为4～10 μm。

由上可知，成矿早阶段(石英--黄铁矿阶段)发育3种类型包裹体(图4a-c)，成矿主阶段(石英--多金属硫化物阶段)石英矿物内捕获有大量的富液相包裹体(Ⅱ型)(图4d-e)和少量含CO2三相包裹体(Ⅲ型)，成矿晚阶段(石英--碳酸盐阶段)仅发育富液相包裹体(Ⅱ型)(图4f)。常在一个视域下观察到不同CO2体积比的Ⅲ型流体包裹体及不同气液比的Ⅱ型流体包裹体同时存在于一颗石英颗粒中，表明其捕获时的成矿流体可能处于一种不均匀热液体系状态，同时暗示成矿流体可能发生过不混溶作用[39--40]。

3.2 流体包裹体显微测温分析

图5 松江河金矿床流体包裹体均一温度(左)和盐度直方图(右)Fig.5 Histograms of homogenization temperatures(left) and salinities(right) of fluid inclusions in Songjianghe gold deposit

表1 松江河金矿床流体包裹体显微测试

成矿早阶段(Ⅰ)在赋存矿物石英中发现大量原生气液两相包裹体，主要为富液相包裹体(Ⅱ型)，其次为富气相包裹体(Ⅰ型)及含CO2三相包裹体(Ⅲ型)。其中Ⅲ型包裹体冷冻后回温过程中测得的CO2固相的初熔温度为-57℃～-56.6℃。笼合物熔化温度为8.2℃～10℃，计算得到Ⅲ型包裹体的盐度为0.43%～3.52%NaCleqv.，当CO2相部分均一至液相时，均一温度为30.5℃～31.3℃，完全均一温度为347℃～362℃。Ⅰ型和Ⅱ型包裹体冰点温度(Tm,ice)为-4.7℃～-9.7℃，对应盐度为7.44%～14.94%NaCleqv.，继续升温过程中，包裹体均一至气相或液相，均一温度(Th, hot)为277℃～369℃。

a-c. 成矿早阶段石英中3种类型包裹体；d-e. 成矿主阶段石英中2种类型包裹体；f. 成矿晚阶段石英中的富液相包裹体。图4 松江河金矿床流体包裹体特征Fig.4 Characteristics of fluid inclusions of Songjianghe gold deposit

成矿主阶段(Ⅱ)主要为Ⅱ型包裹体，极少量Ⅲ型包裹体。其中Ⅲ型包裹体中冷冻后回温过程中测得的CO2固相的初熔温度为-56.6℃。测得的CO2的笼合物熔化温度为7.7℃，相对应的盐度为4.44%NaCleqv.，当CO2相均一至液相时，均一温度为30.2℃，完全均一温度为267℃。Ⅱ型包裹体冷冻回温过程中测得冰点温度(Tm,ice)为-6.1℃～-2.1℃，对应盐度为3.53%～9.34%NaCleqv.，继续升温过程中，包裹体均一至液相，均一温度(Th, hot)为210℃～279℃。

成矿晚阶段(Ⅲ)在赋存的矿物石英中仅发现大量原生富液相包裹体，在冷冻回温过程中测得冰点温度(Tm,ice)为-4.6℃～-1.3℃， 对应盐度为2.23%～7.44%NaCleqv.， 继续升温过程中， 包裹体均一至液相， 均一温度(Th, hot)为170℃～208℃。

3.3 单个包裹体激光拉曼分析

松江河金矿床不同成矿阶段石英矿物捕获的富气相包裹体、富液相包裹体和气液两相包裹体的拉曼分析结果揭示：成矿早阶段的石英气相成分主要是H2O和CO2，以及少量CH4，液相成分是H2O和CO2(图6a)；成矿主阶段石英气相成分主要是H2O和少量CO2(图6b、c)；成矿晚阶段石英气相成分主要是H2O(图6d)。这种特征表明，该矿床的成矿流体为具有还原性质的CO2--H2O--NaCl体系[40]。

a. 石英--黄铁矿阶段；b-c. 石英--多金属硫化物阶段；d. 石英--碳酸盐阶段。图6 松江河金矿床流体包裹体激光拉曼光谱分析Fig.6 Laser Raman spectra of fluid inclusions of Songjianghe gold deposit

4 讨论

4.1 矿床成因类型

前人对于松江河矿床的成因类型存在争议，主要存在以下观点：靳皇玉等[14]认为是造山型金矿；李斌等[17]认为是中温热液脉型金矿；赵来社等[41]认为是低硫化中浅成低温热液型矿床。本次研究认为该矿床应属于中温热液蚀变岩型矿床。

4.1.1 矿床地质证据

通过矿床地质研究，松江河金矿床矿体呈似透镜状产出，矿体与围岩渐变过渡接触；矿石的类型主要为浸染状黄铁矿绢英岩和细网脉状黄铁矿石英脉；围岩蚀变主要是青磐岩化、碳酸盐化，弱的硅化、钾长石化和黑云母化等。矿石矿物主要有黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿、自然金和方铅矿等，多以浸染状产出。且成矿过程依次是钾长石化-黑云母化→青磐岩化→绢英岩化→碳酸盐化；金主要在绢英岩化阶段被卸载；这些地质特征与国内外的中温热液蚀变岩型的矿床地质特征基本一致[42--44]。

4.1.2 流体包裹体证据

作为全国首家将精益管理与医疗相结合，并成功推进精益医疗战略实施、落地的医疗单位，精益医疗已成为恩泽医疗中心（集团）（以下简称“恩泽集团”）的特色管理名片。

流体包裹体研究揭示，该矿床发育3种类型包裹体；即：富气相包裹体(Ⅰ型)、富液相包裹体(Ⅱ型)以及含CO2的三相包裹体(Ⅲ型)。其中，成矿早阶段石英包裹体中3种类型包裹体均出现，均一温度为277℃～369℃，盐度为2%～13.66%NaCleqv.。成矿主阶段石英包裹体中主要发育Ⅱ型与Ⅲ型包裹体，均一温度为210℃～279℃，盐度为3.53%～9.34%NaCleqv.。成矿晚阶段石英包裹体中主要发育Ⅱ型包裹体，均一温度为170℃～208℃，盐度为2.23%～7.30%NaCleqv.。流体包裹体激光拉曼光谱分析表明，3个成矿阶段的流体包裹体气相成分主要为CO2、H2O以及少量CH4，液相成分主要为H2O和少量CO2。成矿早阶段，含矿流体以CO2--H2O--NaCl为主的中高温含矿流体体系；成矿主阶段，含矿流体以CO2--H2O--NaCl为主的中温含矿流体体系；成矿晚阶段，则演变为H2O--NaCl流体体系。因此，该矿床成矿流体应为中温、低盐度、还原的H2O--NaCl --CO2流体体系。

4.2 含矿流体演化与矿质沉淀机制

4.2.1 含矿流体演化

松江河金矿床经历了3个成矿阶段：石英--黄铁矿阶段(Ⅰ)、石英--多金属硫化物阶段(Ⅱ)、石英--碳酸盐阶段(Ⅲ)。

成矿早阶段石英--黄铁矿阶段(Ⅰ)石英捕获有富气相包裹体、富液相包裹体以及CO2三相包裹体，拉曼光谱显示该阶段成矿流体体系为CO2--H2O--NaCl体系，含有少量CH4。该阶段流体温度较高，明显的盐度变化和不同相态的原生包裹体共存指示流体在该阶段发生了明显的沸腾或不混溶作用(图7)，同时成矿流体中含有CO2及CH4气相成分说明成矿流体部分来源于地幔[14]。

图7 松江河金矿床流体包裹体均一温度--盐度关系图Fig.7 Relationship between homogenization temperature and salinity of fluid inclusions in Songjianghe gold deposit

成矿主阶段石英--多金属硫化物阶段(Ⅱ)主要发育富液相包裹体，有少量CO2三相包裹体共存。流体包裹体特征指示此阶段流体可能为早阶段成矿流体的参与流体或流体发生了较弱的不混溶作用。此外，相对于早阶段流体而言，该阶段流体具有更低的盐度范围，因此该阶段流体更可能因与低温低盐度的大气降水混合作用发生流体的不混溶作用[45--46]。流体的混合作用导致成矿系统的物理化学条件突变，流体发生不混溶作用，致使挥发组分CO2的逸出，使流体中金元素的溶解度明显降低，最终在该阶段金属元素完成了大量沉淀。

成矿晚阶段石英--碳酸盐阶段(Ⅲ)流体中仅发现富液相包裹体，且成矿流体的温度、压力再次降低，流体处于开放体系。大气降水的加入继续改变成矿系统的物理化学条件，成矿流体转变为以H2O为主要成分，形成切穿成矿早、主阶段石英脉的石英--方解石脉，标志着矿化作用的结束[47]。

4.2.2 矿质沉淀机制

4.3 地球动力学背景

前人通过年代学数据确定了夹皮沟—海沟金成矿带中矿床的成矿时代，如孙忠实等[1]测得小北沟和四道岔矿床含金石英脉中流体包裹体的Rb--Sr等时线年龄为177.7 Ma；Deng et al.[5]测得四道岔矿床近矿绢英岩中钾长石的40Ar/39Ar年龄为(170.3±2.6)Ma；李亮[23]测得海沟金矿成矿主阶段流体包裹体40Ar/39Ar年龄为172～170 Ma；张笑天[20]利用金属硫化物Rb--Sr等时线定年测得下戏台矿床成矿时代为(175±2)Ma；Zhang et al.[18]测得热液绢云母40Ar/39Ar年龄为154 Ma；韩吉龙[53]利用含黄铁矿硫化物Rb--Sr等时线定年测定冰壶沟矿床成矿时间为(175±3)Ma；Han et al.[40]利用金属硫化物Rb--Sr等时线定年测定头道溜河金矿床成矿时间为177～174 Ma。以上内容揭示，研究区金成矿作用是集中于中--晚侏罗世的区域性成矿事件。

近年来，有研究表明古太平洋板块对欧亚板块存在多次俯冲作用[13]，第一次俯冲时间为190～173 Ma，而在早白垩世晚期(133～106 Ma)与晚白垩世(97～88 Ma)又发生了两次俯冲作用。研究区自中生代以来，普遍受古太平洋板块向欧亚板块第一次俯冲作用的影响，成为一个构造--岩浆--成矿作用广泛发育的区域，并形成了大面积侏罗纪花岗岩、中基性脉岩，以及众多以中温热液型金矿床金为主的贵金属--有色金属矿床[2,54]。本文所研究的松江河金矿床成矿作用发生在晚侏罗世(154 Ma[18])，此阶段处于古太平洋板块向欧亚板块俯冲挤压后的伸展环境[2,13,55--57]，大规模的热液型金矿、多金属矿床和稀有、稀土金属矿床在此背景下形成[2,54,58--59]。

松江河金矿床所处的构造位置为夹皮沟—海沟金成矿带的清茶馆—金银别深断裂体系或位于夹皮沟地体与兴蒙造山带之间。因此，笔者认为松江河金矿床的成矿作用发生在古太平洋板块向欧亚板块俯冲挤压后的伸展阶段。

5 结论

(1)松江河金矿床属于中温热液蚀变岩型矿床。蚀变矿化过程共经历了3个阶段：石英--黄铁矿阶段(Ⅰ)；石英--多金属硫化物阶段(Ⅱ)；石英--碳酸盐阶段(Ⅲ)；金元素卸载主要发生在第Ⅱ阶段。

(2)该矿床的初始含矿流体为中高温、低盐度、富CO2的H2O--NaCl体系，晚期演化为H2O--NaCl体系；成矿流体不混溶作用是导致该矿床形成的主要机制。

(3)成矿作用发生在晚侏罗世(154 Ma)，处于古太平洋板块向欧亚板块俯冲挤压之后的伸展环境。

致谢野外工作得到松江河矿区领导及技术人员的大力支持；样品测试过程中得到中国科学院地质与地球物理研究所的支持与热情帮助，在此向以上人员一并表示感谢！