鼓泡过滤多分散气溶胶特性的矩估计分析

李应治，马钎朝，于汇宇，周艳民，谷海峰，孙中宁

(哈尔滨工程大学 黑龙江省核动力装置性能与设备重点实验室， 核安全与仿真技术国防重点学科实验室，黑龙江 哈尔滨 150001)

当核电站发生堆芯融毁的严重事故时，会出现携带放射性气溶胶的气体流经液池形成离散气泡的现象。放射性气溶胶在气泡内因受到布朗扩散、重力沉降和惯性碰撞等去除机制的作用而被液相所滞留，此过程称为池式鼓泡过滤[1-2]。相似的事故场景还可能会出现在沸水堆中气体排放进入抑压水池的过程、压水堆中气体排放进入稳压器泄压水箱的过程、SGTR事故以及安全壳过滤排放系统(FCVS)主动排气泄压的湿式过滤部分[3-5]。因此有必要评估气溶胶在液池中的去除特性。

在事故源项分析中常用去污因子(DF)来表征液池对气溶胶的去污性能。DF的定义是过滤前后气溶胶质量浓度之比。因DF是气溶胶尺寸的函数，因此欲获得多分散气溶胶的DF须掌握详细的气溶胶尺度分布信息，但许多情况下气溶胶的尺度分布信息无法详细获得。对数正态矩方法通过合理假设颗粒的尺度分布满足对数正态分布，将颗粒尺寸的演化问题简化为对3个分布参数(数量浓度N、几何平均直径dpg以及几何标准差σg)演化的追踪问题。该方法简单直观，易于编程实现，且计算效率很高。国内外许多学者已成功运用此方法分析了气溶胶的成核、冷凝、凝并以及封闭空间内的沉积问题，得到了对应的解析解，极大地方便了实际应用[6-9]。因此本文以池式鼓泡过滤气溶胶为研究背景，假设气溶胶颗粒的尺度分布满足对数正态分布，通过矩方法分析气溶胶3个分布参数的演变与初始条件、时间以及气溶胶沉降系数之间满足的关系。

1 理论

1.1 对数正态矩方法求解颗粒沉降问题

颗粒的动力学行为可用通用的气溶胶动力学方程(GDE)来描述。如果只考虑颗粒沉降，则GDE方程可简化为如下形式：

(1)

式中：dp为颗粒直径；n(dp，t)为颗粒的数量浓度；α(dp)为颗粒的沉降系数。

颗粒的沉降系数通常表示为如下形式：

(2)

式中：Ai和λi为与沉降过程有关的常数；υ为沉降系数中不同颗粒直径指数的项数。

1)υ=1

对式(1)分离变量并积分即可得到颗粒数量随时间的变化：

(3)

对数正态矩方法假定颗粒的尺度分布满足对数正态分布，其数学表达式如下：

(4)

式中：N为颗粒的总数量浓度；dpg为颗粒的几何平均粒径；σg为颗粒直径的几何标准差。这3个分布参数决定了颗粒的尺度分布特性和数量浓度，本文利用矩方法来分析这3个分布参数的演化规律，而不需要颗粒尺度分布的具体信息以及对式(1)进行积分求解。

矩方法求解的是颗粒的各阶矩而非颗粒的尺度分布函数。对于任意常数k，颗粒尺度分布函数的k阶矩定义为：

(5)

(6)

同时，对数正态分布的各阶矩和3个分布参数之间满足如下关系：

(7)

将k=0、-λ和λ代入式(6)，k=0、-λ、λ和2λ代入式(7)，消去公式中的矩可得：

(8)

(9)

(10)

(11)

(12)

(13)

2)υ≥2

此时继续采用上述方法将无法获得解析解，因此采用近似的方法进行处理。

(14)

故：

(15)

(16)

(17)

1.2 鼓泡过滤气溶胶理论

对于鼓泡过滤气溶胶，其实质是气溶胶在气泡内的沉降，这一沉降过程受到众多沉降机制的影响，本文主要考虑布朗扩散、重力沉降和惯性碰撞的影响。其他的去除机制在一定的合理假设条件下可忽略。如当气泡与液池保持热质平衡时，热泳、扩散泳、蒸汽冷凝对颗粒沉降的影响可忽略[10]。当气泡在液池中上升的时间尺度小于颗粒凝并所需的时间尺度时，颗粒凝并对颗粒尺寸以及去除效率的影响也可忽略[11]。气溶胶的沉降系数可认为是3种沉降机制对应的沉降系数的加和：

α(dp)=αB(dp)+αG(dp)+αI(dp)

(18)

对于鼓泡过滤问题，用气泡上升高度H代替时间t。其中布朗沉降系数αB(dp)为：

(19)

重力沉降系数αG(dp)为：

(20)

惯性碰撞系数αI(dp)为：

(21)

式中：h(E)、g(E)为只与气泡形变E相关的表达式；K为玻尔兹曼常数；T为气体温度；μg为气体黏度；ρp为颗粒密度；db为气泡直径；vb为气泡上升速度；Cc为坎宁汉滑移修正系数[12]。

(22)

式中，lmf为气体分子平均自由程。

假定气泡为椭球体，其在上浮过程中速度和形变保持恒定。气泡的上升速度vb采用Park提出的参数化关系式[13]计算：

(23)

式中：μl为液体黏度；ρl为液体密度；g为重力加速度；σ为液体表面张力。

气泡的形变E可采用下式[14]计算：

E=(1+0.45EoRe)0.08

(24)

为便于利用矩方法分析，需将沉降系数处理成式(2)的形式。但因坎宁汉滑移修正系数Cc是dp的函数，小颗粒的沉降主要受布朗扩散机制的影响，而大颗粒的沉降主要受重力沉降和惯性碰撞的影响，因此对Cc做如下近似处理。

1) 对于αB(dp)：

(25)

2) 对于αG(dp)和αI(dp)：

(26)

假定气泡直径db=5 mm，利用原始公式(精确结果)和近似公式(近似结果)计算得到的沉降系数示于图1。可看出两者吻合较好，平均相对误差为1.7%。只有当颗粒尺寸处于过渡区(dp=0.2～0.4 μm)时，近似公式得到的结果略小于原始公式的结果，最大相对误差为21.2%。

图1 原始公式与近似公式计算的沉降系数对比Fig.1 Comparison of original and approximate equations for deposition coefficient

2 解析解验证与分析

前文给出了利用对数正态矩方法获得的颗粒尺度分布的3个分布参数(N、dpg、σg)随气泡上升高度H变化的近似解析解。如果颗粒的初始尺度分布信息已知，采用离散分区法，结合式(3)也可计算出颗粒尺度分布的演化趋势。因此本文利用离散分区法得到的精确解来验证对数正态分布得到的解析解，同时计算单分散颗粒的去除过程。离散分区法的分区思路为：在10-3～10 μm颗粒尺寸范围内按照式(27)划分nbin个节点。

(27)

为保证离散分区法的计算精度，本文取nbin=1 000。

2.1 布朗扩散区

图2 dpg0=0.05 μm、σg0=1.5时解析解和精确解的对比Fig.2 Comparison of analytical solution with exact solution for dpg0=0.05 μm and σg0=1.5

2.2 惯性区

db=5 mm、dpg0=2.5 μm、σg0=1.5时，3个分布参数随H变化的近似解析解和精确解对比示于图3。因大颗粒(dp>1 μm)的沉降主要受重力沉降和惯性碰撞机制的影响，颗粒直径越大，鼓泡过滤的效率越高。因此随着气泡上升高度H的增大，dpg和σ均减小，这导致单粒径计算的颗粒去除速率高于精确解和解析解。因重力沉降和惯性碰撞去除系数与颗粒直径的平方呈正比，因此采用单粒径计算颗粒去除份额的误差较大。当气泡上升高度为1 m时，颗粒的数量浓度已减少至原来的1%左右。同时，对比结果也表明对数正态矩方法得到的解析解与精确解在颗粒处于惯性区时吻合较好。在计算的气泡上升高度1 m范围内，N/N0、dpg/dpg0、σg/σg0的最大相对误差分别为23.4%、1.5%、8.4%。

图3 dpg0=2.5 μm、σg0=1.5时解析解和精确解的对比Fig.3 Comparison of analytical solution with exact solution for dpg0=2.5 μm and σg0=1.5

2.3 过渡区

从图1可看出，当颗粒处于过渡区(0.1 μm

图4 dpg0=0.3 μm、σg0=1.5时解析解和精确解的对比Fig.4 Comparison of analytical solution with exact solution for dpg0=0.3 μm and σg0=1.5

2.4 气溶胶的去污因子

许多实际情况下，能获取的气溶胶信息是气溶胶的质量浓度和质量中值粒径(dM)，而非数量浓度和数量中值粒径(dpg)。相比数量中值粒径，质量中值粒径更能反映一个对数正态分布的气溶胶群的质量分布特征，也更适合计算气溶胶的去污因子DF。对于对数正态分布，dM和dpg之间满足下式：

dpg=dMexp(-3ln2σg)

(28)

因气溶胶的质量浓度正比于颗粒尺度分布函数的3阶矩M3。根据式(7)可得气溶胶质量浓度的衰减为：

(29)

计算条件为：气泡直径db=5 mm，多分散气溶胶的初始参数dM0=2.5 μm、σg0=1.5，根据式(28)、(29)可得气溶胶质量浓度随气泡上升高度H的衰减过程，计算结果如图5所示。可发现图5与图2a完全相同。这是因为当dM=dpg时，1个质量中值粒径为dM的对数正态质量分布与1个质量中值粒径为dpg的对数正态数量分布对矩方法来说是完全相同的。因此可直接将式(12)、(15)中的dpg0替换为dM0，即可得到M3/M3，0的演变规律。

图5 质量浓度衰减的解析解和精确解对比 (dM0=2.5 μm、σg0=1.5)Fig.5 Comparison of analytical solution with exact solution in term of mass concentration decay for dM0=2.5 μm and σg0=1.5

因此，根据DF的定义可得：

(30)

3 结论

本文采用对数正态矩方法分析了鼓泡过滤气溶胶的特性，假设多分散气溶胶的尺度分布满足对数正态分布，考虑布朗扩散、重力沉降和惯性碰撞这3种沉降机制对气溶胶去除的影响。通过在矩方法分析中适当近似以及对坎宁汉滑移修正系数进行适当简化，得到了气溶胶尺度分布的3个分布参数(N、dpg、σg)的演变与其初始值、气泡上升高度以及沉降系数之间满足的解析关系。通过与离散分区法得到的精确解对比，对数正态矩方法推导的解析解表现出良好的预测精度。只有气溶胶的尺度处于过渡区时解析解的误差较颗粒尺度处于布朗区和惯性区时的稍大，但绝对误差仍不大，而且在严重事故条件下进行源项评估时对气溶胶去除速率略微低估是可接受的。最后，给出了气溶胶去污因子的解析解。本文给出的解析解可在不需要气溶胶尺度分布具体信息而仅需要一些初始分布参数的情况下对气溶胶的去除特性进行快速评估。