142～146,148,150Nd光核反应理论计算

金永利，田 源，陶 曦，王记民，续瑞瑞，刘 萍，葛智刚

(中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，中国核数据中心，北京 102413)

光核反应数据可描述光子与原子核的相互作用以及粒子出射的物理过程，在反应堆物理、加速器、辐射屏蔽、活化分析、核废料嬗变以及天体核合成等领域具有着重要的应用。

为满足多粒子输运程序MCNP等[1-2]开展光子输运计算的需求，20世纪60年代前后，国际主要核数据研究机构开始针对光核反应数据的测量与评价建库开展探索。最早期的光核数据主要通过实验编评得到[3]，实验主要依托于电子直线加速器产生的韧致辐射宽能区白光源和基于飞行时间的正电子湮灭准单能光源等装置开展[4]。俄罗斯州立大学Ishkhanov等从1960年后开始针对轻核到裂变核的完整核区做进行了大量测量与编评[5]；美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室[3]和法国萨克雷实验室[6]在1962—1987年间也分别采用准单能光源开展了大量实验研究，得到了更准确的分光中子截面测量数据；Berman等针对上述测量工作开展了系统编评，并指出劳伦斯利弗莫尔国家实验室与萨克雷实验室所测得的(γ,n)与(γ,2n)反应截面之间存在分歧，需要未来开展深入研究予以澄清。随着光源技术与分光中子反应探测技术的不断提升，各类更高品质的光核反应测量设备不断涌现，如日本建南大学激光康普顿背散射光源装置——NewSubaru[7]和罗马尼亚ELI-NP[8]等装置为提高光核反应测量数据可靠性提供了更好的条件，支撑了国际光核数据评价质量的提高[9]。此外，中国科学院上海高等研究院近期建成的基于激光康普顿背散射的SLAGS光源[10]，也受到了国内外研究人员的广泛关注，相信会在未来光核测量等领域做出重要贡献。

实验测量为光核数据评价提供了重要基础，但与核工程应用所需数据总量相比还远远不够。为给出覆盖面更全、质量更好的数据，需要发展光核反应理论及计算程序，为光核数据评价建库提供支撑。经过几十年的努力，国内外主流核反应计算程序EMPIRE[11]、欧洲TALYS[12]、日本CCONE[13]，以及我国UNF[14]和MEND[15]等均已添加了光核反应的计算功能，为国际原子能机构(IAEA)组织开展的国际合作提供了重要评价工具，成功完成了光子入射能量200 MeV范围内IAEA-PD-1999、2019[5]和日本JENDL/PD-2019数据库的评价建库。

钕(Nd)同位素是指示剂核素，是活化分析、反应堆物理研究中关注的重要裂变产物。钕的天然稳定同位素包含142～146,148,150Nd共7个，其丰度分别为27.15%、12.17%、23.798%、8.293%、17.189%、5.756%和5.638%。目前国际最新发布的光核数据库对Nd同位素的评价结果仍存在较大差异，特别是核工程应用中感兴趣的(γ,n)和(γ,2n)反应，由于测量本身的分歧，使得现有光核数据的可靠性受到明显影响。我国一直未开展Nd同位素光核数据的评价，为了给出我国自主可靠的数据，本文拟针对Nd同位素的光核实验测量与理论计算开展系统研究，得到200 MeV能量范围内的光核数据，并对理论结果进行物理分析。

1 实验数据分析

实验测量是核反应理论计算的基础。本文基于国际核反应实验数据库(EXFOR)[16]对光子诱发142～146,148,150Nd核反应现有的实验测量数据进行了系统收集，如表1所列。

表1 γ+142～146,148,150Nd核反应实验测量数据Table 1 Experimental data of γ+142-146,148,150Nd

1971年法国萨克雷研究所的Carlos等[6]采用基于正电子湮灭的准单能光源和大型Gd液体闪烁探测器测量了光中子反应截面，包括一次中子出射(γ,n)和(γ,np)、二次中子出射(γ,2n)、中子产额(γ,xn)和总光子中子截面(γ,sn)等4类数据，对确定核反应理论计算的参数起到了决定性作用。对于分光子中子出射反应截面的测量，采用了中子多重性分类的方法，该方法基于对中子动能的测量，并假设(γ,n)反应出射的1个中子的能量大于(γ,2n)反应出射的2个中子中每个中子的能量。但采用的大型Gd液体闪烁探测器对1次中子事件的测量易受高本底的影响，进而影响测量结果的准确性。2018年Varlamov等[19]对Carlos等测量的145,148Nd数据进行分析，给出了修正值，本文将其作为理论计算的实验依据。

2012年Angell等[17]在日本先进工业科学技术研究所(AIST)的电子储存环上采用激光康普顿散射光源测量了142Nd(γ,n)反应截面。2015年Nyhus等[18]在日本兵库大学同步辐射研究所(JASRI)的同步辐射加速器上采用激光康普顿散射光源装置(NewSUBARU)测量了143～146,148Nd(γ,n)反应截面。这些新的实验装置提供了单色性更高的光子束，结合先进的中子探测器技术，给出了分光中子截面的更高精度测量，有效解决了准单能光源测量数据间的差异问题，因此将其作为本文光中子截面低能区实验数据。

2 理论模型

光子诱发核反应主要包含光子吸收与复合核粒子发射两个物理过程。

2.1 光子吸收

光子吸收指原子核吸收一定能量的入射光子引起原子核核子激发形成复合核的物理过程。在低能量区域，光子吸收截面的主要贡献是电偶极跃迁(E1)；当光子能量在40 MeV以上，引入准氘模型用于描述光子吸收。因此，在入射光子能量Eγ从中子分离能到200 MeV能区，吸收截面σabs(Eγ)由巨偶极共振吸收贡献σGDR(Eγ)与准氘模型σQD(Eγ)两部分组成：

σabs(Eγ)=σGDR(Eγ)+σQD(Eγ)

(1)

准氘模型贡献采用文献[20-21]的系统参数确定。为给出可靠的巨共振贡献，采用表1中文献[6]的(γ,sn)截面作为约束，分析常用的8种洛伦兹形式的巨共振经典模型[22](SLO模型、3种MLO模型(MLO1、MLO2、MLO3)、EGLO模型、GFL模型、GH模型及SMLO模型)对142～146,148,150Nd的光子吸收的描述情况。为得到最优的光子吸收截面计算结果，采用模型优化按照约化χ2最小的原则，并结合所得光子吸收截面的物理曲线的合理性分析，对光子吸收进行讨论。χ2计算公式如下：

(2)

其中：N为总实验点数；σth、σexp和σerr分别为吸收截面理论值、实验测量值及实验测量值的误差。

采用以上8种经典巨共振模型计算142～146,148,150Nd光子吸收截面，其χ2列于表2。由表2可见，χ2值差异不大，各经典模型所得吸收截面物理曲线都较为合理。本文选取χ2最小的模型，即SLO模型的计算结果作为光子吸收截面值。

表2 经典模型对142～146,148,150Nd光子吸收截面的计算χ2比较Table 2 Comparison of calculation χ2 of 142-146,148,150Nd photon absorption cross section by classical model

各核素SLO模型的参数列于表3，其中Er、Γr和σr分别为共振峰的能量中心值、宽度与截面参数。本文采用2个共振峰对光子吸收进行拟合。

表3 142～146,148,150Nd光子吸收SLO模型参数Table 3 Photon absorption SLO model parameters for 142-146,148,150Nd

2.2 复合核粒子发射

复合核粒子发射是光核反应的主要物理过程，随着入射光子能量的增加，需考虑平衡与预平衡发射机制对该物理过程的影响。本文采用中国核数据中心与南开大学共同研制的光核反应计算程序MEND-G对200 MeV能量范围内光子诱发Nd同位素的核反应进行计算。MEND-G程序包含光核反应计算所需的光学模型、蒸发模型、复合核反应理论(Hauser-Feshbach理论)模型及激子模型等多种模型理论，特别是在处理百MeV量级多种粒子(n、p、d、t、3He和α)和多重粒子发射计算时更精细[15]，为严格计算粒子出射反应提供了可靠的理论工具。

3 理论计算与分析

基于实验测量数据，本文对200 MeV能量范围内光子与142～146,148,150Nd的核反应进行理论计算。

首先基于表3中经典SLO模型的巨偶极共振参数结合准氘模型共同确定光子吸收截面σabs，为开展光核反应复合核粒子发射提供基础。142,150Nd光子吸收截面的计算结果与国际主要评价数据库JENDL-5[23]、TENDL-2021[24]、IAEA-2019[9]以及实验测量结果的比对示于图1。由图1可见，各数据库的评价值均可较好地与实验测量结果吻合，同时也可看到，随着核质量A的增加，原子核远离幻数，出现形变，形成对入射光子吸收的双峰结构。

图1 142,150Nd光子吸收截面计算结果与JENDL-5、TENDL-2021、IAEA-2019数据评价结果以及实验测量结果比对Fig.1 Comparison of calculation results of 142,150Nd photon absorption cross section with evaluation of JENDL-5, TENDL-2021 and IAEA-2019 and measurement

在准确的光子吸收截面σabs计算基础上，对光核反应相关的各粒子出射反应截面比例分配问题进行研究。本文考虑入射光子能量在200 MeV范围内n、p、d、t、3He、α 6种粒子出射的各种核反应通道，主要计算过程如下。

能级密度计算是复合核粒子发射模型计算中最重要的一步，本文采用常温费米型Gilbert-Cameron能级密度[25]：

ρ(Z,A,U)=

(3)

(4)

Ue=Uc-Δ

(5)

(6)

(7)

其中：Z为靶核质子数；A为靶核质量数；U为激发能；a、fued、Uc、Ux为能级密度相关系数；Δ为修正参数。

各反应道能级密度参数a与修正参数Δ采用GCCI关系式[25]：

(8)

u=fued·(U-Δ)

ac=A(ASSS+Qb)

aI=a1A+a2A2/3

其中，Qb为形变参数，对于球型核，Qb=0.142，对于形变核，Qb=0.12。

为保证142～146,148,150Nd各光核反应计算中相同剩余核对应能级密度的自洽性,使所得光核反应理论结果的物理规律一致，在GCCI推荐参数的基础上，采用142～146,148,150Nd核反应测量数据统一对6个能级密度参数(Uc、Ua、fued、ASS、a1、a2)进行约束，寻优结果如下：Uc=1.86；Ua=355.63；fued=0.044 2；Ass=0.014 7；a1=0.147 0；a2=7.70×10-5。

基于上述能级密度参数计算各粒子出射反应的截面，对于重核，带电粒子出射均小于1 mb，因此，本文仅对用户最关心的分光中子截面计算进行讨论。

142,143,146,150Nd基于理论模型参数系统寻优计算结果示于图2～5，包括光子产额截面(γ,xn)、分光中子截面(γ,n)、(γ,2n)、(γ,3n)，其中本工作(全局)表示普适参数结果，本工作(局域)表示定域参数结果。由图4～5可知，普适参数的光核反应计算结果与实验测量结果符合很好，特别是(γ,xn)的计算结果，与实验测量结果及各数据库的评价结果一致性较好。但142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)反应截面峰值及形状与实验测量结果及各数据库评价结果存在差异，因此，针对这两个核素开展定域模型参数优化，计算结果与普适参数结果的对比示于图2、3。图2、3显示，基于MEND-G程序，通过理论计算能很好地吻合光核测量结果。虽然定域参数结果与实验测量结果一致性更好，但考虑到普适参数计算结果中各核反应截面之间的物理规律性更有理论依据，因此142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)的计算结果还需要更多实验测量进行验证，本文中仍推荐定域计算值，其他Nd同位素核推荐普适参数计算结果。

图2 142Nd中子产额与分光中子截面实验与评价结果比对Fig.2 Comparison of experimental and evaluated results of 142Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

图3 143Nd中子产额与分光中子截面实验与评价结果比对Fig.3 Comparison of experimental and evaluated results of 143Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

图4 146Nd中子产额与分光中子截面实验与评价结果比对Fig.4 Comparison of experimental and evaluated results of 146Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

图5 150Nd中子产额与分光中子截面实验与评价结果比对Fig.5 Comparison of experimental and evaluated results of 150Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

4 结论

本文系统研究了入射能量在200 MeV范围内，光子与142～146,148,150Nd的核反应数据的实验测量、理论模型与评价方法。分析了来自法国、日本及俄罗斯等多家实验室的测量与评价结果，为理论计算提供数据支撑；通过研究多种经典洛伦兹形式的巨共振模型，最终明确采用SLO模型计算巨偶极共振参数，并计算得到了142～146,148,150Nd光子吸收截面；采用中国核数据中心与南开大学共同研制的MEND-G程序对Nd稳定天然同位素的各类复合核粒子发射反应进行计算，分别得到了普适与定域能级密度参数值。运用能级密度普适参数整体描述142～146,148,150Nd光核反应物理规律合理，且同位素物理参数自洽性好。而定域参数计算结果与实验数据符合更好，可合理补充普适描述欠缺的142,143Nd，但其物理可靠性仍需新的实验测量予以进一步验证。

本文评价建立的光核反应数据采用ENDF-6格式，并已收录于CENDL-3.2光核子库。

感谢南开大学蔡崇海教授、中国原子能科学研究院张竞上研究员与申庆彪研究员在光核反应计算程序MEND-G研制中的贡献。