肇庆市干季PM2.5污染特征与潜在输送源分析

吴礼凤，陈妍，周晓仪，黄扬东，翁佳烽

（1.肇庆市气象局，广东肇庆 526060；2.佛山市高明区气象局，广东佛山 528500；3.揭西县气象局，广东揭西 515400）

近年来随着经济快速发展，广东省重污染天气过程事件也频繁发生，对群众身体健康、生态环境安全造成极大威胁。在污染天气中，以颗粒物和臭氧的影响最为明显［1］。肇庆市地处珠三角西部，2013年起随产业转移和工业发展，空气质量急剧恶化，灰霾天气频发［2］，从而影响到城市居民的生活质量和社会的和谐发展。2014年起肇庆市相继出台并落实《肇庆市环境保护和生态建设“十三五”规划》等，通过污染天气预报预警及提前减排调控等一系列行动，有效减缓了颗粒物重污染天气的发生。然而随着肇庆市PM2.5污染持续改善，污染治理边际效益递减和末端治理潜力缩减的现象也逐渐凸显，为了实现更低PM2.5质量浓度目标，有必要对影响PM2.5污染变化的因素进行剖析研究。

研究表明，PM2.5污染的成因非常复杂，不仅受排放影响，同时还与气象条件以及大气中的物理化学过程等有关［3-4］，其中气象条件是PM2.5污染短期内加剧的主要影响因素［5］，目前已有大量针对PM2.5污染气象成因和外来输送影响研究，亦有针对肇庆PM2.5重污染个例和不同季节输送源分析研究［6-8］。高晓荣等［7］通过分析广东4大区域污染天气型，发现冷高压脊控制等形势下易出现PM2.5污染；田鹏山等［8］通过研究发现PM2.5主要来源于本地排放及广东东北部地区等周边地区的短距离输送。目前针对肇庆PM2.5主要污染月份的研究仍较少，尤其是外来污染物输送影响方面缺乏定量化评估，为了解PM2.5主要污染时期影响肇庆市的外来输送源区，本研究通过后向轨迹聚类、潜在源区贡献分析等方法评估主要污染时期肇庆PM2.5污染特征和外来输送源，为相关污染控制部门的决策管理提供科学依据。

1 资料和方法

1.1 数据来源

气象数据来源于2014—2018年肇庆市国家气象站常规地面连续观测资料，包括日平均气温、相对湿度、气压、降水量、风速、日照时数等；美国国家环境预报中心逐6 h（00：00、06：00、12：00、18：00（UTC，下同））的全球资料同化系统（GDAS）数据。

PM2.5质量浓度资料来源于2014—2018年肇庆市国控大气环境监测站（包括城中子站、坑口子站、睦岗子站和七星岩子站，均位于肇庆市城区）逐日PM2.5平均质量浓度数据，超标日指PM2.5日平均质量浓度75.0μg／m3。

1.2 使用方法

为定量化评估广东省内外不同城市对肇庆市本地PM2.5的输送影响，本研究使用NOAA研发的HYSPLIT模式以研究肇庆市PM2.5污染物的传输路径和来源。HYSPLIT是一种可以处理多种物理过程和气象输入场以及不同类型排放源，具备较完整输送、扩散和沉降过程模拟的模式。目前该模式已广泛应用于空气污染物的传输扩散研究中并取得了较好的效果［8-10］。

为了更直观地了解气流的来源方向和输送距离，本研究采用二分K均值聚类分析法对HYSPLIT模式模拟得到的大量轨迹进行分组，并采用Angle Distance算法度量每条轨迹与所在分组平均轨迹对应点的距离［11］。为研究影响肇庆PM2.5污染的潜在源区及其污染程度贡献大小，在后向轨迹资料基础上计算潜在源区贡献因子（PSCF）和质量浓度权重轨迹（CWT）［12-13］。PSCF将研究区域划分为设定分辨率的若干个网格，对研究的污染物质量浓度值设定一个阈值，当轨迹所对应的污染物质量浓度值高于设定阈值时，则认定为污染轨迹。CWT则用网格内的轨迹节点数来代替停留时间，从而反映经过该网格的气团会导致研究区域的质量浓度水平，弥补PSCF无法区分某个网格对研究地点污染程度贡献大小的问题。本研究将阈值设定为GB 3095—2012《环境空气质量标准》国家一级标准限值，即PM2.5质量浓度≤35μg／m3。由于网格内的轨迹端点不能小于研究区域每个网格平均节点数的3倍（否则会导致PSCF和CWT值出现较大不确定性），引入权重系数W以减小误差［14］，即WPSCF和WCWT。具体公式为

其中，每个网格记为（i，j），mij表示经过网格（i，j）的污染气流轨迹点数；nij表示所有气流轨迹通过网格（i，j）的点数；ρl表示轨迹l经过网格（i，j）时对应研究地点PM2.5污染物质量浓度（μg／m3）；τijl代表轨迹l在网格（i，j）停留时间；M为所有气流轨迹的数目。

2 结果与分析

2.1 PM2.5污染特征

肇庆市PM2.5污染年变化在2014到2015年相应地有明显转好（图1a），2014年PM2.5重度污染天数尚有4 d，2015年起明显改善，近几年均无PM2.5重度污染出现，2015年PM2.5质量浓度平均值和中位数分别均比上一年下降14μg／m3左右，超标天数减少超过40 d。然而，2015—2018年PM2.5污染再无明显改善趋势，始终维持在一定水平，PM2.5质量浓度平均值维持在35μg／m3以上，超标频率始终维持在6%以上，2017—2018年PM2.5污染甚至略有加重趋势。对比2014—2018年肇庆市本地排放（图1b）可知，随经济的的发展，工业烟粉尘排放始终维持在较高水平，2015年起逐年增加，2018年排放量甚至超过2014年，高达1 952.9×108m3。机动车保有量基本呈逐渐增加趋势（图1c），2017年起氮氧化物排放量逐年增加，导致肇庆市本地的PM2.5污染维持在较高程度。

图1 肇庆市PM2.5污染天数（a）、工业排放量（b）和机动车排放量（c）的年变化

由肇庆市PM2.5污染物质量浓度的逐月变化情况（图略）可知，PM2.5污染较重的月份主要为1—4和10—12月，PM2.5平均质量浓度维持在44 μg／m3以上，平均超标天数均超过3 d，1月PM2.5污染最严重，平均质量浓度达64.8μg／m3，平均超标天数达14.8 d。5—9月PM2.5污染物质量浓度维持在较低水平，月平均质量浓度低于35μg／m3，6月最低为25.5μg／m3，5、7和8月基本无PM2.5污染超标。其中1—3和10—12月PM2.5超标频率超过10%，为1年中污染最重的季节，且为非汛期，降水较少，因而将1—3和10—12月定义为干季，本研究重点分析肇庆市干季的PM2.5污染情况。

2.2 干季PM2.5与气象要素关系

肇庆城区受地形影响常年吹偏东到东南风，上游地区为珠江三角洲核心区，气候条件和地理位置有利于污染物输送到本地并累积。由表1可知，肇庆市全年PM2.5日平均质量浓度与风速相关性最高（-0.36），其次为气压。干季PM2.5日平均质量浓度与风速的相关系数有所提高，达-0.47，说明干季受近地面风速影响更大。

表1 肇庆市全年和干季PM2.5质量浓度与气象要素的Pearson相关系数

2.3 干季PM2.5外来传输特征

本研究将模拟气流后向轨迹的起点设置为环境监测站的中间位置（112.48°E，23.05°N），模拟高度设置为500 m［15］。基于GDAS流场资料模拟2014—2018年干季逐日12：00的72 h后向轨迹，并根据总空间方差增长率拐点将最优聚类数量确定为5条（图2）。

图2 肇庆市干季气流后向轨迹分布（a）及其聚类结果（b）

由表2可知，干季影响肇庆的气流轨迹主要为来自偏北方向的第5类和东北方向第2类，共占53.23%，第5类轨迹气流主要出现在较强冷空气影响肇庆期间，对应的PM2.5质量浓度为5类气流轨迹中最低，仅为36.32μg／m3。第2类气流轨迹对应的PM2.5质量浓度最高，达60.65 μg／m3，并且出现概率也高达25.7%。此类气流轨迹主要出现在北方冷高压较弱时，肇庆主要受弱高压脊控制，气流将上游地区的污染物往南输送，并在风速减弱的肇庆地区辐合累积，导致持续性污染出现。其次为源自偏西方向的第3类气流轨迹和省内短距离输送的第4类气流轨迹，对应的PM2.5质量浓度超过46μg／m3。第3类气流轨迹进入广东省后绕过珠三角北部，同时又经过肇庆工业聚集地带大旺高新区，有利于将污染物输送到肇庆。第4类气流轨迹多出现在北方冷高压东移出海期间，肇庆由弱高压脊转受变性高压脊控制，气流经过海面和珠三角西南部，向肇庆输送污染物和水汽，促进颗粒物的吸湿增长，加重PM2.5污染。

表2 干季后向轨迹聚类统计分析结果

本研究将轨迹覆盖的空间区域（85°E—130°E，10°N—45°N）按0.3°×0.3°进行网格化以计算WPSCF和WCWT。由图3可以看出，干季WPSCF高值区分布除了肇庆辖区内，主要位于珠三角中南部城市以及粤东和粤东北部分区域。珠三角南部的佛山、珠海、中山、东莞、惠州、广州南部以及肇庆周边辖区、河源北部和梅州东部的WPSCF值均超过0.3，其中肇庆市西部的德庆县以及佛山市高明方向和惠州市城区WPSCF最高值超过0.4。对肇庆PM2.5质量浓度贡献大的区域与WPSCF高值区分布类似，仅粤东和粤东北区域的PM2.5质量浓度贡献明显降低，同时质量浓度贡献高值区扩展至江门市东部区域，与实际情况相符。佛山市高明方向对肇庆PM2.5质量浓度贡献最大，超过70μg／m3，珠三角南部其余地区的WCWT值亦超过50μg／m3，其中，佛山、珠海、中山、东莞、惠州、广州南部的WCWT值超过60μg／m3，广东省外区域对肇庆PM2.5质量浓度贡献大多低于30μg／m3。

图3 肇庆市干季PM2.5的WPSCF值（a）和WCWT值（b）分布

3 结论

1）肇庆市PM2.5污染2015年有明显改善，但随着工业排放和机动车产生氮氧化物排放量增多，2015—2018年PM2.5污染维持较高水平，2017—2018年PM2.5污染甚至略有加重趋势。

2）肇庆PM2.5污染较重的月份主要为1—4和10—12月，其中1月PM2.5污染最严重，6月PM2.5质量浓度最低，5、7和8月无PM2.5污染超标。

3）肇庆市全年PM2.5日平均质量浓度与风速相关性最高，其次为气压；干季与风速的相关系数有所提高。

4）干季影响肇庆的气流大体有5条，其中超过1／2源自东北和偏北方向的气流。来自东北方向第2类气流轨迹对PM2.5污染贡献最高，超过60μg／m3，其次来自偏西方向绕过珠三角北部进入肇庆的第3类轨迹和广东省内短距离输送的第4类气流轨迹亦有超过46μg／m3的PM2.5质量浓度贡献。

5）肇庆市干季PM2.5外来输送潜在源区主要位于肇庆辖区内和珠三角中南部城市以及粤东、粤东北部分地区，其中珠三角南部区域对肇庆市PM2.5污染贡献最明显，佛山、珠海、中山、东莞、惠州、广州南部对肇庆PM2.5质量浓度贡献超过60μg／m3，而佛山市高明方向的WCWT值超过70μg／m3。