川中龙王庙组气藏多期充注特征及对寒武纪早期海相烃源岩发育的指示意义

张涛，宋世骏，周国晓，高建文，靖文强，马腾飞

1)西北大学地质学系，西安，710069； 2)中国石油长庆油田分公司勘探开发研究院，西安，710018；3)西安卡奔软件开发有限责任公司，西安，710065；4)国家管网集团重庆天然气管道有限责任公司，重庆，400000

内容提要: 为了研究古老超深层天然气藏的充注模式，探讨寒武纪早期海相烃源岩的质量、规模和寿命，笔者等选取高石梯—磨溪地区龙王庙组气藏作为研究对象，结合区域构造演化史和烃源岩生烃史，应用盐水包裹体均一温度与储集层埋藏史温度对比的方法，建立了充注模式，并追踪其烃源岩层位为下寒武统筇竹寺组；从寒武纪早期古气候、古环境和古生物等的角度，分析了该时期形成海相烃源岩的有机生产力和保存条件。研究显示，四川盆地超深层气藏的形成经历了古油藏、古裂解气藏和晚期干气的多期充注阶段，气藏充注来源于古油藏裂解气和超晚期源岩释放的天然气。这一事实指示了，早寒武纪的全球背景为高质量、大规模和长寿命的优质烃源岩发育提供了基础，对于四川盆地超级气盆地的形成提供了理论依据。

随着油气探索工作逐渐向古老深层海相勘探推进，我国相继在3大具有太古宇基底的克拉通盆地上发现了鄂尔多斯盆地南缘长城系油气田、四川盆地震旦系灯影组—寒武系龙王庙组安岳气田和塔里木盆地北部哈拉哈塘和顺北油气田，元古宇—寒武系分布面积达300×104km2以上(张光亚等，2015；魏国齐等，2015；赵文智等，2018；高利君等，2020；李建忠等，2021；孙冬胜等，2022)，海相超深层勘探的前景和战略地位引起高度关注。寒武纪早期是生物演化和海洋环境变化的重要时期，在不到地球历史1%的时间里，动物门类相继在地球上大量出现，也为形成优质海相烃源岩提供了环境与物质基础(张兴亮，2021)。华南古板块不仅地层层序发育连续，且出露广泛，特异埋藏生物群种类丰富多样，使华南板块成为研究全球寒武纪大爆发和动物起源的热点地区(朱茂炎等，2019)，四川盆地还是目前世界上在元古宙地层发现规模烃类聚集的仅有的四个地区之一(Craig et al., 2013)，天然气探明储量超过万亿方，近期又在安岳北部近凹陷槽方向蓬探1井震旦系取得重大突破(帅燕华等，2021)，因此，从四川盆地研究古老深层的烃源岩特征最具代表性。然而，目前在该盆地龙王庙组所发现的气藏是原油裂解气的认识较统一，但是否存在有机质晚期生气充注一直存在争议，这对其下覆寒武系筇竹寺组海相烃源岩发育规模、生烃质量、生烃寿命提出了一定的挑战性。此外，寒武纪早期一直是基础地质研究的热点时期，包括大陆板块拼合、古生物爆发、全球氧气/二氧化碳浓度变化等(朱光友等，2020)，但对该时期油气背景研究仍相对较少。笔者等通过研究寒武系龙王庙组的古流体包裹体充注特征与成藏过程，对比前人研究结果，对油气藏进行溯源追踪，结合早寒武纪的全球事件背景，分析了下寒武统烃源岩的特征与形成背景，证实了海相超深层烃源岩具备晚期生气充注的能力，从而更有效指导深层天然气和页岩气的勘探。

图1 四川盆地区域构造和岩性组合综合柱状图(据张涛，2017修改)Fig. 1 Comprehensive histogram of regional structure and lithology assemblage in Sichuan Basin(modified from Zhang Tao, 2017&)

1 地质背景

四川盆地是在克拉通基础上发育的大型叠合盆地，因其油气产量丰富，且产气占98.76%，故而成为超级气盆地(戴金星等，2021)。受此影响埃迪卡拉系—寒武系古老海相碳酸盐岩在盆地内分布广泛，厚度达上千余米。盆地中部发育一个巨型鼻状古隆起，即高石梯—磨溪古隆起(杜金虎等，2014)，该古隆起自埃迪卡拉纪至今一直处于古隆起高部位，在演化过程中，自始至终独立发育，为统一的巨型圈闭构造，尽管局部地貌和构造形态不断发生变迁，但整体表现为继承性稳定发展，控制了安岳寒武系特大型整装气田的形成与分布。古隆起长期处于油气的有利区，具有良好的油气保存条件，油气勘探潜力巨大(魏国齐等，2019)。古隆起相对高地貌控制了龙王庙组高能颗粒滩的大面积发育，形成了一套大面积连片分布的优质白云岩储层，上覆高台组泥质白云岩与筇竹寺组泥页岩形成一套优质储盖组合，圈闭条件优越(汪泽成等，2016)(图1)。

2 实验方法

笔者等用荧光显微镜在紫外光激发下进行了流体包裹体和沥青包裹体的观察实验。包裹体观测与盐水包裹体均一温度测试均在中国石油勘探开发研究院盆地构造与油气成藏重点实验室完成。包裹体测温分析采用LINKAM THM600冷、热台组成测温系统，均一温度误差范围为±1℃，利用古流体包裹体均一温度区间数据，并结合构造演化史、烃源岩热演化史和埋藏史综合确定成藏期次和成藏过程。

3 龙王庙组气藏多期充注模式

流体包裹体是成矿溶液的“化石”，记录了成矿时溶液的化学组分及其温压条件，多期成藏的深层复杂油气藏储层中一般会捕获不同类型的多期流体包裹体(刘可禹等，2013)。前人对研究区龙王庙组储层中流体包裹体也做了大量研究工作，均发现了多期不同类型的烃类包裹体。笔者等对样品薄片进行了系统观察，发现研究区储层中发育4期不同类型的油气包裹体，对应了4期油气充注过程(图2)：①第Ⅰ期为在白云石中发育的蓝色荧光的油包裹体，反映了在二叠纪大量液态烃的充注。在中二叠世后由于地层的持续埋深，使“安岳—德阳”克拉通古裂陷槽(邹才能等，2014)和古隆起斜坡上烃源岩整体进入“生油窗”，并于中—晚三叠世进入生烃高峰期，产生的大量液态烃通过不整合面、断层和断裂运移至构造高部位，大型古油藏聚集形成。该期捕获油包裹体，白云石中其伴生盐水包裹体的温度约为100～120℃；②第Ⅱ期以溶蚀重结晶白云石的沥青伴生流体为代表，形成温度为130～150℃。三叠纪开始随着地温的升高液态烃开始发生裂解，原油伴生气析出，伴随产出沥青，镜下白云岩的雾心亮边结构与矿物被晚期烃类与沥青溶蚀的现象也发映出此时活跃的充注现象。③第Ⅲ期烃类充注发生在侏罗纪—白垩纪，超高的地层温度造成原油发生大规模裂解、原位聚集，形成裂解气藏，盐水包裹体温度介于190～210℃，并形成大量含沥青包裹体、气相包裹体和沥青；④第Ⅳ期为天然气包裹体，晚白垩世至今构造稳定，原油裂解使地层压力升高，捕获温度在210～230℃(刘伟等，2014)，捕获压力平均为77.5～153.7 MPa，表现为超压充注。而高温高压特征也充分说明了此类包裹体应该是捕获于原油热裂解后。

根据油气包裹体测温结果，结合构造演化史、烃源岩生烃史和储层埋藏史，恢复了川中高石梯—磨溪地区寒武系龙王庙组油气藏动态演化过程，推断其形成经历了4个阶段(图3)：

图3 川中高石梯—磨溪地区龙王庙组天然气成藏过程图Fig. 3 Natural gas accumulation process diagram of the Longwangmiao Formation in Gaoshiti—Moxi area, central Sichuan Basin

(1)古隆起形成阶段：早寒武纪—晚志留纪。在乐山—龙女寺水下古隆起影响下，其周围广泛发育颗粒滩，同时经历同生—准同生白云石化以及溶蚀作用，形成颗粒滩储层，此时为海相碳酸盐台地稳定沉积阶段。龙王庙组沉积后，中寒武纪海侵达到高峰，之后地层持续稳定沉积，形成高台组，为后期龙王庙组油气聚集提供了有利的直接盖层基础，与此同时，主力烃源岩筇竹寺组在稳定沉积的背景下保留完整，为后期生油做好准备。由于构造运动不剧烈，高石梯—磨溪地区仍然处于基底时期的构造高点(王晨霞，2016)。中奥陶纪—志留纪末，受广西运动的影响，川中、川西南地区开始抬升剥蚀，龙王庙组储层又开始接受表生岩溶作用，进一步对孔隙改造。同时加里东运动造成川中地区形成了很多沟通烃源岩与龙王庙组的深大断裂，可以作为油气的运移通道。此外，受加里东运动抬升影响，隆起区、斜坡带以及凹陷区烃源岩具有不同的埋藏热演化史，随着地层埋深逐渐增大，烃源岩开始生烃，Ro值为0.5%～0.8%，接近进入生油门限，原油沿断裂和不整合面进入龙王庙组颗粒滩储层，此时在古隆起核部以及斜坡上形成小规模古油藏，古隆起宏观构造格局基本形成。

(2)古油藏大规模形成阶段：二叠纪—晚三叠纪(捕获Ⅰ期油包裹体)。晚二叠纪—晚三叠纪，在早期印支运动背景下，下寒武统筇竹寺烃源岩进入成熟期并大量生成液态烃。隆起区断裂发育，烃源岩从德阳—安岳古裂陷槽(邹才能等，2014)通过断裂运移至川中古隆起储层中，短距离侧向运移就聚集成藏，原油富集程度高，在龙王庙组储集层中发生大规模原油充注，形成大规模连片分布的古油藏。斜坡带上也发育深大断裂，且与滩体的连通性好，大量的液态烃通过断裂进入储层，由于所处的构造位置较低，液态烃会在浮力的作用下向构造高点运聚，因此，造成液态烃在古隆起斜坡上总体呈分散状分布，但在局部又会有一些集中。“半聚半散”型液态烃(郝彬等，2016)由于其较为分散，油柱较低，因此对盖层的要求较低，有利于长期的保存，形成未来的生气中心，该期捕获蓝色荧光包裹体，为裂解生气做准备。

图4 川中寒武系天然气、固体沥青与干酪根碳同位素值对比图(据李建忠等，2021修改)Fig. 4 Comparison of carbon isotope values of Cambrian natural gas, solid bitumen and kerogen in central Sichuan Basin(modified after Li Jianzhong et al., 2021&)

(3)古油藏裂解阶段：侏罗纪—晚白垩纪(捕获Ⅱ、Ⅲ期烃类、沥青包裹体)。印支运动晚期，在周缘板块的碰撞作用下，构造活动逐渐加剧，盆地周缘构造活动加强，而此时研究区由于位于川中，受基底的控制，构造变形远远弱于周缘地区，表现为整体纵向上的地层沉降，为古油藏裂解生气提供良好构造背景。至中侏罗世，地层温度大于160℃，古油藏埋深超过5000 m，大规模古油藏和斜坡带“半聚半散”型液态烃开始裂解成气。由于高石梯—磨溪地区一直处于构造的高部位，因此发生原位裂解并在原位聚集，形成大型裂解干气藏，同时产生大量含沥青包裹体和气相包裹体；而斜坡带上“半聚半散”型液态烃裂解形成的天然气，由于古气藏在形成时被水占据过(王晨霞，2016)，当时一部分溶于地层水中(周国晓等，2016)，而另外一部分呈游离状向构造高部位聚集。

诸多碳同位素证据也指明了研究区发生过原油裂解现象。天然气C6—C7化合物以环烷烃和异构烷烃为主，甲基环己烷与正庚烷比值、(2-甲基己烷+3-甲基己烷)与正己烷比值分别大于1.0和0.5，此外，在部分天然气样品中还检测到C8—C11的化合物，为原油裂解成气过程中的中间产物(魏国齐等，2014，2015；郑平等，2014)。研究区储层沥青总体上具有低 H/C 原子比值、高反射率的特征，是古油藏原油经裂解形成的残留物(郝彬等，2016)。原油裂解气和沥青的存在，也间接证实了储层存在早期原油和晚期原油裂解气多期充注的特点。

(4)气藏定型阶段：晚白垩纪—至今(捕获Ⅳ期天然气包裹体(刘伟等，2014))。四川盆地进入陆相盆地发育阶段，燕山运动和喜马拉雅运动使得盆地及周缘发生地层的褶皱抬升，盆地周缘受到的强烈挤压传递至川中，威远地区大幅抬升，远高于研究区，油气藏发生调整以致破坏，而高石梯—磨溪地区处于古隆起轴部，构造变形较弱，具备得天独厚的聚集保存条件，气藏原位保持并最终定型。高石梯—磨溪地区处于古隆起轴部高点、古今构造叠合区，奠定了研究区内大气藏形成的地质基础。

4 天然气来源及成因探讨

图5 GS17龙王庙组三维全息扫描荧光(据张涛，2017)Fig. 5 GS17 3D holographic scanning fluorescence of the Longwangmiao Formation(from Zhang Tao, 2017&)

图6 川中磨溪—高石梯地区龙王庙组中的矿物充填序列Fig. 6 Mineral filling sequence of the Longwangmiao Formation in Moxi—Gaoshiti area

笔者等通过古流体研究建立的成藏模式与前人研究结果基本(袁海峰等，2014；郝彬等，2017；林雪梅等，2020)一致，显示出磨溪—高石梯古隆起气藏经历了由古油藏到古原油裂解气藏，再到现今气藏的过程，具有单源贡献、多期充注的特点。前人研究的地化数据指示了龙王庙组油气来源于下覆筇竹寺组烃源岩的贡献：①碳同位素组成证据(魏国齐等，2015)：龙王庙组天然气乙烷碳同位素值表现为-35‰～-31‰，与筇竹寺组干酪根碳同位素值-36.4‰～-30.0‰相近，并且龙王庙组储层沥青碳同位素值为-35.4‰～-33.1‰，这与筇竹寺组干酪根碳同位素有着明显的亲缘关系(图4)，表明油气主要来源于下覆筇竹寺组泥岩；②氢同位素组成证据：天然气氢同位素组成不仅受成熟度影响，而且受沉积同期水体盐度的影响。一般较高丰度的伽马蜡烷可以指示沉积水体的高盐度(Peters and Moldowan, 1993)。筇竹寺组伽马蜡烷与C30藿烷比值要高于灯影组三段烃源岩(Chen Zhonghong et al., 2017)，表明后者水体盐度要低于前者。龙王庙组甲烷氢同位素值(-138‰～-132‰)明显重于灯影组四段(-147‰～-135‰)，灯影组二段最轻(-150‰～-141‰)(魏国齐等，2014)，说明龙王庙组天然气应来自较高水体盐度的筇竹寺组烃源岩；③定量颗粒荧光QGF高指数(张涛等，2017)也指出研究区发育过大规模的古油藏段，TSF图显示为单峰(图5)，指示了古油藏原油来源的唯一性(刘可禹等，2016)，证实龙王庙组油气藏只来源于筇竹寺组烃源岩。

然而，关于气藏是否存在干酪根成熟—高成熟阶段裂解气的充注一直存在争议，以往研究都认为天然气来自于古油藏裂解气，但是最新研究指出(帅燕华等，2019，2021)，储层内主力沥青的碳同位素比天然气甲烷碳同位素普遍偏轻，固体沥青跟天然气没有同源性，凝析油气裂解并不是其主要来源。古油藏曾于该构造位置聚集、后裂解散失、部分残留，晚期筇竹寺组高成熟阶段释放的天然气持续充注其中，该发现也说明筇竹寺组烃源岩生烃寿命长，生油窗内可大量排液态烃，高成熟阶段可产生气态烃(储集层为龙王庙组)，自身还可作为页岩气(储集层为筇竹寺组)的有利勘探区，足以引起我们充分的重视，具有重要的研究价值。

深部海相烃源岩的生烃深度下限范围可能较大，高过成熟阶段的烃源岩生烃潜力依然存在，生烃能力不容低估，深层油气藏存在多期充注的特点(朱光友等，2009；赵文智等，2012)。塔北隆起中西部地区下寒武统玉尔吐斯组烃源岩发现存在3期生烃，油气藏受构造运动影响分别在加里东晚期—海西早期，海西晚期和燕山—喜山期被充注，成熟度逐渐增大(丛富云，2021)。可见深层烃源岩可以具有多期生烃与油气多期充注的特点。

岩心及薄片观察表明(图6)，储层溶蚀孔洞较为发育，往往可见不同期次的白云石、沥青、石英等矿物的充填。储层孔、缝、洞中胶结充填的矿物特征可以用于指示相应的地质事件，矿物的胶结充填序列则指示了对应地质事件发生的相对时序。通过显微镜下观测，挑选典型矿物代表，发现川中磨溪—高石梯地区龙王庙组储层中存在白云石→沥青→白云石/石英的充填序列(图6)。大部分溶蚀孔洞的充注序列主要为白云石→沥青，也可作为龙王庙组气藏的多期流体充注的证据。

假设天然气来自于干酪根产气，间接指示了寒武纪早期烃源岩具有高质量、大规模和长寿命的特点。那么，早寒武纪理应具备形成如此优质烃源岩的背景。

图7 前寒武纪—寒武纪期间全球重要环境事件变化图Fig. 7 Changes of global important environmental events during Precambrian and Cambrian Period

5 寒武纪早期海相烃源岩发育背景

一般认为，优质烃源岩的形成取决于有机生产力和有机质保存的缺氧条件。这两大因素从根本上取决于生物繁殖和埋藏时的古气候、古环境和古洋流等要素的良好匹配(图7)(张水昌等，2005)。

寒武纪是生物演化、海洋环境变化和全球气候变革的重要时期，华南板块从前寒武纪晚期的暖温带到寒武纪的热带，始终处于温暖潮湿的环境(张光亚等，2019a，b)。早寒武纪时期是冈瓦纳超大陆聚合时期，早寒武纪也处于全球性大冰期后的冰川快速消融期，随之全球气温快速转暖、冰川迅速融化致使海平面快速上升，发生海侵，陆地面积缩小而海洋面积扩大，可容空间增大。海水规模的增大提升了海洋生态系统的规模，增加了生物体基数；例如，迄今为止，华南埃迪卡拉纪—寒武纪早期地层中发现了30多个特色各异的化石群(朱茂炎等，2019)，包括著名的澄江生物群、瓮安生物群和清江动物群等，古生物基础强大；筇竹寺组对应的海平面变化曲线也指示了烃源岩发育受海平面快速上升的影响，而整体温暖的气候背景则有利于有机质的进一步发育。此外，冰期形成的深海有机质(DOC)储库在暖期大量释放(Rothman et al., 2003)，水体营养激增，引起低等生物大量繁盛，使得沉积有机质碳同位素发生负漂现象，而中国上扬子地区筇竹寺组烃源岩发育时期与此负漂存在良好的对应关系，有趣的是，该负漂也与海平面迅速上升、全球湿暖气候、低氧和二氧化碳快速上升形成对应。早寒武纪时期的华南古板块位于赤道附近，与现今苏门答腊和秘鲁的纬度相当，都是上升洋流十分活跃的地区，DOC释放的轻碳通过上升洋流进入表层海洋，并与上升洋流带来的富绿硫细菌和富铁族、富硅族和富磷族元素等营养盐极大地促进了初级生产力和埋藏率的猛增。

从有机质保存的角度上来说，寒武纪大气圈处于高CO2低O2环境，氧气含量约在现代大气氧化水平的10%～40%(张兴亮，2021)，CO2含量持续升高，使寒武系处于长期低氧温室下。海侵初期，水深急剧增加，造成水体分层、底层水缺氧，全球半深海—深海区占据绝大比例，致使全球海洋底部长期处于缺氧环境，有利于表层水高生产力所产生的丰富有机质在海水底部保存，使其具有良好的保存条件。

上述利于烃源岩发育的全球背景在更广范围的寒武系地层中得到验证。例如，合肥盆地寒武系马店组发育的黑色泥岩(戴金星，2003)，TOC值平均为6.13%，Ro值为2.2%～4.1%，处于过成熟阶段；洛南地区寒武系辛集组黑色泥页岩(廖建波等，2016)，TOC值平均为1.1%，Tmax值为456～520℃，等效Ro值约为1.8%～2.5%；塔里木盆地阿克苏—塔北玉尔吐斯组黑色泥岩，TOC值为平均为8.9%，表明中国华北克拉通和塔里木板块同样发育寒武系优质烃源岩。除此之外，阿曼盆地Huqf组烃源岩(Cozzi et al., 2012)和东西伯利亚盆地里菲系和下文德统烃源岩(Frolov et al., 2014)的发现指示寒武系优质烃源岩的形成具有全球性。

6 结论

(1)川中高石梯—磨溪地区寒武系龙王庙组古老超深层天然气藏为多期成藏，成藏阶段经历了古油藏、古油藏裂解气藏和现今天然气藏的演变，油气藏来自于下覆筇竹寺组烃源岩的贡献。

(2)寒武纪早期气候温暖湿润、海平面上升和DOC负漂等诸多全球性事件对于海相烃源岩大规模、高质量和长寿命的发育以及四川盆地超级气盆地的形成提供了坚实基础。在此背景下，烃源岩有能力和条件在超晚期大规模生气，这也支持了研究区天然气有来自于干酪根生气的可能。

(3)对于深层油气寻找工作，不能局限于区域构造、沉积、气候等因素的研究，还需考虑到全球古环境的背景。早寒武纪作为生命起源、地球演化最重要的历史时期，为形成高质量、大规模和长寿命的优质烃源岩提供了基础，对于四川盆地超级气盆地的形成提供了一定的理论依据。