塔里木盆地顺北1号断裂带SHB1-X-3井储层沥青地球化学特征及其与油气演化的关系

许 锦，吴 鲜，朱秀香，陈强路，尤东华，席斌斌

1.中国石化 油气成藏重点实验室，江苏 无锡 214126；2.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡 214126；3.中国石化 西北油田分公司 勘探开发研究院，乌鲁木齐 830011

顺北油气田位于塔里木盆地顺托果勒低隆起，自中国石化在顺北1号断裂带取得油气勘探突破以来，又相继在顺北5号断裂带以及7号断裂带实现了油气发现，展示出广阔的勘探前景[1-8]。顺北油气田分布受控于北东向切穿基底的走滑断裂[3,5-6,8-10]，产出油气主要为低密度、低黏度、低含硫、中—高含蜡的挥发性油—轻质油[7，11-13]。前人针对该区油气成藏特征以及成藏过程开展了较多研究，表明在多旋回沉积构造背景下，该区呈现出较为复杂的油气成藏面貌，主要体现在不同断裂带之间以及同一断裂带不同层位油气性质存在较大差异[7，11-14]，地质历史时期油气存在多期充注[7，14-16]，油气藏成熟度高，以挥发性油气为主，但TSR及热裂解等次生改造作用弱等方面[7,11,13]。前人在进行上述研究时多以原油以及油气包裹体作为研究对象[7，11-16]，而对与油气的生成、运移、演化、破坏等地质地球化学过程有关的储层沥青则缺乏研究。本文以顺北1号断裂带上SHB1-X-3井奥陶系一间房组缝洞型碳酸盐岩储层充填的固体沥青及沥青层之间的泥晶灰岩为主要研究对象，开展有机岩石学、油气包裹体以及有机地球化学方面的研究，并结合顺北1号断裂带上原油和天然气的生源和成因类型等地球化学特征分析，讨论沥青的来源、演化及其与现今油气的关系，探讨该区油气成藏过程。

1 地质概况

顺北油气田主体位于塔里木盆地顺托果勒低隆起(图1)。顺托果勒低隆起南北分别连接卡塔克隆起和沙雅隆起，东西方向位于阿瓦提、满加尔两大坳陷的低梁部位，褶皱变形弱，是塔里木盆地相对稳定的古构造单元[2,17-18]。该地区寒武系—古近系发育齐全，下寒武统玉尔吐斯组硅质泥页岩是本区的主力烃源岩[19-21]。玉尔吐斯组泥页岩现今埋深在万米以上，预测厚度在10～30 m左右[18,21-24]，黑色页岩层有机碳含量高达4%～16%，是中国目前发现的有机碳含量最高的海相烃源岩。中下奥陶统鹰山组—中奥陶统一间房组以灰岩为主的碳酸盐岩为该区主力储层，储层类型主要为缝洞型以及孔洞—裂缝型[1,2,5]。厚度达3 000 m的上奥陶统却尔却克组泥岩与鹰山组—一间房组碳酸盐岩形成优质的储盖组合[2]。区域上发育NE向、NEE向等多组走滑断裂，其中NE向走滑断裂向下切穿寒武系底界，具有“控储、控藏”的作用[3-4,18]。

图1 塔里木盆地顺托果勒地区地质概要据陈强路等[16]修改。

2 样品与实验

2.1 样品情况

SHB1-X-3井位于顺北1号断裂带主干断裂附近，在奥陶系一间房组7 265～7 275 m泥晶灰岩钻遇三段缝洞充填的沥青。本次研究岩心样品采自上述缝洞充填的沥青以及缝洞充填沥青层之间的泥晶灰岩。

SHB1-X-3井地面原油密度为0.792～0.798 g/cm3，平均值为0.794 g/cm3；黏度为2.24～2.72 mPa·s，平均值为2.54 mPa·s；含硫量为0.099%～0.111%，平均值为0.104%；含蜡量为2.46%～8.23%，平均值为6.04%。该原油与顺北1号断裂带上的原油类似，均为低密度、低黏度、低含硫、高含蜡的挥发性油[7,11-13,18]。为了更好地进行数据对比和油气演化分析，本次研究还采集了顺北1号断裂主干断裂带上SHB1-X-2、SHB1-X-6等井奥陶系一间房组中的原油。

2.2 实验方法

本次研究针对沥青层之间的含泥质条带的泥晶灰岩开展了有机岩石学、氩离子电镜以及激光拉曼等分析；针对缝洞充填沥青层的氯仿抽提物和钻井原油开展了饱和烃色谱/全烃色谱、饱和烃色质及原油碳同位素分析；针对泥晶灰岩中充填方解石脉以及石英脉开展了包裹体岩相学、显微测温以及群体包裹体地化成分分析，所有实验均在中国石油化工股份有限公司油气成藏重点实验室完成。

所涉及到的主要仪器设备及实验方法为：氩离子电镜分析使用FEI公司QUANTA200环境扫描电镜，工作电压20 kV，束斑3～6，工作距离10～25 mm，样品表面经过氩离子抛光以及喷镀导电金处理。饱和烃色谱分析使用Agilent7890气相色谱仪，氢火焰检测器，载气为氦气，无分流， DB5(25 m×0.20 mm×0.33 μm)色谱柱，柱温为60～310 ℃(20 min)，升温速率为7 ℃/min。饱和烃色谱质谱条件：DB-5MS柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，升温程序为80 ℃恒温3 min,以3 ℃/min速率升温至230 ℃,再以2 ℃/min速率升温至310 ℃，恒温15 min。

包裹体岩相学采用德国徕卡M165C型立体显微镜(放大倍数7.3～120倍)以及德国蔡司Imager A2m型偏光/荧光显微镜(放大倍数50～500倍)。包裹体均一温度以及冰点温度测定采用英国Linkam公司生产的MDSG600型地质冷热台与德国蔡司公司生产的Axioskop40型偏光/荧光显微镜组成的显微测温系统。群体包裹体成分搜集及分析参见文献[13]中的方法。

沥青的激光拉曼分析采用日本Horiba LabRam HR Evolution型显微共聚焦快速扫描成像拉曼光谱仪，激光波长为532 nm，源激光功率100 mW，样品表面激光功率控制在小于1 mW，狭缝50 μm，光栅600 g/mm，曝光时间50 s，采谱范围100～4 000 cm-1，采用Labspec 6.0软件进行峰型拟合及参数获取。

3 实验结果

3.1 沥青有机岩石学特征

岩心观察发现SHB1-X-3井储层沥青主要呈缝洞充填(图2a)、沿裂缝充填(图2b)以及浸染状三种产状。其中缝洞充填以及沿裂缝充填的沥青与泥晶灰岩有较为明显的边界；缝洞充填的沥青局部发育变形的泥质条带、方解石脉以及立方体黄铁矿(图2a，d-e)，可见少量裂缝被自形石英半充填(图2c)。浸染状沥青主要发育在泥晶灰岩层，根据沥青对灰岩的浸染程度，可进一步分为含沥青灰岩(沥青含量10%～25%)以及沥青质灰岩(沥青含量25%～40%)，其中可见微裂隙被方解石充填成脉。从荧光特征来看，沥青不具有荧光特征，但缝洞充填沥青中发育的泥质条带普遍具有明显的荧光特征(图2d-e)，推测上述荧光是原油浸染造成的。氩离子电镜分析表明，缝洞充填的沥青呈团块状夹杂于黏土矿物及石英之间，沥青内部收缩缝以及收缩孔较发育，可见少量气孔(图2f-h)。

图2 塔里木盆地顺北1号断裂带SHB1-X-3井奥陶系一间房组中沥青的有机岩石学特征

3.2 油气包裹体特征

岩相学分析表明，在切割沥青层的方解石脉以及石英脉中均发育较多气液烃包裹体，多成群分布，发蓝绿色荧光(图3)，气液烃包裹体中未见沥青子矿物，说明包裹体充注后未经历明显的热演化。方解石脉中还可见气液两相盐水包裹体与气液烃包裹体共生(图3a)；而石英脉中仅见气液烃包裹体。

图3 塔里木盆地顺北1号断裂带SHB1-X-3井方解石脉以及自形石英中包裹体的显微照片

显微测温分析表明，方解石脉中气液烃包裹体均一温度为54.6～84.9 ℃，伴生的气液两相盐水包裹体的均一温度为122.1～136.9 ℃，冰点温度为-4.7～-6.7 ℃，折合成盐度为7.39%～10.10%；石英脉中气液烃包裹体均一温度为52.7～81.1 ℃(图4)。由上述包裹体产状及均一温度分布特征推测，方解石脉、石英脉中的气液烃包裹体为同期捕获并且气液烃包裹体捕获时间要晚于沥青形成的时间。

图4 塔里木盆地顺北1号断裂带SHB1-X-3井方解石脉以及自形石英中包裹体均一温度直方图

本次研究还对上述方解石脉中的两组气液烃包裹体进行了群体包裹体成分收集及分析(图5，表1)，其主峰碳分别为nC11和nC14，OEP分别为0.96和1.00，nC21-/nC22+分别为21.67和38.57，均显示为典型轻质油特征，与顺北1号断裂带上原油的正构烷烃特征相似。群体烃包裹体和现今原油的Pr/Ph为0.68～1.01，而在高成熟环境下比Pr/Ph受成熟度影响较小的(Pr+nC17)/(Ph+nC18) 则为1.03～1.13[25]，这2个类异戊二烯参数值相接近，指示SHB1-X-3井烃包裹体和原油来自相似还原环境的烃源岩。

表1 塔里木盆地顺北1号断裂带SHB1-X-3井群体烃包裹体和该区原油的饱和烃参数

图5 塔里木盆地顺北1号断裂带烃包裹体色质图(m/z 85)与原油全烃色谱图对比

3.3 沥青的激光拉曼光谱分析

反射光下，SHB1-X-3井沥青存在较明显的各向异性，出现了明显“马赛克结构”的光学特征(图6a-b)[26]。研究表明，用传统的光学反射率测定方法测定上述沥青反射率时可能存在较大误差，而用激光拉曼测定反射率则不受沥青各向异性的影响[27]。激光拉曼测定沥青的反射率主要利用沥青的“缺陷峰”(D峰)以及“石墨峰”(G峰)的峰间距、峰面积比值等参数与成熟度之间的关系公式进行换算[27-29]。

图6 塔里木盆地顺北1号断裂带SHB1-X-3井中沥青结构特征及拉曼谱图

本次研究对SHB1-X-3井沥青进行了激光拉曼光谱分析(图6)，并利用王茂林等[29]的公式对反射率进行了换算。结果表明，虽然沥青存在明显的各向异性，但换算后的沥青反射率分布比较集中，为2.25%～2.41%，换算成等效镜质体反射率约为1.85%～1.95%(表2)，均值为1.91%，大概是生湿气阶段[30]。

表2 塔里木盆地顺北1号断裂带SHB1-X-3井中沥青的激光拉曼特征及反射率换算

3.4 沥青抽提物的地球化学特征

对上述3个含沥青样品进行氯仿沥青“A”抽提和族组分分离，对分离后的抽提物样品和顺北1号带上典型井原油进行了饱和烃色谱、生物标志化合物、沥青“A”碳同位素分析(表3)。沥青的Pr/Ph值为0.44～0.68，Pr/nC17值为0.40～0.67，Ph/nC18值为0.47～0.76。沥青抽提物和现今原油中规则甾烷均以C29最丰富，呈现不规则“V”型，与塔里木盆地海相原油生标分布面貌相同[31-35]。三环萜烷含量明显高于藿烷和甾烷(图7)，这可能与高成熟度下三环萜烷的稳定性比藿烷更高有关[25,36]。因此，下文主要采用三环萜烷参数结合碳同位素分析(表3)进行讨论。

图7 塔里木盆地顺北1号断裂带沥青抽提物和部分原油的萜烷图

表3 塔里木盆地顺北1号断裂带沥青抽提物和原油的地球化学参数

4 讨论

4.1 油气充注期次

本次研究发现SHB1-X-3井可能存在多期油气充注，主要表现为：(1)气液烃包裹体赋存在切割沥青层的方解石脉和石英脉中，说明沥青以及气液烃包裹体可能分别为早晚两期油气充注的产物；(2)切割沥青层的泥质条带以及裂隙充填的方解石有较明显的荧光特征，说明沥青形成后又存在晚期油气的充注。上述认识与前人研究结果[15-16]一致。

陈强路等[16]以油包裹体中是否含有沥青子矿物作为界定顺北地区早期(海西期)和晚期(喜马拉雅晚期)油气充注的标准。SHB1-X-3井裂隙充填的石英及方解石中发育大量不含沥青子矿物的气液烃包裹体，并且其均一温度及成分特征均与陈强路[16]等界定的晚期(喜马拉雅晚期)油气充注的包裹体特征相似，据此推测，上述包裹体可能为喜马拉雅晚期油气充注的产物。SHB1-X-3井沥青具有较高的成熟度并且发育收缩缝，说明沥青可能是原油裂解后的产物。上述特征与陈强路等[16]界定的早期(海西晚期)充注的油气特征一致，据此推测沥青可能为海西晚期油气充注的产物。

4.2 沥青和原油的来源分析

如前文所述，沥青形成后，该区又经历了晚期油气充注，但是沥青整体致密仅发育少量微裂隙，未见明显的可动油荧光(图2)，说明沥青受晚期油气浸染的影响较小。因此，沥青抽提物主要反映了沥青可溶于氯仿的组分。

本次研究发现，SHB1-X-3井储层沥青抽提物、群体包裹体烃和顺北1号断裂带上原油的Pr/Ph值分别为0.44～0.68,0.68～0.71,0.83～1.01，指示了还原—弱还原的沉积环境。沥青抽提物中萜烷主峰为C23TT，伽马蜡烷含量较高，g/C30H值为0.47～0.57，可能指示了海相沉积还原环境、高含盐水体的条件。前人[13, 18, 35、37]认为，顺北地区原油形成于还原环境下的海相腐泥型烃源岩，表现为以Pr/Ph值小于1、高g/C30H值的特征。研究区的沥青抽提物、原油和烃包裹体的类异戊二烯特征和生物标志物分析(图8)表明，其成烃生物母质和烃源岩类型相似，均是在还原环境下的海相浮游生物为主的腐泥型烃源岩[24-25]。

图8 塔里木盆地顺北1号断裂带原油、沥青抽提物和烃包裹体的Pr/nC17—Ph/nC18关系底图据文献[38]。

长链三环萜烷的比值ETR可以削弱热成熟作用对母源解释的干扰效应[39]。本次研究中沥青抽提物和原油的ETR值集中分布在0.74～0.87，指出两者的母源具一致性。C24四环萜烷可以用来指示陆源沉积，但研究认为原油中丰富的C24四环萜烷可能指示了碳酸盐岩和蒸发岩的沉积环境[25]。该区沥青抽提物和原油的C24TeT/C26TT均较低，分布在0.35～0.58之间(表3)，表明与碳酸盐岩亲源关系不强[35]。

烃源岩同位素是潜在的油源对比指标[24]。模拟实验证明，原油裂解生成固体沥青过程中碳同位素变重[30]，但各阶段的固体沥青的δ13C值变化不大(±0.5‰)；而烃源岩在生烃演化过程中有2‰～3‰的同位素分馏[40]。SHB1-X-3井沥青抽提物的碳同位素(-31.1‰～-31.5‰)略重于顺北1号断裂带上原油的碳同位素分布(-31.8‰～-32.3‰，表3)，因此，推测顺北1号断裂带上沥青与现今原油来源可能一致。轮探1井寒武系玉尔吐斯组烃源岩干酪根碳同位素分析表明，90%的样品大于-31.5‰，均值为-30‰左右[41]；星火1井寒武系烃源岩干酪根碳同位素为-29.7‰[18]，推测该断裂带上的沥青、原油可能与寒武系烃源岩有亲缘关系。

结合以上对类异戊二烯、生物标志化合物和同位素的分析，原油和沥青抽提物的地化特征相似，推测两者可能来自同一烃源岩。顺北1号断裂带上原油和沥青很可能与寒武系玉尔吐斯组烃源岩具有较近的亲缘特征。

4.3 沥青裂解对现今油藏的贡献

前文已述，SHB1-X-3井储层沥青在扫描电镜下见到较明显的收缩缝和孔隙(图2h)，这些孔缝的形成一般情况下和沥青所受到的热演化有关[42-43]。根据沥青现今成熟度约相当于镜质体反射率(Ro)为1.91%左右，推测裂解生成的油气组成应以C2—C5的湿气为主，甲烷和C6—C15的轻烃为次，基本不含C15以上组分[44]。对顺北1号断裂带上原油全烃的分析表明，其饱和烃主峰碳以C7和C8为主，C15以上组分在全烃中占15%～30%以上，可见现今原油中二次裂解生成的原油量并不占多数。

天然气成因类型也可以判断早期原油裂解生烃对油藏的贡献。HILL等[44]通过模拟实验指出，在Ro<1.5%～1.6%时，原油尚未发生有效的裂解作用，这些天然气为正常的原油伴生气，之后才可能出现原油裂解气。顺北1号断裂带上天然气均为干燥系数小于0.8～0.9的湿气，C2/C3值为1.5～2.31，C2/iC4值为7.61～12.99。这种组成的天然气应属于原油伴生气的范围，裂解气较少[45]。马安来等[13]通过碳同位素分析也认为，顺北地区天然气相对贫δ13C，以干酪根裂解气为主，只有少量原油裂解气的贡献。

综上所述，顺北1号断裂带上油气藏中天然气以干酪根直接生烃为主，来自原油二次裂解生成的天然气较少。虽然在SHB1-X-3井储层中见到3 m多的沥青层，但其他井中并未见到规模发育的沥青，因此，推测早期原油充注规模有限，对现今油藏的贡献较小。

5 结论

(1)顺北1号断裂带上SHB1-X-3井在切割沥青层的方解石脉和石英脉中发现了气液烃包裹体；泥晶灰岩基质矿物普遍具有荧光，说明沥青为早期油气充注产物，气液烃包裹体和基质可动油可能为晚期油气充注的产物。

(2)SHB1-X-3井含沥青样品抽提物的生物标志物和碳同位素特征与顺北1号断裂带上的原油接近，认为两者均指示海相较还原的非碳酸盐岩沉积环境。沥青抽提物碳同位素与寒武系烃源岩具有亲缘关系，表明其生源可能来自寒武系泥质烃源岩。

(3)顺北1号断裂带现今油气藏中来自原油裂解生成的裂解气比例很低，说明早期油气充注规模小，对现今油气藏的贡献不大。