基于近红外光谱的芒果采后品质与贮放潜力预判的无损检测模型

郝瑞龙，鲁任翔，王 哲，袁玉洁，王福军，芦卫东，韩东海，张 文，马会勤*

基于近红外光谱的芒果采后品质与贮放潜力预判的无损检测模型

郝瑞龙1,2，鲁任翔1，王 哲1,2，袁玉洁1，王福军2，芦卫东3，韩东海4，张 文1，马会勤1*

1. 中国农业大学园艺学院，北京 100193；2. 三亚中国农业大学研究院，海南三亚 572000；3. 北京伟创英图科技有限公司，北京 100070；4. 中国农业大学食品科学与营养工程学院，北京 100083

可溶性固形物含量（soluble solids content, SSC）和pH是决定芒果内在品质的关键因素，贮放潜力是果商进行芒果销售决策时首要的参考指标。本研究以海南省三亚市代表性的芒果品种‘台农’为材料，利用NIRMagic2400型近红外光谱仪，连续采集果实从采摘到完熟过程中在600～1100 nm波长的近红外吸收光谱，以经典方法实测果实SSC和pH，建立芒果采摘后SSC、pH变化和贮放潜力预判的无损检测模型。结果表明：在600～670 nm的波长范围内，采摘后未后熟的芒果对近红外光的吸光度随波长的增加而增加，并在670 nm达到峰值，随后吸光度快速降低，在725 nm左右达到谷值；采摘后达到完熟的芒果在600–700 nm波长范围内吸光度持续下降，并在700 nm处达到谷值。受果皮颜色差异等影响，不同芒果个体在704～746 nm区域的吸光度出现较大的分离，之后在725～1025 nm整体呈缓慢上升的趋势，在1025 nm左右达到第二个峰值。实测结果显示SSC在芒果采摘后0～5 d快速增，第6和第7天变化较小，期间的前4 d的pH保持稳定增加，之后迅速提升。使用Kennard-Stone算法将芒果样本的SSC和pH实测数据划分为校正集和预测集，测试多元散射校正、标准正态变换、SG卷积导数、SG卷积平滑等9种对近红外光谱数据进行预处理的方法，发现矢量归一化最适合SSC光谱数据的处理，多元散射校正最适合pH光谱数据的预处理，建立的SSC和pH的最佳偏最小二乘法（PLS）模型的校正相关系数分别为0.952和0.936，校正均方根误差分别为1.055和0.184，预测相关系数分别为0.959和0.918，预测均方根误差分别为0.974和0.202；采用偏最小二乘法建立的芒果贮放潜力预判模型的正确率为96.9%。以上结果表明，基于近红外光谱所建立的芒果无损检测模型能够较可靠地检测芒果采摘后的SSC、pH动态变化及贮放潜力。研究结果对提升基于内在品质的芒果分级与选品能力，预测芒果的最佳销售时间及选择销售市场等都具有重要意义。

芒果；无损检测；近红外光谱；可溶性固形物含量；pH；偏最小二乘法；贮放潜力

芒果是呼吸跃变型果实[1]，商业化采摘的芒果需完成后熟才具备最佳食用品质。受环境和果实发育的影响，同一批次采收的芒果的品质存在差异，贮放潜力也并不完全一致。如果不进行分拣，在芒果的贮藏和流通过程中，很容易出现品质良莠不齐的现象。目前，海南省三亚市芒果主产区的果商在收购和售卖过程中凭经验进行分拣和确定出库时间，存在人工成本高、分拣标准不统一、误差大等问题。准确了解芒果的内部品质和贮放潜力，方便、快捷地对芒果采后内部品质的变化进行监测和预判贮放潜力，对芒果的选品、分级和确定最佳销售时间都具有重要意义，也是当前消费升级、市场竞争激烈条件下，产业可持续发展的重大需求。

芒果内部品质的传统检测方法为破坏性检测，耗时长、效率低，无法满足生产实践中对检测通量的需求，亟需发展无损检测技术对芒果内部品质进行快速检测。近年来，可见/近红外光谱、高光谱成像[2]、电子鼻[3]以及超声波检测等技术已经尝试用于水果内在品质的无损检测。其中，近红外光谱检测技术（near infrared，NIR）具有无需样品预处理、非破坏性、检测速度快、无污染的特点[4-6]，成为农产品无损检测的一项重要技术手段。

国内外学者利用近红外光谱检测技术开展了对苹果[7]、葡萄、桃[8]、沙糖橘等水果内部品质的评价研究。在芒果上，HASBULLAH等[9]发现在600～1000 nm范围的近红外光下，芒果的吸光谱与其内部品质有较强的关联性，采用偏最小二乘法（PLS）能够建立有效的检测模型。偏最小二乘法（PLS）是最常用的多元线性校正方法[10]，在计算过程中同时考虑自变量（光谱数据）和因变量矩阵（化学实测值）对建模效果的影响，能够较好地处理数据的多重共线性、因子结果（LVs）不确定性和数据非正态分布等问题[11]，将相关分析、多元线性回归和主成分分析的优点集合在一起，是化学计量学分析中最常用的多元线性建模方法。PLS算法广泛应用于利用可见/近红外光谱定量预测水果内部品质[12]。这一方法已先后应用于建立芒果的干物质含量、淀粉含量[13]、硬度[14]等指标的无损检测模型，进行芒果成熟度的判定。国内也有学者尝试建立芒果糖度的NIR无损检测模型[15]，对芒果的内在品质进行评价。

目前，已有的芒果内在品质无损检测模型，大多是选取芒果采摘后某一时刻的静态测量。这种测试和建模方式在进行集合划分时，是从所有样品中一次性提取出预测样品集，无法满足产业发展所需的从芒果采摘到消费者餐桌全时间段的内在品质无损检测需求。针对上述问题，本研究根据芒果采摘后的生理变化规律，分时间段采集样品近红外光谱数据，使样品集中包含彼此独立的子集，提高建模质量。另一方面，通过引入采后时间因子的建模方法，以芒果可溶性固形物含量（SSC）和pH值2项关键内在品质指标，建立芒果采后动态品质无损检测模型，结合芒果采摘后距完熟天数的不同对贮放潜力进行预测，预判芒果最佳出库时间。研究结果为芒果采收时间的确定、产品分级和最佳出库售卖时间预测提供了应用工具。

1 材料与方法

1.1 材料

于2021年3月在海南省三亚市崖城镇的果园中采摘达到商业成熟度，大小一致，无机械伤及无病虫害的‘台农’芒果220个，1 h内运回三亚中国农业大学研究院的实验室。

1.2 方法

1.2.1 SSC和pH的经典法测定 每天在同一时间段挑选25个芒果去皮后均匀切取果肉，分别置于榨汁器（拜杰CP-146）破壁榨汁后，4层纱布过滤，取滤液使用便携式糖度计（爱宕PAL-1）数显糖度计进行可溶性固形物含量（soluble solids content，SSC）测定；使用（雷磁PHS-3E）pH计进行pH测定。以上测定均采用3次重复，取平均值。

1.2.2 近红外光谱仪的设计选择 市场上有多种类型的近红外光谱仪，主要的差别在于光源的设置，以及光源、果实与检测器之间的位置关系。本试验中选择使用的近红外光谱仪装置如图1所示。该装置是根据‘台农’果型扁平以及果皮厚的特点设计开发。检测箱内光源与检测器之间采用果杯、遮光圈和橡胶垫圈的组合式设计，如图1A。该设计能有效地避免芒果平放时无法完全遮盖通光孔的问题，较好地实现了隔离，能够防止杂散光直接进入下方的检测器。近红外光谱仪内置6个25W卤素灯，均匀分布在样本四周，如图1B所示。灯光源的数量和位置设计能够保证足量透射光透过芒果内部后进入安置于样品下方的检测器。

1.2.3 近红外无损检测模型建立及模型质量评价的方法 采用自主研发的NIRMagic2400型近红外光谱仪，在室温条件下将仪器预热稳定30 min后设置采集参数，采集波长范围为600～1100 nm，积分时间为100 ms，扫描次数为50次。每天选取25个芒果，分别对其赤道部位进行扫描，将每个点扫描50次的50个光谱数值的平均值作为该点的光谱数值输出。最终采集的芒果从采摘到完熟过程中果实的测定位点200个，共计100 200个吸光度值。从中选取采摘后1、3、5、7 d的4组芒果所测得的原始吸光度值，分别计算出4组芒果在不同波长下的平均吸光度。通过GrapHpad8软件建立坐标系，绘制芒果采摘后不同时间的平均吸光度变化图。

对测定获得的芒果光谱数据进行异常值测试，剔除7个奇异点后使用Kennard-Stone算法[16]将芒果SSC和pH的实测数据划分为校正集和预测集。利用校正集数据对模型进行训练，利用预测集数据对模型进行性能测试，通过综合集展示样本集数据的分布特征。

A：设备结构；B：光源分布。

采用多元散射校正（multiplicative scatter correction，MSC）[17]、标准正态变换（standard normal variate transform, SNV）[18]、Savitzky-Golay（SG）卷积平滑[19]、Savitzky-Golay（SG）卷积导数、矢量归一化、最大-最小归一法[20]等9种预处理的组合算法对光谱分别进行预处理后，使用偏最小二乘法分别建模。偏最小二乘法的回归模型如式（1）：

式（1）中，为回归系数的向量，为模型残差。最后，以校正相关系数（c）、校正均方根误差（root mean square error of correction，RMSEC）、平均相对误差（mean relative error，MRE）对所有模型质量进行定量比较，确定最优检测模型[21]。并通过预测样本对模型质量进行评价。

1.2.4 芒果贮放潜力检测模型建立方法 去除异常后熟芒果后，按贮放潜力（芒果达到完熟状态需要的天数）将样品划分为3个等级并赋值，5～7 d达到完熟的样本75个，赋值为1；2～4 d达到完熟的样本71个，赋值为2；完熟样本45个，赋值为3。将样本划分成校正集和预测集，使用偏最小二乘法建立芒果贮放潜力检测模型。在检测过程中，当出现非整数情况，采用阈值进行判别。模型判别规则如下：当预测值小于1.5时，判别为5～7 d达到完熟；当预测值大于等于1.5，小于2.5时，判别为2～4 d达到完熟样本；当预测值大于等于2.5时，判别为完熟样本。

2 结果与分析

2.1 芒果采摘后品质变化及Pearson相关性分析

芒果采后的SSC和pH变化如图2所示，SSC在前5 d快速增加，第6和7天缓慢增加至峰值，此时芒果已经完熟（图2A）。此结果与前人的报道[22]相一致，芒果中糖的积累类型为淀粉转化型，在芒果成熟期淀粉酶活性增加，果实中的淀粉被分解为糖，使芒果的总糖（蔗糖、葡萄糖和果糖）增加，SSC快速积累。

图2 芒果采后SSC（A）和pH（B）的变化

芒果采摘后到完熟期间的pH在前4 d保持稳定，在接近完熟时快速增加（图2B）。采摘后，随着芒果的成熟度不断提高，苹果酸和柠檬酸等有机酸作为呼吸底物被消耗掉[23]，使果实的pH持续升高。

对芒果采摘后SSC和pH的变化与采后天数进行Pearson相关性分析，结果表明芒果的SSC和pH与采后天数的相关系数分别为0.961和0.880，呈极显著正相关（表1）。说明芒果在采后贮放期间SSC和pH的变化受采后天数的影响较大，随着采后天数的增加，SSC和pH不断增加，果实风味快速提高。

表1 芒果采后品质变化的Pearson相关性分析

2.2 芒果采摘后的近红外光谱变化

芒果采摘后的平均吸光度光谱变化如图3，平均吸光度随着采摘后天数的增加不断降低。在600～700 nm范围，4组芒果之间的吸光度差异最大，704～746 nm区域内产生波峰偏移，但光谱的变化趋势基本相同。样品的吸光度均在670、1025 nm处出现峰值，而在725 nm附近出现谷值。

图3 芒果采摘后不同时间的平均吸光度

芒果的平均吸光度逐渐降低是由于随着采后天数的增加，芒果中水分散失，O-H键的吸光能力减弱且果实内部的细胞间隙增大，透光性增强，导致样品整体吸光度降低。600～700 nm范围内，采后不同天数的芒果吸光度差异较大。在704～746 nm区域内受果皮颜色及色素的变化产生波峰偏移。725 nm附近的波谷主要与C-H及N-H键的倍频伸缩振动有关；1025 nm处的吸收峰与C-H键、-CH2官能团等有关[24]。

2.3 芒果SSC和pH近红外光谱检测模型的建立

2.3.1 近红外光谱样本集划分 校正集和预测集样品SSC、pH的极差、均值、标准偏差和变异系数等数据的分布特征如表2。本试验所测样本的SSC、pH梯度均匀、分布范围较广，可反映从采摘到果实完成呼吸跃变后，食用品质达到巅峰然后下降整个过程中芒果品质变化的特征。所划分的6个集的变异系数都较小，说明数据离散程度较小，保证了模型建立的精准度，且整个样品数据符合正态分布，适用于近红外检测模型的建立。

表2 芒果果实近红外光谱样本集分布特征

2.3.2 近红外光谱预处理分析 原始光谱经MSC或SNV预处理后均消除了样品内组织分布不均造成的散射影响，使光谱中670 nm和710 nm的特征峰更显著（图4B、图4C）。原始光谱经过SG卷积导数处理后保留了原始光谱中出现的特征峰，且在波长830 nm和950 nm附近出现了新的特征峰（图4D）。原始光谱经过SG卷积平滑处理后，整体上消除了图像中的随机噪声，使光谱更加平滑，但也去除了光谱中的一些细节，导致光谱的整体特征被弱化（图4E）。原始光谱通过矢量归一法处理后，光谱整体出现比较紧密的聚合，强化了光谱的变化趋势（图4F）。原始光谱经过最大-最小归一法处理后，在数据较集中的区域，谱图有比较紧密的聚合，但数据的max和min不稳定，导致谱图在从850 nm后半段的聚集程度变差（图4G）。

原始光谱通过SG卷积导数处理后，强化了原始光谱中隐藏在较宽吸收频带的微小特征峰，增强了极值点、拐点等局部位置光谱吸光度对内部成分含量变化的响应差异，提高了分辨率和灵敏度，但经SG卷积导数处理后也会引入不必要的噪声，降低信噪比。因此，有必要先经SG卷积平滑滤除随机噪声，或者使用多元散射校正MSC等处理方法消除表面散射以及光程变化对漫反射光谱的影响后，再进行进一步预处理或建模。原始光谱分别经过SG卷积平滑+SG卷积导数、SG卷积平滑+MSC+SG卷积导数和MSC+最大-最小归一+SG卷积导数处理后的光谱分别如图4H、图4I、图4J所示。

A：原始光谱；B：多元散射校正（MSC）；C：标准正态变换（SNV）；D：SG卷积导数；E：SG卷积平滑；F：矢量归一化；G：最大-最小归一化；H：SG卷积平滑+SG卷积导数；I：SG卷积平滑+MSC+SG卷积导数；J：MSC+最大-最小归一+SG卷积导数。

2.3.3 偏最小二乘法（PLS）模型的建立 基于不同预处理方法，分别建立芒果SSC和pH的偏最小二乘法模型（表3）。利用原始光谱所建立的SSC模型，校正相关系数为0.945，校正均方根误差为1.125，平均相对误差为0.1。采用9种光谱预处理方式分别处理，其中经过标准正态变换和矢量归一化处理后的模型性能得到不同程度的优化。矢量归一化为最优预处理方式，将模型的校正相关系数提升至0.952，校正均方根误差降低至1.055，平均相对误差减少至0.095。而经过多元散射校正、SG卷积导数、SG卷积平滑等7种预处理后的模型校正相关系数均小于0.945，校正均方根误差均大于1.125，平均相对误差均大于0.1。模型的准确度和稳定性较差，这可能是SSC在光谱上有多重表征，处理前干扰信息已经较少，进行这些预处理后反而去除了一些与SSC相关的信息，从而导致模型效果变差。

表3 不同预处理方法下芒果SSC和pH无损检测模型的质量

利用原始光谱所建立的pH值模型，校正相关系数为0.815，校正均方根误差为0.296，平均相对误差为0.058。经过多元散射校正、标准正态变换、SG卷积导数、最大-最小归一化、SG卷积平滑+SG卷积导数、SG卷积平滑+MSC+SG卷积导数、MSC+最大-最小归一+SG卷积导数预处理后建立的模型，校正相关系数均高于0.815，校正均方根误差均小于0.296，平均相对误差均小于0.058。其中原始光谱通过多元散射校正预处理后，消除了样品内组织不均造成的散射和随机噪声后，强化了原始光谱中670 nm和710 nm的特征峰，提高了分辨率和灵敏度，结果优于其它预处理方法。经该预处理后的建模结果，pH的校正相关系数为0.936，校正均方根误差为0.184，平均相对误差为0.04，最终确定多元散射校正为芒果pH模型的最佳预处理方法。

2.3.4 SSC和pH最优模型的质量评价 利用以上筛选出的最优模型对预测样品进行检测，通过检测结果对模型质量进行评价，获得的校正集与预测集的拟合曲线如图5所示。芒果的SSC最优模型，校正集和预测集都具有良好的拟合性，实测值与预测值的点在趋势线两侧均匀分布。模型的预测相关系数（p）为0.959，预测均方根误差（RMSEP）为0.974，相关系数较高，均方根误差较低，表明本研究所建立的模型对芒果的SSC具有良好的检测能力。

图5 芒果SSC和pH的最优PLS模型

芒果pH最优模型预测相关系数（p）为0.918，预测均方根误差（RMSEP）为0.202。相关系数较高，预测均方根误差较小，模型具有良好的检测能力。但是所测样本的pH主要分布在3.0～3.5区间，在该区间模型检测能力灵敏度较高，但是在个别区段数据量密度不足，对应区间的pH值检测能力偏弱，有待进一步优化。

2.3.5 芒果贮放潜力检测模型的建立与评价 芒果贮放潜力检测模型结果如图6所示。校正集5～7 d后达到完熟的样本、2～4 d后达到完熟的样本和完熟样本误判的样本数分别为1个、4个、0个。预测集5～7 d后达到完熟的样本、2～4 d后达到完熟的样本和完熟样本误判的样本数量分别为0个、1个和0个。校正集5～7 d后达到完熟的样品、2～4 d后达到完熟的样本和完熟样本检测的正确率分别为98.2%、92.6%、100%。预测集5～7 d后达到完熟的样本、2～4 d后达到完熟的样本、完熟样本检测的正确率分别为100%、93.8%、100%。芒果贮放潜力模型的总体检测正确率96.9%，说明该模型质量良好，可满足生产中的使用需求。

图6 芒果贮放潜力检测模型结果散点图

3 讨论

我国是世界第四大芒果生产国和第一大芒果消费国[5]。随着人们消费观念的提升，消费者购买芒果时已经不满足于大小、色泽、光洁度等外在品质，对口感、风味、营养成分等内在品质的要求也不断提高。目前传统的选品和销售方式已经无法满足市场对内在品质日益提高的需求。本研究以芒果采后生理学为基础，采用近红外光谱分析技术试验对芒果内在品质的无损检测，研究结果对芒果基于内在品质的无损分级、果品流通效率的提升和果品企业生产与选品的优化都具有重要的意义。

与前人的芒果近红外无损检测研究相比，本试验引入时间因子，建立的动态内在品质无损检测模型能够实现芒果采后内在品质的实时无损监测，便于及时把内在品质较低的芒果剔除，把综合品质较高的芒果进行销售或储存，提高芒果的商品率和商品价值[25-26]。

目前我国主要依靠人工凭感觉和经验对芒果品质进行分级[27]，导致标准化程度不高[28]，分拣效率低。本试验所采用的箱式近红外光谱仪可以通过在果品分选线搭载，在果品收购、入库等环节高通量实现基于芒果内部品质的自动分级[29]。预计设备投入运行后的在线检测速度可达5个/秒，显著提高分选效率和准确性，降低人力成本，加快海南芒果产业的提质增效。

本试验模拟了实际生产过程中非入库冷藏芒果从采摘至完熟的环境条件，采集了整个生物学过程的品质与近红外光谱变化数据。由采摘后芒果SSC和pH的变化分析可知，‘台农’芒果在室温条件下贮放第7天达到完熟。此时SSC处于较高水平，酸度较低，汁水量损失少，宜于食用[30]。通过建立芒果贮放潜力检测模型，果商可通过对芒果贮放潜力的判断，选择适合的流通渠道和售卖时间[31]，以保证消费者收到最佳品质的芒果。预期贮放5～7 d后达到完熟的芒果可选择成本较低的物流运输或将芒果发往国内最远的市场；预期贮放2～4 d后达到完熟的芒果可选择发往内陆交通方便物流快捷易达的地区；马上就要进入完熟的芒果可就近运输到海南当地的水果市场进行售卖。

将本试验的研究思路和方法运用于‘贵妃’‘金煌’等芒果品种的内在品质无损检测同样具有可行性。不同芒果品种的内部品质不同[32]，通过进一步优化检测模型，可对不同芒果品种的内在品质进行准确高效的无损检测，在芒果新品种的优选、栽培方式的优化、最佳采收期的确定等涉及果实内在品质的领域都可以应用。受芒果生物学特性的影响，没有2个芒果的近红外吸光度谱图是完全相同的[33]。由于果园的栽培管理技术、果实采收期和当地风土情况都会对芒果的吸光度产生影响[34]。在后续的工作中，仍需扩大模型数据库的容量，提升无损检测设备的精准度。

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Near-Infrared Spectroscopy Nondestructive Testing Model for Mango Fruit Quality Assay and Storage Potential Prediction

HAO Ruilong1,2, LU Renxiang1, WANG Zhe1,2, YUAN Yujie1, WANG Fujun2, LU Weidong3, HAN Donghai4, ZHANG Wen1, MA Huiqin1*

1. College of Horticulture, China Agricultural University, Beijing 100193, China; 2. Sanya Institute of China Agricultural University, Sanya, 572000, China; 3. Wei Chuang Ying Tu Technology Co., Ltd, Beijing 100070, China; 4. College of Food Science & Nutritional Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China

Soluble solids content (SSC) and pH are key factors determining the intrinsic quality of mango. In this study, ‘Tai Nong’, a representative mango cultivar of Sanya, Hainan, China, was tested. The near-infrared spectrum (600– 1100 nm) was collected every day from mango harvest to the full ripening using a NIRMagic 2400 near-infrared spectrometer. The actual soluble solids content and pH change was assayed by classic destructive methods to validate the non-destructive testing model. The results showed that under diffuse transmission detection mode, the near-infrared light absorbance of pre-fully-ripe mango increased from 600 nm to 670 nm, peaked at 670 nm, then the absorbance decreased rapidly and reached the valley value at around 725 nm. While the absorbance of the fully-ripe mangoes exhibited continuous decline in the wavelength range of 600–700 nm, and reached the lowest value at 700 nm. Due to peel color differences, individual mangoes presented larger absorbance separation between 704 nm to 746 nm. Slow absorbance increase was recorded from 725 nm to 1025 nm, and reached the second peak at around 1025 nm. Destructive tests showed that mango soluble solids content increased rapidly on the 5th day after the harvest, changed slightly on the 6th and 7th day, whereas the fruit pH was almost stable in the first 4 days, then quickly increased. The measured samples were then divided into the correction and prediction sets using the Kennard-Stone algorithm. Preprocessing methods including multiplicative scatter correction (MSC), standard normal variate transform (SNV), SG convolution derivative,SG convolution smoothing and different combinations were tested. It was revealed that the vector normalization and the multiplicative scatter correction were the best for soluble solids content and pH spectral data processing, respectively. The correlation coefficients (c) of the soluble solids content and pH was 0.952 and 0.936 respectively, when the least partial square method (PLS) model was used. The root mean square error of correction (RMSEC) was 1.055 and 0.184. The predicted correlation coefficients (p) of the soluble solids content and pH was 0.959 and 0.918 using the least partial square method model, whereas the root mean square error of prediction (RMSEP) was 0.974 and 0.202, respectively. The mango storage potential prediction accuracy rate was 96.4% when the model was established using the least partial square method. The set of data confirmed the establishment of a reliable nondestructive testing model for mango fruit soluble solids content and pH assay and storage potential prediction. Our results are useful in mango harvest determination, fruit grading, and predicting the optimal time for selling based on intrinsic fruit quality.

mango; nondestructive testing; near infrared spectroscopy; soluble solids content; pH; the least partial square method; storage potential

TS255.7；O657.33

A

10.3969/j.issn.1000-2561.2022.09.020

2022-01-25；

2022-04-14

三亚崖州湾科技城管理局资助项目（No. SYND202221）。

郝瑞龙（1992—），男，硕士，研究方向：芒果品质的无损检测。*通信作者（Corresponding author）：马会勤（MA Huiqin），E-mail：hqma@cau.edu.cn。