2020年珠三角O3污染特征及主要成因

陈多宏,沈 劲,陈瑶瑶,周 炎,张 涛,廖 彤*,廖程浩,赵文龙,王伯光**,李婷苑

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

陈多宏1,沈 劲1,陈瑶瑶1,周 炎1,张 涛1,廖 彤1*,廖程浩2,赵文龙3,王伯光3**,李婷苑4

(1.广东省生态环境监测中心,国家环境保护区域空气质量监测重点实验室,广东省环境保护大气二次污染研究重点实验室,广东 广州 510308；2.广东省环境科学研究院,广东 广州 510000；3.暨南大学环境与气候研究院,广东 广州 511443；4.广东省生态气象中心(珠三角环境气象预报预警中心),广东 广州 510640)

采用珠三角常规空气污染物与成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因.结果表明,2020年各月珠三角超标天首要污染物是O3,珠三角2020年O3评价浓度为148μg/m3,同比下降16%,AQI达标率同比上升9.5%.2020年O3污染相对严重的月份是4、8～11月,对应的月度O3评价浓度分别达到175,164,166,171,162μg/m3,均超过国家二级标准;其它月份均达标,6～12月O3污染情况同比改善明显,O3污染减轻使AQI达标率同比上升明显.2020年一季度受春节假期和疫情因素等共同影响,大气污染物排放量明显减少,但O3浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升约19%;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O3评价浓度同比上升约58%;5～8月“百日服务”与9～12月“百日行动”采取的污染防治措施有效降低O3前体物排放量,NO2浓度同比下降了22%～23%,VOCs浓度下降了18%～26%,使2个阶段的O3评价浓度均同比下降了20%左右.

珠三角；O3；污染特征；主要成因

2020年初,我国受新冠疫情影响,主要城市二氧化氮(NO2)排放减少了20%～50%[11].2020年1月底到2月初,我国多数城市除臭氧以外的主要污染物浓度均较疫情管控前下降,但由于气象条件的差异,臭氧浓度有所上升[12].珠三角区域2020年空气质量整体改善明显,各项污染物年评价浓度均有不同程度的改善,特别是臭氧评价浓度实现了较大幅度的下降,超标天数有所减少,最终AQI达标率也同比上升明显,达到“十三五”时期的最优水平.本研究采用珠三角常规与VOCs成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因,旨在了解臭氧污染的主要影响因素与各种影响因素之间的相互关系,找出令臭氧浓度进入下降通道的有效途径.

1 资料来源与方法

1.1 资料来源

本文研究区域为珠江三角洲,包括广州、深圳、珠海、佛山、惠州、东莞、中山、江门、肇庆9个城市.空气质量监测站点数据来源于国家空气质量监测站点监测结果[13],珠三角9个城市共计56个国家空气质量监测站点;VOCs数据来源于广东省组分网监测结果[14],包括珠三角9个城市共计9个VOCs组分监测站点;气象数据来源于珠三角地区国家气象站,包含降水、相对湿度、风速和日照时数等监测资料[15],数据来源于中国气象数据网(http://data. cma.cn).研究所使用的数据均为生态环境部门或气象部门的标准资料,监测方法均为国家推荐方法,且有严格的仪器质控要求及质控程序,数据质量得到有效保障[16].数据使用前,对数据质量进行了分析,所有站点O3、NO-NO2-NO、SO2和CO按照《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 818-2018)[17]开展监测,有效数据获取率在90%以上,站点监测数据有效率及异常值均能满足相关标准规范的要求.

采用基于气象色谱-火焰离子化检测(GC-FID)分析原理的法国科马特泰克色谱技术集团Chromatotec GC866VOCs在线分析仪,以及基于GC-FID/质谱(MS)分析原理的武汉天虹TH-300B两款VOCs在线分析仪,以监测环境中的VOCs.校准使用的标准气体均采用美国林德(Linde)公司的光化学烟雾空气监测系统(PAMS)标准气体,仪器的质控校准统一参照《环境空气挥发性有机物气相色谱连续监测系统技术要求及检测方法》(HJ 1010- 2018)[18]执行,有效数据获取率在80%以上.

1.2 环境空气质量计算方法

根据《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)[19],珠三角9个城市各项污染物日均或小时浓度为对应国家空气质量监测站点数据的算术平均值.珠三角9个城市空气质量污染程度等级划分为5个级别:优(AQI:0～50)、良(AQI:51～100)、轻度污染(AQI:101～150)、中度污染(AQI:151～200)、重度污染(AQI:201～300)、严重污染(301～500).其中,AQI达标率计算方式为统计时间段内优和良的天数除以有效天数.O3日评价浓度采用最大8h滑动平均值,月度、季度或阶段评价浓度为这一阶段的臭氧各日评价浓度的第90百分位数.

1.3 VOCs统计方法

参照中国环境监测总站印发的《国家大气光化学监测网自动监测数据审核技术指南(2021版)(试行)》[20],VOCs时段均值采用时段内所有有效日算术平均值作为数据源,统计计算均值,对选取目标时段内日算术平均值有效天数进行统计,无效的不纳入统计.

2 结果与讨论

2.1 珠三角O3超标与评价浓度变化特征

珠三角空气质量超标主要由O3污染造成,2020年5～11月,在超标天中,O3作为首要污染物的比例达到100%(图1).与2019年同期相比,2020年超标天中O3作为首要污染物的比例增加明显,特别是在冬季,2019年的1～2月超标均由NO2与PM2.5导致,无O3超标现象,但2020年1月与2月O3作为超标天首要污染物的比例分别达到83%与100%,表明O3已成为影响珠三角空气质量达标率的最主要污染物.

图1 2019～2020年珠三角空气质量超标天不同首要污染物占比

2020年3月与6月无超标

如图2所示,2020年4月、8～11月O3浓度相对较高,分别达到175,164,166,171,162μg/m3,均超过国家二级标准(160μg/m3);进一步表明,O3污染是珠三角空气质量达标率相对较低的主要影响因素.与2019年同期相比,2020年2、4、5月的O3浓度相对较高,特别是4月,O3月评价浓度同比增长了58%;其他月份O3月评价浓度均低于或接近2019年同期,2020年8～11月珠三角O3浓度同比下降明显.

图2 2019～2020年珠三角区域O3月评价浓度

2.2 珠三角空气质量分阶段变化态势

2020年,珠三角全年AQI达标率为92.9%.其中,3月与6月AQI达标率相对较高,均为100%;4月AQI达标率最低,为84.8%;8～11月的月度AQI达标率均低于90%,表明2020年珠三角区域空气质量相对较差的时间段主要分布在4月、8～11月.与2019年同期对比,2、4与5月的达标率相对较低,同比分别降低0.7%、12.3%与2.5%,其余月份均是2020年的达标率相对较高,特别是9～11月,达标率同比上升42.2%、25.0%与24.5%.

此外，邢孟志[14]从文字学、金石学视角出发提出，清初文字学、金石学家的研究，促使清代碑学运动自清早期开始萌芽，中期以阮元、包世臣为代表。扫尽帖学低眉柔靡之风、倡导碑学质朴雄强面貌的学术运动，仍是在篆隶书的领域展开的，而清代篆隶的复兴正是文字学、金石学研究的结果。碑学运动也是受文字学、金石学直接影响的产物，这一影响带来了书法理论和书法创作上审美取向的根本改变，这一改变丰富了书法创作的理论内容，拓展了书法创作的空间。

图3 2019～2020年珠三角区域空气质量月度AQI达标率

2020年珠三角在不同的污染防治阶段,空气质量表现出不同的污染特征,以下分阶段分析不同时期的空气质量变化情况.(1)疫情管控期间(1月23日～ 3月31日):空气质量同比明显改善,一次排放为主的NO2、CO、PM10改善幅度大于二次生成为主的污染物(O3和PM2.5);(2)全面复工复产阶段(4月):珠三角AQI达标率同比下降12.3%,除CO低浓度波动外,其余5项污染物浓度均有所上升,珠三角O3评价浓度同比上升了58%,也是导致AQI达标率下降的最主要原因;(3)“百日服务”期间(5月23日～8月30日)[21]:珠三角空气质量较好,珠三角AQI达标率同比上升了4.5%,除SO2持平外,其余5项污染物均有所下降,PM2.5下降幅度最大;(4)“百日行动”期间(9月23日～12月31日)[22]:珠三角空气质量同比显著改善,珠三角AQI达标率同比上升了25.4%,6项污染物显著下降,降幅均超过10%,O3、NO2、PM2.5和PM10下降幅度均大于20%.

2020年珠三角O3浓度的下降与AQI达标率的提升,主要由于“百日服务”和“百日行动”等影响,有效降低了O3前体物浓度,促进O3评价浓度下降.根据每个阶段占全年的天数及其达标率的同比改善情况,得出疫情影响、“百日服务”与“百日行动”3个阶段对全年达标率提升贡献分别为0.7%、0.5%与4.7%.2020年4月受复工复产与不利气象条件影响,达标率同比下降12.3%,对全年达标率变化的贡献为-0.8%.

表1 珠三角2020年不同阶段空气质量及与2019年的对比

2.3 主要成因分析

2.3.1 2020年一季度O3污染变化成因 2020年春节假期为1月24～31日,春节前,珠三角很多企业逐渐开始减产、停产.另一方面,广东省从1月23日开始启动重大突发公共卫生事件一级响应,进入“战时状态”;2月24日调整为二级响应;因此,广东省大范围停工停产,社会经济活动下降显著.根据广东统计信息网相关统计数据,2020年1～3月广东工业增加值同比下降15.1%;交通运输方面,广东省公路客运量同比下降55.2%,水路客运量同比下降55.6%;公路货运量同比下降27.7%,水路完成货运量同比下降17.8%;港口货物吞吐量同比下降3.0%;旅游方面, 2020年一季度广东省接待过夜游客3753万人次,同比下降67.7%.以上因素造成大气污染物排放减少.相关研究表明,受疫情影响期间,在东莞观测到的NO平均浓度下降了70%以上,VOCs平均浓度下降了50%以上[23].

珠三角2020年疫情期间空气质量优于2019年同期,AQI达标率同比有所提升.受工业生产、交通排放污染物减少影响,一次污染来源为主的污染物NO2、CO、PM10改善幅度大于二次生成为主的污染物(如O3),Tang等[24]在深圳的研究也发现,冬季较高浓度的大气总氧化剂(O)可以促进二次气溶胶生成,从而导致前体物浓度下降幅度较大,但PM2.5降幅相对不大的情况.从珠三角代表性城市的VOCs监测结果来看(表2),受疫情管控影响,珠三角代表性城市广州、东莞、佛山、中山和江门的VOCs总浓度均有所下降.

气象条件方面,2020年一季度的平均日照时数为3.3h,高于2019年同期平均水平(2.8h),O3生成条件相对较有利;日照时数是指太阳每天在垂直于其光线的平面上的辐射强度等于或超过120W/m2的时间长度,日照时数长有利于大气光化学反应的持续发生,容易造成O3污染[25].珠三角平均降水日数为27.8d,同比减少4.1d,湿清除条件不利;珠三角小风日数平均为55.2d,同比增加1.1d,扩散条件一般.因此,一季度的气象条件相对不利.

长三角的研究表明,2020年1～3月受疫情影响期间,尽管NO与VOCs的排放均有较大程度下降,但O3浓度同比变化不大[26].对全国2020年初主要城市的空气质量分析也表明,疫情影响期间HCHO等VOCs的变化幅度不大,NO的下降会降低O3滴定效应,导致O3难以被消耗,同时受不利气象条件影响,因此多数地区O3浓度变化不大[27].这些结果与本研究对珠三角1～3月的分析结论相近,即受疫情影响,O3浓度变化不大;但由于PM2.5与NO2等超标城次同比有所减少,导致AQI达标率同比有较大改善.

表2 2020年不同时段珠三角城市VOCs浓度与2019年同期对比(×10-6)

2.3.2 2020年4月O3污染程度变化成因 2020年3月21日,广东省市场主体复工复产,广东省众多行业逐渐进入正常化生产生活状态.从而造成多行业污染物大量排放,多项污染物浓度接近历史同期水平,广州、东莞与中山等地的VOCs浓度同比有所上升(表2),上升幅度为7%～31%.另一方面,2020年4月,广东出现了高温、强日照等不利气象条件,进一步加重污染程度.2020年4月珠三角降水量约118mm,同比减少63%,平均风速仅为1.85m/s,为2016年以来同期最低水平.2020年4月珠三角日照时数达到128.6h,同比增长56%,也明显高于2017～ 2019年同期的水平(113.7h,96.8h与82.4h),不利的气象条件加速了O3生成速度.珠三角O3日评价浓度与日照时数呈现显著的正相关关系(图3),相关系数达0.86,区域O3浓度超标时,珠三角日照时数均大于8h.

图4 2020年4月珠三角O3浓度与日照时数的日变化规律

2.3.3 夏季“百日服务”期间O3污染变化成因 2020年5月23日至8月底,广东省生态环境厅启动《2020年夏秋挥发性有机物治理达标排放百日服务行动方案》(粤环函〔2020〕236 号,以下简称“百日服务”),指导各类污染源无组织排放达标,提升工业污染源有组织排放综合治理“三率”(治污设施收集率、运行率和去除率).“百日服务”期间,东莞、佛山、中山和江门4市VOCs浓度同比均明显下降(表2),其中,佛山与中山VOCs浓度降幅超25%,东莞与江门降幅分别约19%与63%,表明“百日服务”期间VOCs技术服务成效显著.广州VOCs浓度上升16%,可能与工业和机动车活动强度增强有关,2020年6～8月广州市规模以上工业增加值中重工业同比增加13.2%(http://112.94.72.19/ gzStat1/chaxun/jdsj.jsp).从组分浓度比较来看(表3),广州市VOCs浓度上升主要受烷烃、烯烃和芳香类组分影响,东莞市、佛山市和中山市“百日服务”期间各组分浓度均表现为同比下降,江门市除烯烃外,其他组分与同期相比浓度水平下降.

溶剂涂料挥发的典型VOCs物种为苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯和邻-二甲苯[28];汽油车尾气典型VOCs物种为异戊烷、正戊烷、异丁烷和正丁烷[29].从VOCs排放源典型物种来看,“百日服务”期间,广州典型VOCs物种正丁烷、异丁烷、正戊烷和异戊烷浓度水平同比大幅上升,烷烃浓度上升与机动车尾气影响有关,溶剂涂料挥发排放VOCs同比变化较小.“百日服务”期间,东莞市、佛山市、中山市和江门市汽油车尾气与溶剂涂料挥发典型物种同比均有所降低.

2020年“百日服务”期间,珠三角平均风速比2019年同期增加了7.6%,水平扩散条件相对较好,但珠三角累计降水量仅为769mm,比2019年同期减少32%,是2016年以来的同期最低值,表明湿清除条件不利.同时,珠三角日照时数累计达598.4h,同比上升了20%,也高于2018年同期水平(564.6h),表明2020年夏季气象条件有利于O3生成.然而,由于采取了对VOCs行业污染排放的技术服务,使得5～8月AQI达标率优于2019年同期平均值.2020年“百日服务”期间珠三角O3浓度有所下降,表明在不利气象条件下,尤其是珠三角城区O3污染以VOCs敏感为主的情况下[30-31],规范污染排放,VOCs等污染物浓度出现明显下降,促进了O3浓度的降低.

2.3.4 秋冬季“百日行动”O3污染变化成因 秋季是广东省O3高发时间段,为遏制O3污染,进一步改善空气质量,9月底,广东省生态环境厅出台《关于开展蓝天保卫战百日冲刺工作强化督导帮扶的通知》(粤污防办〔2020〕15 号,以下简称“百日行动”方案),按照依法治污、科学治污和精准治污的总体思路,进一步加强O3前体物的污染防控.2020年9～12月AQI达标率保持在90%以上,明显高于2019年同期水平.“百日行动”期间(9月23日～12月31日)珠三角空气质量同比显著改善,东莞、佛山、中山和江门4市VOCs浓度同比均明显下降(表2),东莞与江门VOCs浓度降幅超25%,佛山与中山降幅分别约19%与10%,广州VOCs浓度同比下降2%,表明“百日行动”期间VOCs管控成效较显著.

表3 2020年“百日服务”期间珠三角典型城市VOCs组分及典型物种浓度与2019年同期对比(×10-6)

从组分浓度比较来看(表4),“百日行动”期间,广州市VOCs浓度下降主要受烷烃影响,其他组分小幅同比上升;东莞市、佛山市和江门市“百日行动”期间各组分浓度均表现为同比下降;除烯烃外,其他组分与2019年同期相比浓度水平下降.从VOCs排放源典型物种来看,“百日行动”期间,广州市典型VOCs物种正丁烷、异戊烷浓度水平同比下降,烷烃浓度下降与机动车尾气影响有关,溶剂涂料挥发典型物种邻二甲苯同比上升.“百日行动”期间,东莞市、佛山市、中山市和江门市汽油车尾气与溶剂涂料挥发典型物种同比均有所降低.整体来看,“百日行动”期间,通过实施一系列污染管控措施,尤其是机动车、工业企业等减排措施,对VOCs减排起到了积极作用.

从近几年同期气象情况来看, “百日行动”阶段珠三角降水仅89mm,略多于2019年同期,但远低于2016～2018年同期,因此,2020年“百日行动”阶段湿清除条件较差;但该时期珠三角平均风速达2.3m/s,同比上升22%,为2016年以来最高水平,水平扩散条件较有利.另外, “百日行动”阶段珠三角日照时数累计达515.5h,低于2019年同期(706.3h),但高于2018年同期(409.0h),与2017年同期水平接近(532.5h).因此,2020年“百日行动”阶段珠三角O3浓度与超标率同比下降,一方面是由于VOCs污染排放有所减少,另一方面,是由于污染气象条件同比有所改善.

表4 2020年“百日行动”期间珠三角典型城市VOCs组分及物种浓度与2019年同期对比(×10-6)

2020年珠三角气象条件变化与源排放变化导致O3污染的减轻程度仍有待进一步定量分析,但下半年积极的O3污染防控政策效果明显,说明O3污染可防可控,建议继续加强O3前体物污染源技术服务,依法、科学、精准治污,以尽快使O3浓度进入下降通道.

3 结论

3.1 2020年O3全年各月均已成为珠三角超标天最主要的首要污染物;O3污染相对严重的月份是4、8～11月,月度评价浓度分别达到175,164,166,171与162μg/m3,超过国家二级标准,其它月份均达标,6～12月O3污染情况同比改善明显,AQI达标率同比上升明显.

3.2 2020年一季度受春节假期和疫情管控等因素影响,大气污染物排放量明显减少,但O3浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升等不利气象条件,加重O3污染程度;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O3评价浓度同比上升约58%; 5～8月“百日服务”与9～12月“百日行动”采取的措施有效降低O3前体物排放量,NO2浓度同比下降了22%～23%,VOCs浓度下降了18%～26%,使两个阶段的O3评价浓度均同比下降了20%左右,使2020年珠三角AQI达标率有较大提升.

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Characteristics and main causes of ozone pollution in the Pearl River Delta in 2020.

CHEN Duo-hong1, SHEN Jin1, CHEN Yao-yao1, ZHOU Yan1, ZHANG Tao1, LIAO Tong1*, LIAO Cheng-hao2, ZHAO Wen-long3, WANG Bo-guang3**, LI Ting-yuan4

(1.State Environmental Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangdong Environmental Protection Key Laboratory of Secondary Air Pollution Research, Guangdong Ecological Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510308, China；2.Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510000, China；3.Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China；4.Guangdong Ecological Meteorology (Pearl River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning), Guangzhou 510640, China)., 2022,42(11)：5000～5007

Based on the regulatory monitoring of atmospheric pollutants and components and meteorological data, the characteristics and main causes of ozone pollution in the Pearl River Delta (PRD) in 2020 were studied and analyzed. The results showed that ozone was the primary air pollutant in each month in the PRD in 2020. The annual concentration of ozone was 148mg/m3, decreased by 16% on a year-on-year basis, and the AQI compliance rate increased by 9.5%. The months with relatively serious ozone pollution in 2020 were April, August to November. The corresponding monthly ozone concentrations reached 175, 164, 166, 171 and 162mg/m3, respectively, all exceeding the national air quality standard of the secondary level of 160mg/m3. In other months, the ozone concentrations met the standard. From June to December, the ozone pollution conditions improved significantly compared in 2019, and thus increased the AQI compliance rate significantly year-on-year. In the first quarter of 2020, the emission of air pollutants decreased significantly due to the Spring Festival holiday and epidemic factors. However, the decrease in ozone concentration was not obvious, mainly because of a yearly increase in sunshine hours by about 19%. The comprehensive resumption of work and production in the PRD in April and the meteorological conditions with relatively strong radiation increased the ozone concentration by about 58% year-on-year. The pollution control measures taken in the “100-day service” from May to August and the “100-day action”from September to December effectively reduced the emission of ozone precursors. The concentration of NO2decreased by 22%～23% and the concentration of VOCs decreased by 18%～26%, resulting in the concentration of ozone in these two stages decreasing by about 20% year-on-year.

Pearl River Delta；ozone；pollution characteristics；main causes

X511

A

1000-6923(2022)11-5000-08

陈多宏(1979-),男,安徽寿县人,教授级高工,博士,主要从事大气环境监测与分析研究.发表论文93篇.

2022-04-05

广东省重点领域研发计划项目(2020B1111360003, 2019B110206001);国家重点研发计划项目(2018YFE0106900,2018YFC0213903);广东省科技计划项目(2019B121201002,2019B020208006)

* 责任作者, 高级工程师, 2249819237@qq.com; ** 教授, tbongue@jnu.edu.cn