基于“两步法”的空气含氚废水载带实验研究

杨博，程文龙，年永乐，赵锐，许张敏

(中国科学技术大学 工程科学学院，安徽 合肥，230027)

目前，PUREX 流程是乏燃料后处理的经典工艺，该流程会产生大量的低浓度含氚废水[1]，含氚废水中的氚以氚化水(HTO)的形式存在，HTO排放进环境中后能通过多种途径进入人体，长时间存在于身体内会对人体造成不可逆的伤害[2]。随核能工业的发展，含氚废水的生产量和排放量也与日俱增，因此世界各国对氚排放的管控越加严格，目前含氚废水的排放方式主要有向江河海洋释放排放、深井处置等[3]。对处于内陆的核电站而言，大气扩散稀释排放[4]是一个方便的选择，其中空气载带含氚废水技术应用较广。空气载带技术基于空气加湿原理，即空气与含氚废水混合进行传热传质，稀释废水中氚浓度后向大气排放。国内的空气载带技术方案主要有挂布载带法[5]和高压微雾法[4]，其中挂布载带法占地面积大、加湿效率低，缺点明显，而高压微雾法喷嘴所需压力较高，载带量低，加湿过程受环境空气湿度影响较大，仍需进一步研究。

HOSSEINI 等[6]开发了一种圆筒型单喷嘴的真空喷雾闪蒸脱盐器，发现流体工质在55～75 ℃的温度条件下系统蒸发率达到3.6%～6.7%，为了获得更好的性能需要对蒸发室和喷嘴的设计参数进行优化。在喷嘴布置方面，DHURANDHAR等[7]研究了小型逆流式引风机冷却塔中喷嘴角度和类型的影响，发现最合适的喷嘴角度为90°，在全锥型、空心锥型和螺旋型3种喷嘴样式中，全锥型喷嘴最高效率能达82%。FATHINIA 等[8]研究发现5 个喷嘴远距离布置比近距离布置时的蒸发效果好，多喷嘴比单喷嘴效果要好。SUN等[9]对喷雾蒸发系统中喷嘴高度进行了研究，发现距离为1.0～1.6 m 时冷却效率最高。在蒸发室形状方面，WU等[10]提出一种变径喷雾塔，并对单喷嘴侧喷面喷雾、单喷嘴中间喷雾、双喷嘴对撞喷雾进行了研究，模拟结果表明双喷嘴对撞具有更好的吸收性能。SHI等[11-12]开发了一种旋流式喷雾海水淡化室，在进气温度为75～150 ℃条件下，发现蒸发量随气液比、进气速度和进液温度增加而增加，最后趋于稳定，通过提高进气热空气的温度，可以显著提高蒸发性能，并建议控制进料液体和进气的温度，以平衡蒸发性能和能量效率。MA等[13]对燃料电池加湿过程进行了数值模拟，结果表明加湿性能随进风速度增加而降低，随水温的升高而增加。在填料方面，XU等[14-15]发现填料对气液之间传热有积极作用，在相同传热能力下能增加加湿塔内部结构的紧凑性。

传统喷雾加湿研究主要针对喷雾塔塔型[10]、喷嘴数量及布置[16-17]、进塔气液参数[18-19]、填料参数[20-21]等方面对加湿效率进行优化，忽略了在含氚废水评价标准中的载带量这一重要指标。喷雾加湿技术被广泛应用于化工生产和加工方面，但在乏燃料后处理方面相关文献报道较少。基于此，本文提出一种新型热空气除湿-加湿的载带含氚废水系统，并结合填料提出一种新型的多喷嘴加湿塔结构方式。该系统新颖之处在于喷雾塔前端增加了除湿系统，能更有效增强传热传质，同时使用多喷嘴阵列来实现高载带量的要求。

1 “两步法”含氚废水载带系统

1.1 系统组成和运行原理

所设计的“两步法”含氚废水载带系统主要由溶液除湿器、风道加热器和喷雾加湿塔3部分组成，整个系统结构如图1 所示，运行原理如下：1) 除湿再生过程。除湿过程由溶液除湿器内除湿溶液循环完成，环境空气经过风机鼓入除湿器，与循环喷淋的高浓度除湿盐溶液接触，直接进行热湿交换，浓溶液表面水蒸气压力与环境空气的水蒸气分压力之差作为水分迁移的动力，浓溶液浓度降低转变为稀溶液后进行再生，环境空气温湿度降低形成干冷风。2) 加热过程。为了提升干冷风的吸湿能力，干冷风经过风道加热器的电热丝进行加热处理后形成热干风。3) 加湿过程。加湿过程由喷雾加湿塔内的废水自循环喷淋实现，经过风道加热器的热干风在喷雾加湿塔内与双层喷淋废水直接接触换热，液体温度升高，一部分蒸发成水蒸气，一部分以液滴形式随气体进行漂移，一部分未蒸发完成进入塔的底部进行再循环，气体温度降低、湿度升高，从顶端的出口风机排入环境中。

图1 “两步法”含氚废水载带系统原理示意图Fig. 1 Schematic diagram of two-step tritium-containing wastewater carrier system

1.2 新型多层雾化加湿塔

雾化加湿塔是雾化液体的装置，是雾化加湿性能测试装置中最重要的部件。本文采用空气与液体逆流布置的方式，空气从加湿塔侧面中心处进入塔内，液体通过喷嘴雾化成微米级的液滴向下喷射，与热空气发生强烈的热质交换。加湿塔的结构直接影响雾化加湿的效果，图2 所示为雾化加湿器的二维结构，塔的直径为733 mm，塔的总高度为3 100 mm，从底部向上共分为3个区即微雾加湿区(1 083 mm)、填料加湿区(883 mm)、气液整流区(267 mm)。微雾加湿区和填料加湿区布置了2层喷嘴阵列，每层15 个共30 个喷嘴，样式如图3(a)所示，采用如图3(b)所示均匀布置的方式；填料样式如图3(c)所示，填料加湿区布置了散堆填料，气液整流区布满了散堆填料，填料能够防止未蒸发的液态水滴被加湿后的空气裹挟出去，空气与液体在微雾加湿区进行一轮加湿，之后进入填料加湿区进行二轮加湿，再通过气液整流区排出室外。MIYATAKE 等[22]的研究证明喷雾蒸发效率与溶质质量分数无关，淡水和盐水的蒸发性能随着过热度的增加而减小。本实验中，进口热空气的温度高于328 K，根据MIYATAKE等[22]的研究，从蒸发效率来看，淡水和盐水的差别可以忽略不计，因此选用淡水作为工作流体。

图2 雾化加湿塔二维结构示意图Fig. 2 Schematic diagram of two-dimensional structure of atomizing humidification tower

图3 喷嘴及填料示意图Fig. 3 Schematic diagram of nozzle and filler

1.3 实验台和测量仪器

雾化空气加湿载带含氚废水性能测试装置如图4所示，包括干热风供给系统、雾化空气加湿系统、料液供给系统和数据采集系统。通过给水泵将塔底部的水输送到雾化加湿塔内部的两排喷嘴阵列上，喷嘴将液体破碎雾化成小液滴均匀分布在雾化加湿塔中，室外空气通过溶液除湿机除湿到设定的含湿量，再通过溶液除湿机内部的风机送入空气加热器被加热到设定的温度，再进入雾化加湿塔中与雾化的液滴进行热质交换。

图4 雾化空气加湿载带含氚废水性能测试装置Fig. 4 Test device of atomization air humidification carrier tape tritium-containing wastewater performance

料液供给系统主要包括自来水源、Y 型过滤器、浮球阀、离心泵、阀门等，雾化加湿塔底部侧面开有小孔，通过管道与自来水管道出口相连，加湿塔底部距离水面高度为400 mm，水面设有浮球阀，用来控制水面高度。加湿塔底部另一侧与离心泵相连，实验用的离心泵额定功率为1 200 W，最大流量为4 m3/h，最大扬程为80 m，由于其在为管网提供压力时水量会远比喷嘴阵列的喷雾量多，因此，离心泵在抽取雾化加湿塔底部的储水后，分为3 路，其中2 路持续稳定地将水输送到喷嘴阵列管网中，另1路通过设有节流阀的管道回流到塔的底部。管网系统的喷淋压力为0.2～0.5 MPa，喷嘴类型为空心锥压力旋流喷嘴，喷雾平均直径为40 μm。

干热风供给系统包括溶液除湿机、电加热器。溶液除湿机采用氯化锂溶液为工作介质，除湿后含湿量最低为2.0 g/kg，风量最大为800 m3/h，机外余压为200 Pa，功率为3.1 kW。空气加热器的功率为25 kW，电压为380 V，加热最高温度为150 ℃，通过温度控制箱设定空气需要加热到的温度，即初始目标值A，当空气的实际温度超过设定的初始目标值时，设定温度控制偏差B，当实际温度与设定温度之差比温控偏差大时，接触器自动断开，加热管不再加热。当空气的实际温度比设定的初始目标值低并超过温度控制偏差范围时，加热管将重新运行以继续加热。

数据采集系统主要包括温湿度传感器、热电偶、涡轮流量计(气)、涡轮流量计(水)、数据采集卡、计算机等。雾化加湿器主要性能指标包括载带量、蒸发效率、加湿器出口相对湿度和加湿器出口温度。载带量和加湿效率计算式如下：

式中：C为载带量，g/h；ρa为热空气密度，kg/m3；Va为热空气流量，m3/h；dout为雾化加湿塔出口含湿量，g/kg；din为雾化加湿塔入口含湿量，g/kg；α为加湿效率，%；mw为喷雾量，kg/h。

气体的流量由涡轮流量计监测，布置在如图4所示的位置；除湿机出口空气参数由2个温湿度传感器监测，布置在出口送风管道中心处；雾化加湿塔进出口空气的温湿度由4 个温湿度传感器监测，两两布置在加湿塔进出口管道中心位置；液体的流量由涡轮流量计监测，分别布置在2条管道支路上；监测液体压力的压力表布置在2层喷嘴阵列的入口位置；并通过数据采集仪传输到电脑上。

1.4 测量不确定度

在实验过程中，一些仪器存在不确定性，可能会导致实验结果的误差，需要对实验测量中存在的误差进行评估。表1列出了测量仪器的型号和测量精度。MOFFAT[23]提出了一个测量不确定度的分析方法：

根据整个实验过程中仪器的不确定度的累计情况，确定实验过程中载带量和加湿效率的不确定度分别为3.4%和3.6%，因此实验结果是可靠的。

表1 实验过程中测量仪器相关参数Table 1 Relevant parameters of measuring instruments in experiment

2 实验结果分析

为防止雾化加湿塔出口的载带空气在环境中冷凝结露和回滴，本研究对该系统出口空气的温度和相对湿度加以限制，但是目前相关文献和规定并没有具体给出环境温湿度和排放空气温湿度之间的关联准则式，依靠现有乏燃料后处理厂给出的相关经验和热力学知识可知，较高的排放温度在出口处遇到冷空气会使湿空气发生在凝结，并引起放射性物质沉积[24]，因此，本实验在出口排放温度与环境温度相近的基础下研究该系统的雾化加湿性能，对入口空气流量、入口空气温度、入口空气含湿量，喷雾流量、填料等相关参数进行研究，并为相关的雾化加湿塔器提供设计参数。

2.1 “两步法”的优势分析

含氚废水载带系统的入口空气在进入雾化加湿塔之前经过溶液除湿，有效去除了空气中含有的水分，降低了空气的含湿量和相对湿度，提升了空气在塔内的吸湿能力。为分析“两步法”载带系统的优势，本实验在入塔空气温度为60 ℃、空气流量为400 m3/h、喷雾温度为26 ℃、喷雾量为1.2～3.0 L/min 条件下分别对入塔空气进行除湿和未除湿2 种处理，2 种工况的入塔条件如表2 所示，与未除湿的工况相比的实验结果如图5 所示。由图5可知：出塔温度和出塔相对湿度减小，载带量和加湿效率增加。温度减小是因为除湿后的热空气的吸湿能力增强，导致气液两相间的蒸发效率变高；出口相对湿度减小是因为初始状态的除湿空气入口相对湿度较小，因此，在加湿过程中虽然加湿效果更好，但并未消除初始条件的影响，并且出口湿空气达到饱和时的临界喷雾量也较大。

表2 不同工况空气入塔条件Table 2 Conditions of air entering tower at different working conditions

图5 不同工况下喷雾量对系统性能的影响Fig. 5 Influence of spray volume on system performance at different working conditions

表3所示为相较于未除湿条件下，除湿工况的载带量和加湿效率增加的幅度。由表3可知：在除湿后，“两步法”含氚废水载带系统的载带量和加湿效率最高能够分别提升20.6%和37.2%，性能提升明显。

表3 除湿空气后系统性能的提升程度Table 3 Degrees of system performance improvement after dehumidifying air

2.2 喷雾量和空气温度对系统影响

为充分了解该系统性能，首先在加湿塔入口空气含湿量为3 g/kg、风量为420 m3/h、喷雾温度为26 ℃条件下，研究在加湿塔入口空气温度分别为55、60、65和70 ℃下喷雾量对雾化加湿塔出口温度、出口含湿量、载带量和加湿效率的影响如图6所示。由图6可知：当空气入口温度保持不变时，随着喷雾量的增加，加湿塔出口温度逐渐减小，出口相对湿度增加至饱和，载带量增加至稳定，加湿效率减小。随喷雾量增加，出塔温度减小的速度逐渐平缓并趋于稳定，入塔空气温度55、60、65和70 ℃下出塔温度分别稳定在25.0、26.6、27.4 和28.2 ℃，这是因为平均体积的空气所能蒸发的水量是有限的，随喷雾量增加，加湿塔中热空气的相对湿度也越高，液滴的蒸发也会愈加变得困难，这就使气液之间的蒸发换热量减少，热量堆积在空气中不易逸散，导致空气温度减小的速度变缓。图6(d)显示了系统加湿效率与液体流量之间并不是简单的正比关系，虽然液相流量增加，但是在空气在低流量下并不饱和，因此加湿效率虽然下降，但是不会呈比例下降。

图6 不同入塔空气温度下喷雾量对性能的影响Fig. 6 Influence of spray volume on performance at different inlet air temperatures

当喷雾量不变时，在一定范围内，加湿塔入口空气温度越高，液相蒸发的效果越强，出口空气温度越高，载带量越多，加湿效率越高，但是相对湿度的变化规律并不明显。因此在此基础上研究喷雾量分别为1.6、2.0和2.4 L/min，入口空气流量为360 m3/h的情况下入口空气温度与出口相对湿度之间的关系，如图7所示。由图7可知：随入口空气温度的升高，出口相对湿度呈现先下降再上升的趋势，这是因为空气温度的升高会同时导致液滴蒸发效果变强和水蒸气饱和压力变大。蒸发效果变强后，空气中水蒸气含量增加，水蒸气分压力增加，根据相对湿度的定义，即湿空气中水蒸气分压力和饱和压力同时增大，然而在较低温的时候蒸发效果不明显，饱和点对相对湿度的影响更大，高温时蒸发效果影响更大，因此存在一个最低的相对湿度，1.6 L/min和2.0 L/min喷雾流量下对应的最小相对湿度分别为79.1%和88.2%，对应的临界温度分别为54.6 ℃和42.2 ℃，然而在2.4 L/min条件下没有出现临界情况，这是因为在高喷雾量情况下液滴蒸发效果会增强，低温下蒸发效果的影响会比饱和点的影响更大。

图7 不同喷雾量下入塔空气温度对出塔相对湿度的影响Fig. 7 Influence of inlet air temperature on outlet relative humidity at different spray amounts

2.3 喷雾量和空气流量对系统影响

空气流量是影响雾化加湿塔的重要性能，图8所示为进口空气温度为60 ℃、进口空气含湿量为3 g/kg、喷雾温度为26 ℃条件下喷雾流量分别为1.2、1.6、2.0 和2.4 L/min 时进口空气流量与载带量和加湿效率之间的关系曲线。由图8可知：进口空气流量增加会导致热风进口速度增大，风速会对加湿塔内的湍流流场有重要影响，在较低的风速下，风速增大会增大气液截面的剪应力从而加速相变过程，因此图8(a)和(b)显示的载带量和加湿效率几乎呈线性增加趋势，但在较高的进口速度下增加的速度略有减小这是因为在此情况下气液的接触时间减小，并且增强的湍流流场也会减缓液相的扩散，不利于气液之间的传热，会抑制蒸发。

图8 不同喷雾量下风量对载带量和加湿效率的影响Fig. 8 Influence of air volume on carrying capacity and humidification efficiency with different spray volumes

2.4 填料的影响

填料因其具有对气液的阻力和分离性，在雾化加湿塔中可以防止液态小水滴被气体裹挟出去，同时对加湿过程也有一定的影响，本实验2层填料布置如图2所示，材质为PP拉西环，填料加湿区的填料层高度为300 mm，比表面积为180 m2/m3，空隙率为0.89。表4 所示为在进口温度为60 ℃，喷雾量为0.6～1.6 L/min，有、无填料2种情况下加湿塔出口气体温度、相对湿度、载带量以及加湿效率的数值。可知填料的使用对加湿过程有促进作用，出口温度更低，出口相对湿度更大，载带量和加湿效率更高，相较于无填料情况，载带量最高提升47.8%，加湿效率最高提升37.0%。

表4 有无填料下不同喷雾量相关参数的值Table 4 Values of parameters related to different spray volumes with and without fillers

3 结论

1) 2步法含氚废水载带系统能够有效增加入口空气的吸湿能力，相较于未增加除湿的系统，出塔温度和出塔相对湿度均减小，并且最高能够提升20.6%载带量和37.2%加湿效率。

2) 喷雾量和风量增加均可以提高空气载带量，但在喷雾量高于1.6 L/min、风量高于320 m3/h 时，载带量增速明显变缓；加湿效率随喷雾量和风量增加却呈相反的趋势，风量增加加湿效率提高，喷雾量增加将导致加湿效率降低，因此建议实际操作中在风机允许范围内应选取较大的风量参数，喷雾量应选取曲线中载带量缓慢增加对应的起始流量。

3) 空气入塔温度增加对加湿过程有积极影响，但是较高的入塔温度也会导致较高的出塔温度；同时在低喷雾流量下出口相对湿度随入口温度呈现先降低后缓慢增加趋势，建议空气入塔温度高于60 ℃。

4) 填料对加湿过程有较大的促进作用，出塔温度下降，出塔相对湿度增加，载带量和加湿效率相较于无填料时最高分别提升47.8%和37.0%。