京津冀大气污染传输通道城市——鹤壁市臭氧污染特征及潜在源研究

高博熠, 高爱舫,2,3, 李绍荣, 吴 涛, 孙婉婷

1. 河北地质大学水资源与环境学院, 河北 石家庄 050031;2. 河北省水资源可持续利用与开发实验室, 河北 石家庄 050031; 3. 河北省高校生态环境地质应用技术研发中心, 河北 石家庄 050031

0 引言

近20 年来, 中国经济蓬勃发展, 工业化步伐的日益深入, 化石燃料的大量消费以及燃油机动车保有量的成倍增加, 在为我们提供高科技、 快捷生活方式的同时, 随之而来的是大气污染情况越来越严重, 其中以臭氧(O3) 危害最为明显。 地表O3浓度的快速升高, 会对人体眼部和呼吸道造成强烈刺激, 对肺功能造成不可逆的损伤, 还会对植物的生长、 动物的繁衍带来严重负面影响。 2021 年《中国生态环境状况公报》 把京津冀及周边的“2+26” 城市划为重点区域, 并着重指出其优良天数平均比例仅为67.2%, 以O3为首要污染物的超标天数占总超标天数的41.8%,污染形势依然严峻。

研究表明, 本地O3污染源是衡量一个区域污染的重要指标, O3的区域传输同样也扮演着相当重要的角色, 并且传输过程中前驱物质所发生的光化学反应也是必不可少的关键因素。 利用后向轨迹聚类分析、 潜在贡献因子分析方法(PSCF) 与浓度权重轨迹方法(CWT) 是识别污染物的来源轨迹以及运输的常用研究方法[1,2]。 吕宗璞[3]模拟京津冀地区污染物的输送轨迹得出在极端天气条件下京津冀地区大气污染物的输送轨迹主要是自南向北方向输送, 污染物浓度汇聚的高发区主要集中在京津冀南部, 其分界线初步确定为太行山和燕山山脉的连接区域。 Li 等[4]研究了长江三角洲地区在夏季臭氧的区域和潜在源贡献, 结果表明长江三角洲地区在白天受到污染物远距离迁移的贡献率约为20.9%, 并提出加强区域间的合作, 来减少环境臭氧对环境的污染。 Lv 等[5]涉及潜在源贡献函数和浓度加权轨迹的分析表明中国沿海城市的O3呈相对平稳的下降趋势, 并且O3轨迹中短距离运输的占比较大, 主要污染源来自邻近的西部和西北部省份, 而东部海洋潜在源的影响相对较小。 王琰玮等[6]结合MeteoInfo 软件, 通过对天津市不同季节后向轨迹分析得出, 西南方向气流携带的污染物浓度最高, 其中河北省与河南省交界地区以及山东省西部的部分城市, 是重要的O3污染潜在源区。 王燕丽等[7]建立了京津冀13 个城市间的O3相互影响矩阵, 并研究得出京津冀13 城市O3污染受本地源贡献影响较小, 绝大部分O3来自于传输,并且传输影响显著, 最高可达93.1%, 远远高于其本地贡献6.9%。

目前, 针对京津冀、 长三角和珠三角等地区的O3传输分析研究较多, 但华中地区的O3污染问题却鲜有人涉及。 环境部在2019 年底指出, 京津冀等地区在大气污染治理方面成果显著, 但在华中平原等地区治理效果较差, O3污染呈现出反弹势头。 在2021年公布的全国城市环境空气污染排名中, 鹤壁市的污染指数位于华中平原污染之首, 全国环境空气质量排名倒数第3。 因此, 本文采用2019—2022 年鹤壁市O3浓度数据, 探讨鹤壁市O3变化趋势和污染特征,使用MeteoInfo 软件进行后向轨迹聚类分析, 并利用PSCF、 CWT 来确定鹤壁市O3污染的潜在源分布和变化趋势, 研究结果将弥补鹤壁市O3污染潜在源区的研究不足, 为大气污染防治提供研究支撑。

1 研究区概况及数据

1.1 研究区概况

鹤壁市(35°26'—36°02'N, 113°59'—114°45'E)位于河南省北部, 华中平原东北部, 太行山东麓向华北平原过渡地带, 属于暖温带半湿润型季风气候, 四季干湿冷暖分明, 日照资源丰富, 昼夜温差较大[8,9]。作为京津冀及周边地区("2+26" 城市) 的重要城市之一, 在京津冀大气污染传输通道上具有重要作用,工业制造业作为其主要产业, 拥有全球最大的金属镁基地, 广泛应用于航空航天与智能手机制造, 正是这种资源导向性为主的经济发展模式, 在随着经济增长的同时, 也导致了O3及其前驱体污染物的大规模排放, 促进了O3浓度的升高。

1.2 数据来源

本研究所采用的2019—2022 年地面O3浓度数据资料, 均来自于中国环境监测总站, 选取了鹤壁市3个国家空气质量自动监测点(市监测站—2385A、 市交警支队—2386A、 迎宾馆—2387A) 的逐小时O3浓度 (O3_1 h) 及日最大8 小时滑动平均O3(MDA8O3) 质量浓度数据, 并按照国家环境部颁发的《环境空气质量标准》 (GB3095—2012), 对上述3 点进行空气质量浓度进行等级划分, 其中将日最大8 h 滑动平均O3浓度(MDA8O3) 划分为5 个等级,≤100 μg/m3为优、 ≤160 μg/m3为良、 ≤215 μg/m3为轻度污染, ≤265 μg/m3为中度污染、 ＞265 μg/m3为重度污染[10-13]。 将其中 (MDA8O3) ＞160 μg/m3时定义为污染天气, 记为超标, 并按照国际通用方法来划分四季, 其中当年3 月—5 月记为春季, 6 月—8月记为夏季, 9 月—11 月记为秋季, 12 月—次年2 月记为冬季, 应用于四季O3变化规律分析[14,15]。 对观测点的浓度数据进行平均值计算, 所得出的数据基本代表了鹤壁市整体的空气质量及污染程度, 并应用在后向轨迹分析、 潜在源贡献因子分析以及浓度权重轨迹分析的计算中[16-18]。

2 研究方法

2.1 Meteolnfo 模型

后向轨迹模拟使用的Meteolnfo 软件, 用于气象数据可视化和分析, 该软件支持许多流行的气象数据格式, 实现了数据模型来管理气象和GIS 数据集。 该气象数据模型还提供了利用网格和站点数据进行复杂气象分析的能力, 提高了可视化和理解各种气象数据集属性的效率, 已经普遍应用在各城市的空气污染物传输路径与来源分析中[19]。 本文以鹤壁市为研究受点, 研究24 h 的O3后向气流轨迹, 以2019 年3 月—2022 年2 月这3 年期间为研究模拟时段, 为了减少地面摩擦对大气轨迹分析带来的误差, 提供更为科学性、 精确性的模拟结果, 选择距地面500 m 为大气轨迹模拟高度进行模拟。

2.2 PSCF 分析方法

潜在源贡献因子分析 ( Potential Source Contribution Function, PSCF) 是在条件概率函数的基础上演变来的一种统计方法[20], 用于测量气团在给定地理区域的停留时间以及气团轨迹, 再根据地理尺度, 将覆盖轨迹的整个地理区域划分为一定分辨率的网格单元(i,j), 并设置一个污染物浓度的阀值, 来初步判断污染潜在源的位置。 其中i代表经度、j代表纬度;mij为某个地理区域为(i,j) 的网格单元内的污染浓度超过阈值的端点数量,nij为上述网格单元内的轨迹端点总数[21]。 本文依据《环境空气质量标准》(GB3095—2012), 将污染阈值设置为160 μg/m3, 并将所研究的地理区域按照0.5°×0.5°的分辨率划分为小网格单元, 然后构造潜在源贡献函数 (PSCF)如下:

由于计算潜在源贡献是以过阈值的端点数量与端点总数量的比值来实现的, 而某些不可控的因素(如风向和风速) 可能会使得到mij值偏小, 为了减少其所带来误差的影响, 需要将一个任意权重函数Wij乘到PSCF 值中, 可以提高结果的科学性及准确性[22]。

2.3 CWT 分析方法

CWT (Concentration Weight Trajectory) 浓度加权轨迹(CWT) 是一种测算潜在源区气流轨迹权重浓度的常用模型, 它将特定区域的气团停留时间(轨迹点) 与大气污染物的环境浓度相结合, 反映出不同气团轨迹的污染程度, 旨在识别潜在的远程传输影响[23,24]。 该方法克服了PSCF 模型不能反映潜在源区的污染程度的弊端, 分析模拟出了研究区域潜在源区污染物的权重浓度数值, 定量反映不同轨迹的污染程度, 通常与PSCF 模型一起联用[25,26]。 因此, 本文引入CWT 分析法对潜在源区的污染程度进行分析。 方法如下:

式中:Cij—单元网格(i,j) 的平均权重浓度,μg/m3;i—轨迹;m—轨迹总数;Cl—轨迹l经过单元网格(i,j) 时对应的污染物质量浓度;τijl—轨迹l在网格ij的停留时间[27-31]。

CWT 模型同PSCF 模型一样, 都需加入相同的权重因子Wij, 以减小Cij的误差, 保证结果的科学性和准确性。 计算公式见下式:

3 结果与分析

3.1 鹤壁市O3 时间变化特征

图1为2019—2022 年四个季度的O3小时浓度变化曲线, 从中可以得出, 四个季度的O3浓度变化趋势大体相同, 均呈现出典型的“单峰性”, 仅在平均浓度方面略有高低。 在7: 00—8: 00 期间, O3浓度由下降逐步转为回升, 这是由于城市早高峰的开始,大量机动车开始活跃, 排出的O3前驱体(氮氧化物)增多, 经过太阳辐射的照射会转化为O3, 致使O3浓度增加, 在下午的3: 00—4: 00 达到顶峰。 之后太阳辐射强度逐步减弱, 光化学反应逐渐停止, 外加NO 与O3反应消耗致使O3浓度进一步下降, 这种下降趋势直至次日清晨, 这与包括京津冀在内的中国北部地区的O3日变化趋势一致[32]。

图1 2019—2022 年鹤壁市四季O3 浓度日变化Fig.1 Daily variation of O3 concentration in four seasons in Hebi City from 2019 to 2022

根据图1 中的4 条曲线, 可以很明显地看出, 夏季浓度远高于其他季节浓度, 冬季O3浓度最低, 日平均O3浓度分别是105.22、 34.79 μg/m3(表1)。通过计算标准差可以得出, 夏季的标准差在四季中排名首位为40. 31 μg/m3, 反映出夏季O3浓度日变化波动的绝对幅度最大。 大部分浓度数据与平均值之间差异较大, 很好的说明图1 中夏季O3曲线较其他季节曲线明显的上升与下降。 离散系数(变异系数) 作为标准差与平均值之比, 表征O3浓度数据波动的相对大小, 可以更好的消除量纲以及度量水平带来的影响, 从表1 中可以看出,秋季的离散系数最高 (O3浓度平均值偏低), 达到了51. 15%, 夏季离散系数最低 (38. 30%), 说明秋季O3浓度日变化波动的相对值较大, 而在夏季波动相对较小。

表1 2019—2022 年四季鹤壁市四季O3 日变化统计Table 1 Daily variation statistics of O3 in four seasons in Hebi City from 2019 to 2022

图2为2019—2022 年鹤壁市日最大8 h 滑动平均O3浓度(MDA8O3) 每月平均浓度变化折线图, 从中可以看出, MDA8O3浓度从1 月开始快速爬升, 春夏交替之际(5—7 月) 为全年污染最为严重的时期,MDA8O3月均浓度维持在150 μg/m3附近, 6 月甚至高达178 μg/m3, 达到全年峰值。 入夏以来, 随着温度上升、 白昼变长, 导致地面接收太阳辐射增多, 光化学反应时间增加, MDA8O3浓度直线飙升, 这与表1 中夏季O3日均浓度最大相符。 随后出现下降趋势,虽在8—9 月, 浓度出现波动, 但仍处于正常区间,总体趋势稳中有降。 9—10 月飞速下降, 在全年中下降最为明显, 此时天气转凉, 多多云天气, 影响了太阳辐射对O3前驱体的光化学作用, 促进了O3浓度的下降, 印证了秋季O3浓度波动较大, 离散系数列为四季之首。 进入冬季, 持续的阴天以及太阳入射角的变化, 使得太阳辐射全年最低, O3浓度处于全年较低水平。 鹤壁市具有明显的北部城市O3浓度变化特征, 这也与张培锋指出, 中原城市群是河南省O3污染的严重地区, O3浓度年内月度变化呈倒“V” 型分布的现象一致[33-35]。

图2 2019—2022 年鹤壁市MDA8O3 月均浓度变化Fig.2 Monthly average concentration change of MDA8O3 in Hebi City from 2019 to 2022

依据环境保护部颁发的 《环境空气质量指数(AQI) 技术规定》 (HJ633—2012) 中指出, 当日最大8 h 滑动平均O3浓度(MDA8O3) 超160 μg/m3时, 记为污染; 又根据污染物浓度的高低, 将污染程度划分为轻度、 中度和重度3 个等级[36-38]。 统计污染天数, 可以更加直观地判断研究区域地污染情况。图3 为2019—2022 年鹤壁市不同污染等级MDA8O3超标天数的年际变化图, 从中可以看出, 3 年以来污染总天数逐年减少, 持良好地下降趋势, 轻度污染天数从2019 年的85 天, 下降到2021 年的54 天, 下降程度接近40%, 中度污染天数同样下降明显, 重度污染天气几乎没有, 说明鹤壁市的污染现状以轻度污染为主、 中度污染为辅的良好态势。 进一步研究2019—2022 年鹤壁市不同污染等级MDA8O3超标天数的四季变化(表2), 从表2 可以明显看出, 夏季的污染超标天数最多, 超全年超标总天数的一半, 在2021年甚至占到了70%, 这与鹤壁市夏季的晴朗炎热的天气密不可分; 春秋两季的污染超标天数均有明显的减少, 其中秋季的降幅高达65%, 位于全年之首。 值得注意的是, 三年以来的冬季污染天数均为0, 表明近年来鹤壁市O3污染天数总体呈下降趋势, 其污染程度有明显的改善, 空气质量稳中向好。

表2 2019—2022 年鹤壁市地面MDA8O3 超标污染天数Table 2 Number of days of excessive ground MDA8O3 pollution in Hebi City from 2019 to 2022单位: 天

图3 2019—2022 年鹤壁市不同污染等级MDA8O3超标天数的年际变化图Fig.3 Inter-annual variation chart of the number of days in Hebi City with different pollution levels of MDA8O3 exceeding the standard from 2019 to 2022

3.2 后向轨迹聚类分析

污染物O3可以长时间漂浮在大气层中, 伴随着气团进行远途运输, 因而某个区域的O3污染程度,不仅受本地污染排放源的影响, 还与外地污染排放源的远距离传输密切相关。 应用气流轨迹模拟方法可以判断污染物的来向, 并且可以进一步判断外地污染源排放对鹤壁市区域传输的影响程度[39]。 利用Meteolnfo 软件的Clustercal Culation 工具, 对鹤壁市春夏秋冬四个季节的后推气团轨迹进行聚类分析, 结果表明气团的输送途径在不同季节中的表现不尽相同,且所含的O3污染物浓度也呈现出较高差异(见表3和图4)。

表3 鹤壁市四季不同轨迹分析结果Table 3 Results of different trajectory analysis in the four seasons in Hebi City

图4 2019—2022 年鹤壁各类轨迹区域特征的季节分析Fig.4 Seasonal analysis of regional characteristics of various trajectories in Hebi City from 2019 to 2022

由表3 和图4 可见, 鹤壁市春季主要受4 个方向的气团影响, 其中正南方气团占比最大(35.33%),主要来自河南省境内, 污染物O3浓度相对较低, 空气质量较为清洁; 正西方气团起始于运城北部、 临汾南部, 途径晋城到达鹤壁市, 轨迹横跨山西省南部,气团占比最小(19.58%), 但污染物O3浓度相对较高, 这与山西以老工业基地为依托, 大力煤炭工业,前驱体NOx排放较多是密不可分的, 表明近距离O3传输对鹤壁市春季的空气质量影响较大。 夏季正南方气团占比增大, 达到42.41%, 同时污染物O3的浓度迅速上升, 所携带的ρ (O3) 最高(106.12 μg/m3),其潜在影响较大。 这是由于气团传输距离短, 气象稳定, 不利于污染物的扩散, 在输送过程中O3浓度逐渐升高, 致使污染浓度较高。 来自内蒙古南部, 途径陕西北部、 山西中部的西北方向气团占比显著下降,贡献率不到10%, 同时与夏季其他到达鹤壁市的各气团相比, 所携带的污染物O3浓度最低, 气团相对清洁。 但值得注意的是, 夏季相比于其他季节, 新增了一条东南方向的气团, 由江苏生成, 途径安徽北部,沿安徽与河南交界到达鹤壁市, 该气团占比16.27%,总体来说鹤壁市夏季各气团的O3浓度普遍较高, 无论是从气团占比还是污染物O3浓度来看, 都是河南省本地的污染排放源贡献最大, 所以夏季O3污染防治的重点是控制本地污染源的产生与扩散。 鹤壁市秋季气流轨迹主要来自西北、 东北、 正南三个方向, 但与其他季节不同的是, 东北方向的气团占比首次超过正南方向, 达到47.50%, 其主要来源于邯郸与邢台南部, 途径京津冀传输通道, 其污染物平均浓度也较于另外两股气流较大, 故受河北近距离传输的影响较为明显。 鹤壁市冬季受到西伯利亚冷高压的影响, 西北风盛行致使西北方向的气团占比较夏秋两季持续走高,但远距离传输速度快, 路程远, 污染物易于扩散, 故气团质量较为清洁, 污染物O3浓度仅为27.7 μg/m3。

结合全年后向轨迹聚类分析来看, 四季差异并不明显, 除秋季外, 正南方向气团均占比较高, 受河南本地排放源影响较大, 该现象应引起注意; 西北方向以远距离快移速的轨迹为主, 气团占比较小且清洁;东北方向位于京津冀传输通道, 以近距离慢移速的轨迹为主, 污染较为严重; 夏季高浓度的O3来源广泛,以河南本地及河北南部近距离传输为主, 但起源江苏, 途径山东安徽的东南气团, 同样起到了不容小觑的影响。

3.3 鹤壁市潜在源区分析

气流后向轨迹聚类分析简单明了地介绍了气团的来源方位与传输路径, 为了进一步具体识别2019—2022 年鹤壁市O3潜在源区的空间分布, 故采用WPSCF 方法分析识别四个季节O3潜在源区的变化特征。 如图5 所示, 四个季节的O3的WPSCF 分布情况差异明显, 春季潜在源分布面积较广, 向东北方向延伸的距离较长, 最远达到蒙古国, 但WPSCF 值普遍在0.3 以下; 东北方向分布较为零星, 没有成片分布, WPSCF 值同样不高; 正南方向的WPSCF 值普遍大于0.3, 甚至在郑州南部, 武汉西部的较小范围内,WPSCF 值超过0.5, 这说明这些区域有超过50%的概率是鹤壁市春季O3的关键潜在源区。 夏季O3潜在源区分布较春季有所收缩, 分布面积较少, 但WPSCF值明显增加, 河南全境、 安徽西北部、 河北南部以及山东、 山西的部分地区, WPSCF 值超过0.5, 甚至达到0.8, 这说明鹤壁市夏季O3主要以本地排放与近距离输送为主, 气团速度慢, 携带的污染物浓度较大,造成了鹤壁市夏季污染严重。 秋季潜在源分布面积进一步紧缩, 仅集中分布在河南省的中东部以及安徽的西北部, 在山东北部及沿海地区有零星分布, 且WPSCF 值绝大部分在0.3 以下, 相对于春夏有明显降低。 冬季潜在源分布面积大范围缩小, 仅在河南中西部地区有所保留, 表明鹤壁市冬季O3污染几乎不受外省潜在源影响。

由于PSCF 法只能污染轨迹的占比大小, 无法反映污染程度, 故利用CWT 计模拟鹤壁市潜在源区污染物的权重浓度数值(图6), 定量反映不同轨迹的污染程度[40,41]。 鹤壁市春季的潜在贡献源区面积较广, 涉及邻国蒙古与周边多省, 东至沿海地区, 在西北方向成放射状, 其中WCWT 高值区 (WCWT ≥80 μg/m3) 主要分布在河南省南部以及山西省中部地区。 夏季虽潜在贡献源区面积有所收缩, 但WCWT高值区面积进一步扩大, 河南全境近乎都被高值区覆盖, 值得注意的是, WCWT 高值区向京津冀延伸较为深入, 这说明鹤壁市夏季受京津冀区域传输的影响较大, 这与上述PSCF 反映的相一致, 再次验证了鹤壁市夏季O3的主要来源以周边城市为主, 近距离输送占绝对地位。 鹤壁市秋季一改夏季WCWT 高值区扩大的态势, 高值区收缩明显, 仅在河南安徽交界有零星分布, 空气质量有所好转。 冬季几乎看不到WCWT高值区, 同PSCF 分析可知, 冬季是鹤壁市空气质量较好的季节, 受周边潜在源影响较小。

图6 鹤壁市O3 浓度权重轨迹的季节分布Fig.6 Seasonal distribution of O3 concentration weighted trajectory in Hebi City

4 结论

1) 臭氧污染程度在4 个季节中表现出明显的差异, 夏季＞春季＞秋季＞冬季。 夏季污染最为严重, 冬季空气质量最为清洁, 四季中日变化趋势基本一致,月变化呈现出明显的单峰型。

2) 近三年来鹤壁市臭氧污染呈现降低趋势, 污染超标天数从2019 年的100 天, 减少到2021 年的64 天, 降幅达到36%。 其中轻度污染天数下降迅速,从2019 年的85 天下降至21 年的54 天, 中度污染天数波动下降, 也呈现出良好的下降趋势, 并且污染超标天主要集中在夏季, 因此做好夏季的臭氧污染防控是至关重要的。

3) 通过对鹤壁市不同季节的后向气流轨迹聚类分析, 可以得出, 正南方向的气团占比普遍较高(29.90%～42.41%), 其次为来自河北省南部、 山东沿海地区的东北方向气团(24.88%～47.50%), 西北方向多为远距离传输, 气团占比较小, 空气质量较为清洁。 因此, 鹤壁市主要受本地污染排放源、 近距离传输影响较大。

4) 根据鹤壁市2019—2022 年PSCF 和CWT 季节分布特征分析得出, 鹤壁市的臭氧潜在园区存在明显的季节分布特征, 春季潜在源分布面积最广, 西北方向最远可达蒙古国, 夏季潜在源分布明显缩小, PSCF值增大, 高影响区主要分布在河北省南部、 河南全境、 安徽西北部, 这也印证了鹤壁市主要受到周边短距离传输的影响。 秋冬季节的潜在源低值区占据主导地位, 印证了鹤壁市秋冬两季空气质量较好, 故需加强区域联防联控, 才能有效遏制臭氧污染的发生, O3污染防治工作依旧任重道远。