高温低氧O2/CO2气氛下煤粉燃烧NO生成与还原特性

李澜波，周月桂，宋姝丽

高温低氧O2/CO2气氛下煤粉燃烧NO生成与还原特性

李澜波，周月桂，宋姝丽

(上海交通大学机械与动力工程学院热能工程研究所，上海 200240)

在Hencken燃烧器平面扩散火焰的煤粉燃烧实验系统上测量了煤粉火焰不同高度处的烟气组分浓度分布，研究了O2/CO2气氛下不同热协流温度和氧气体积分数对NO生成与还原的影响．结果表明，当热协流温度从1873K降低至1473K时，NO产率降低了5%，而当氧气体积分数从20%降低至5%时，NO产率降低了20%．通过NO生成动力学分析得到了挥发分氮氧化反应生成NO的活化能为82.5kJ/mol，得到的NO生成速率有助于MILD富氧燃烧条件下煤燃烧氮化学模型改进的应用．同时，采用计算流体动力学(CFD)软件对高温低氧O2/CO2气氛下煤粉燃烧及NO生成进行了数值分析．通过与实验数据的对比，验证了数值模型的准确性．通过分离挥发分NO与焦炭NO对不同的NO生成与还原阶段进行分区，有助于了解挥发分氮和焦炭氮生成与还原的相互作用机制和定量分离挥发分NO与焦炭NO生成与还原．

煤粉燃烧；O2/CO2气氛；NO产率；NO生成动力学；NO生成与还原分区

富氧燃烧技术作为一种有前景的燃烧技术，通过纯氧与再循环烟气混合作为氧化剂，燃烧产生高CO2浓度烟气便于CO2捕集与封存．然而，富氧燃烧也存在一些缺点，如煤粉着火延迟、燃烧稳定性低、不完全燃烧热损失大等问题．MILD(moderate and intense low-oxygen dilution)燃烧是另一种先进的燃烧技术，能同时提高热效率和抑制NO排放．MILD燃烧通过燃烧产生的热烟气再循环预热燃料和高度稀释氧化剂，导致反应速率低、局部释热少、热流分布均匀、燃烧峰值温度低．

MILD燃烧技术与第一代富氧燃烧技术结合，形成了新一代的MILD富氧燃烧(MILD oxy-fuel combustion)技术[1]，可以有效解决富氧燃烧技术存在的不足[2]．MILD富氧燃烧技术的基本理念是空气分离装置分离得到的高纯氧气以高速射流喷入燃烧室，在受限的燃烧室空间内形成强烈的烟气内循环以预热燃料和稀释氧化剂．因此，MILD富氧燃烧的本质是燃料在高温低氧O2/CO2气氛下的燃烧．研究煤粉在高温低氧O2/CO2气氛下的NO生成与还原特性，可以为MILD富氧煤粉燃烧新模式下超低NO排放控制提供理论基础．

在实验研究方面，煤粉富氧燃烧的NO排放通常比传统空气燃烧更低，一是因为氧化剂无N2而不生成热力型NO，二是因为再循环烟气NO的还原[3]. Okazaki等[4]在蜂窝燃烧器上形成平面火焰，用CH4和NH3模拟挥发分和挥发分氮，用无烟煤模拟焦炭，在1450K、O2体积分数21%工况下研究了CO2浓度、再循环NO浓度、再循环NO与燃料氮之间的相互作用对NO还原的影响．实验结果表明，CO2浓度的影响在10%以下，燃料氮与再循环NO之间相互作用的影响为10%～50%，再循环NO还原的影响为50%～80%．Sun等[5]研究了O2/CO2气氛、1000～1300℃、贫燃料和富燃料条件下燃料氮的NO转化和再循环NO的还原．结果表明，在富燃料和贫燃料条件下温度对挥发分氮转化的影响相反，再循环NO的气相还原反应得到强化，高温条件下焦炭/NO反应与燃料氮的NO转化存在竞争，其中富燃料条件下焦 炭/NO反应占主导地位．

一些研究者还对煤粉MILD燃烧NO生成与排放特性进行了研究，发现MILD燃烧具有较大的NO减排潜力．Weber等[6]在国际火焰研究基金会(IFRF)0.58MW试验炉上研究了天然气、轻油、重油和煤粉在高温预热空气中的燃烧，结果表明，相比于传统煤粉燃烧800×10-6～1000×10-6的NO排放，高温预热空气条件下的出口烟气NO体积分数为215×10-6～220×10-6(按3%O2折算)．Stadler等[7]在O2/N2、O2/Ar和O2/CO2气氛下通过提高氧化剂射流速度，形成强烈的烟气再循环，降低燃烧室中的温升和温度峰值，研究了无焰煤粉燃烧的NO排放特性，发现相比于常规煤粉燃烧，O2/N2气氛下NO浓度降低一半，O2/Ar气氛下燃料型NO略有增加且随炉膛壁温增加而略有降低，O2/CO2气氛下NO排放量随氧化剂氧浓度增加而略有增加．

在煤粉MILD燃烧数值模拟方面，Schaffel等[8]采用涡耗散(EDM)两步反应模型研究了不同类型NO的反应速率，结果表明MILD燃烧中存在较强的NO再燃反应．Mei等[9]采用涡耗散概念(EDC)模型和Jones & Lindstedt总包反应机理(EDC-JL)研究了一次风、二次风射流速度对NO排放的影响，结果表明挥发分NO与焦炭N中间体HCN存在强烈的还原反应．Zhang等[10]采用EDC模型和Westbrook & Dryer总包反应机理(EDC-WD)研究了MILD富氧燃烧条件下气化反应对NO生成的影响，结果发现考虑气化反应，废气中的NO体积分数从380×10-6降至250×10-6．

在MILD富氧煤粉燃烧研究方面，Li等[11]在中试规模燃烧炉研究了煤粉的MILD富氧燃烧，结果表明，在不高度预热氧化剂的基础上可以实现中试规模的煤粉MILD富氧燃烧，并能得到均匀的温度分布和很低的NO排放．曾柱楷等[12-16]和黄文仕等[17]实验研究了不同高温低氧稀释条件下的煤粉燃烧特性，发现相比于O2/N2气氛，O2/CO2气氛下煤粉着火距离明显变长，颗粒平均温度更低，颗粒温度沿程分布更均匀．Zhang等[18-19]数值分析了IFRF试验炉的MILD煤粉燃烧，研究了CO2、H2O与O2浓度对燃烧与传热特性的影响，结果发现，增加O2和H2O浓度会降低焦炭的燃尽率，而H2O和CO2会延长着火延迟时间、降低火焰温度，强化气化反应，降低NO生成.

上述研究表明，MILD富氧煤粉燃烧过程中的NO生成机理相比于MILD燃烧过程有很大的不同，且对MILD富氧煤粉燃烧NO生成与还原特性的实验与数值分析还比较缺乏．本文在协流温度为1473～1873K、氧气体积分数为5%～20%的Hencken平面火焰燃烧器上进行NO生成实验，获得了协流温度、氧气体积分数对O2/CO2气氛下煤粉燃烧NO生成与还原的影响规律，并通过化学动力学分析得到了高温低氧O2/CO2气氛下NO生成的活化能．选用EDC模型、化学渗透脱挥发分(CPD)模型、多部焦炭反应(multiple-surface-reactions)焦炭燃烧模型，对平面扩散火焰燃烧器中MILD富氧煤粉燃烧高温低氧热氛围下NO生成与排放特性进行了数值模拟，模拟结果与实验结果符合较好．在此基础上，进一步对比了挥发分NO、焦炭NO与煤粉燃烧产生的燃料型NO，对煤粉火焰中心轴线沿程NO进行NO生成与还原的分区．

1 实验及数值模拟方法

1.1 实验系统

平面扩散火焰煤粉燃烧NO生成实验系统如图1所示，该系统使用CO和少量CH4作为气体燃料，以气体燃烧后产生的高温烟气作为煤粉燃烧过程的热协流．气体燃料和氧化剂分别由中心管周围的毛细喷管喷入后迅速扩散燃烧，煤粉颗粒经CO2携带由中心管喷入．气体扩散火焰反应区域为50mm×50mm，周围毛细喷管外径为1.5mm，中心管外径为2.5mm．在燃烧器出口外围有直径85mm、高度500mm的光学石英玻璃罩，可以隔离外部空气的干扰.

实验中采用质量流量计精确控制通入燃烧器的各路气体，各工况下的气体组分配比见表1．使用B型热电偶和烟气分析仪分别测量了轴向温度和氧气体积分数，见图2，验证了协流烟气中温度和氧气分布的均匀性，能够为煤粉燃烧提供稳定、均匀的热协流条件．实验中选用大同烟煤，其工业分析和元素分析见表2．中心管携带流流量为0.56L/min，给粉速率为0.1g/min，煤粉粒径范围为63～90μm．

表1 热协流背景工况的设计

Tab.1 Design of hot coflow background conditions

（b）＝1473K协流氧气体积分数

图2 不同协流温度和氧气体积分数下热协流的测量结果

Fig.2 Measurement results of thermal coflow at different coflow temperatures and oxygen volume fractions

表2 实验煤种的工业分析和元素分析

Tab.2 Coal proximate and ultimate analysis

1.2 数值模拟方法

考虑到燃烧器结构的对称性，模拟1/4区域的网格以节省计算成本．如图3所示，对网格进行无关性验证，发现当网格数为389760时，沿燃烧器中心轴的温度、O2摩尔分数、CO2摩尔分数与839330个网格的差异小于0.1%．因此，本文选用了389760个网格．采用雷诺平均N-S方程(RANS)模型封闭连续性、动量、能量和湍流，采用Realizable-模型和标准壁面函数求解湍流，采用EDC模型考虑湍流-化学的相互作用，采用离散坐标(DO)模型求解辐射传递方程，采用灰气体加权和(WSGGM)模型求解气体、固体颗粒和炉壁之间的辐射传热，采用CPD模型求解煤粉颗粒的脱挥发分，采用多步焦炭反应模型求解焦炭燃尽．

图3 网格无关性验证

Vascellari等[20]对比了EDM、EDC-JL和EDC模型加详细化学反应机理(EDC-DRM)3种机理对MILD燃烧的预测精度，结果发现EDC-DRM机理预测最准确，EDC-JL机理预测较准确且计算成本低，但3种机理大大高估了主燃烧区的NO浓度．本文采用了一个改进的WD机理，均相反应和异相反应的动力学参数见表3．采用后处理方法计算NO的生成与还原．燃料N通过转化为含N中间体HCN、NH3，再进一步氧化为NO或还原为N2．

表3 均相反应和异相反应的动力学参数

Tab.3 Kinetics parameters of homogeneous reaction and heterogeneous reaction

2 结果分析与讨论

2.1 高温低氧O2/CO2气氛下煤粉燃烧NO生成实验

采用MRU VARIO PLUS型烟气分析仪和水冷氦急冷不锈钢烟气取样探针，测量了高温低氧O2/CO2气氛下距燃烧器中心管出口1～20cm煤粉火焰区的轴向沿程NO浓度、O2浓度和CO浓度，研究了O2/CO2气氛不同燃烧温度(1473～1873K)、氧气体积分数(5%～20%)对燃料N转化为NO的影响，结果如图4、图5和图6所示．

结果表明，对于给定热协流温度和氧气浓度，NO浓度轴向分布为先快速增加至峰值，然后下降逐渐趋于平缓．煤粉气流从中心管喷入高温热协流烟气后颗粒温度迅速升高，煤粉颗粒经历了挥发分析出和着火、焦炭着火与燃尽等过程．可以看出，NO浓度上升段是随着煤粉燃烧反应的进行NO快速生成，挥发分剧烈燃烧导致挥发分N迅速转化为NO．达到峰值后，挥发分基本燃烧完全，残余的焦炭继续燃烧，焦炭N继续转化为NO，焦炭的异相燃烧过程相比于挥发分的均相燃烧过程反应速率比较缓慢，焦炭N的生成速率相比于挥发分N的生成速率更低，且存在已生成挥发分NO与焦炭的异相还原、挥发分NO与焦炭N中间体的均相还原，因此在达到NO峰值后，NO浓度迅速降低．随着焦炭燃尽程度提高和颗粒温度逐渐降低，焦炭氧化反应的强度逐渐降低，并在周围热协流的稀释作用下，NO浓度逐渐趋于平缓.

随着热协流温度的降低，NO浓度峰值显著降低.在O2/CO2气氛中，几乎没有热力型NO生成．同时由于脱挥后烃类的局部过量空气系数大于1，快速型NO不会大量产生，几乎没有快速型NO．对于所有背景工况，煤粉颗粒温度超过1600K，几乎没有N2O中间体路径的NO生成．因此，这可能是由于降低温度减弱了焦炭的氧化反应速率，燃料N氧化为NO的反应速率大大减小．当热协流温度为1473K和氧气体积分数为5%时，NO浓度沿程分布较均匀，且处于较低浓度水平(小于150×10-6)，与MILD燃烧NO浓度较低且分布较均匀的特征一致．随着热协流温度和氧气体积分数的降低，着火延迟距离逐渐增大，这主要是由于煤粉加热速率降低，挥发分析出速率和燃烧速率相对较慢，挥发分着火延迟．因此，对应出现挥发分N氧化生成NO浓度峰值的轴向距离也逐渐增大．而随着热协流氧气体积分数的降低，特别是当氧气体积分数从20%降到10%时，NO浓度峰值大大降低，进一步降低至5%后，NO浓度沿程分布更加均匀．

（c）＝5%

（a）＝1473K

（b）＝1673K

（c）T＝1873K

图7显示了不同协流温度、氧气体积分数条件下NO浓度峰值及NO产率．从图中发现，随着协流温度和氧气体积分数的降低，NO浓度峰值从超过400×10-6降低至125×10-6以下．De Soete[21]在预混火焰携带流反应器上进行了燃料N前驱物转化为NO的实验，提出了NO产率作为燃料N转化为NO模型预测与实验数据比较的指标．NO产率的定义为

从图7中看出，随着协流温度和氧气体积分数的降低，NO产率从0.4降低至0.15，这表明降低协流温度和氧气体积分数均显著减少O2/CO2气氛下煤粉燃烧的NO排放．从NO产率的变化进一步发现，协流氧气体积分数从20%降低至5%，NO产率降幅为0.2，而协流温度从1873K降低至1473K，NO产率降幅为0.05．这表明NO产率的降低主要受氧气体积分数降低的影响，MILD燃烧强烈烟气内循环所形成的低氧稀释条件非常有利于降低NO排放．

（a）＝1473K

（b）＝1673K

（c）＝1873K

图6 不同氧气体积分数和协流温度下煤粉燃烧CO体积分数沿程分布

Fig.6 Axial CO concentration at different oxygen volume fractions during pulverized coal combustion

图8显示了不同协流温度和氧气体积分数下NO浓度分布均方差．随着协流温度和氧气体积分数的降低，NO浓度均方差从70×10-6降低至25×10-6.一方面，随着协流温度和氧气体积分数的降低，煤粉颗粒平均温度更低，且颗粒温度分布更加均匀[12-13].这使得煤粉燃烧的反应速率处于较低水平，热流分布更加均匀，煤粉燃烧反应速率沿程分布更加均匀．另一方面，氧气体积分数的降低使得煤粉燃烧的整体氧化性气氛减弱，CO2浓度的升高使得气化反应速率增强，CO浓度上升，燃料N的氧化速率进一步受到抑制．这与在低氧稀释条件下MILD燃烧热流分布均匀、无明显温度峰值、污染物生成显著减少等特征相符合．

（a）NO浓度峰值

（b）NO产率

图7 NO生成特性分析

Fig.7 Analysis of NO formation characteristics

图8 NO体积分数分布均方差

2.2 煤粉燃烧NO生成动力学分析

图9显示了O2/CO2气氛挥发分N转化为NO的生成动力学分析．根据反应动力学，NO的生成速率可以表示为

取对数后并将氧气体积分数换成统一基准，则可进一步转化为

从式(2)发现，NO生成速率的对数与温度的倒数成线性关系．对实验数据进行线性拟合后，计算出挥发分N氧化的活化能Ea＝82.5kJ/mol．Kramlich等[22]报道了煤粉燃烧时燃料氮转化为NO的活化能约为83.7kJ/mol．

图10比较了NO生成速率模型计算值与实验值．计算值与实验值的整体相对误差在10%以内，表明NO生成速率模型有较好的预测精度，有助于MILD富氧煤粉燃烧条件下氮化学模型改进的应用．

图10 NO生成速率计算值与实验值比较

2.3 高温低氧O2/CO2气氛下煤粉燃烧NO生成与还原数值分析

图11比较了实验台协流温度、氧气体积分数、煤粉燃烧NO浓度轴向分布的模拟和实验结果，模拟与实验结果在整体趋势上符合较好，验证了数值模型选择的合理性．

在验证数值模拟的基础上，图12比较了1673K-5%O2工况下挥发分氮单独转化的NO(vol-NO)、焦炭氮单独转化的NO(char-NO)与煤粉燃烧产生的NO(coal-NO)．图12中，sum表示vol-NO与char-NO之和．从图中发现，在vol-NO达到NO浓度峰值之前，coal-NO、vol-NO与sum基本重合．同时发现挥发分摩尔分数在1.8～2.5cm迅速上升，相应的HCN与NH3浓度逐渐上升，这意味着此时挥发分析出，且挥发分氮转化为HCN与NH3，再被转化为NO，此阶段NO浓度迅速上升．在vol-NO浓度达到峰值时，HCN与NH3浓度已经迅速降低，接近最低浓度．这意味着挥发分氮中间体已经完全转化为挥发分NO．vol-NO浓度达到峰值时，char-NO浓度仍接近于0，之后再逐渐上升．这表明vol-NO浓度开始上升达到峰值的阶段是挥发分NO生成区．

（a）协流温度和氧气体积分数

（b）NO浓度

图11 协流温度、氧气体积分数、煤粉燃烧NO浓度轴向分布的模拟与实验结果比较

Fig.11 Comparison of numerical results of the coflow temperature，oxygen volume fraction and NO con-centration in pulverized coal combustion with ex-perimental data

在vol-NO达到浓度峰值以后，挥发分反应速率处于较低水平．焦炭继续进行异相燃烧，HCN浓度略微上升，char-NO逐渐上升，这表明焦炭N开始转化为HCN中间体，再被氧化为NO．因此，在vol-NO达到浓度峰值到char-NO达到浓度峰值这一阶段是焦炭NO生成区．同时，coal-NO与sum逐渐有了明显差异，而在vol-NO达到浓度峰值时，还残留有少量的挥发分，挥发分的CH等基团与HCN中间体存在均相还原反应．更重要的是，挥发分燃烧完全后，vol-NO与焦炭N中间体HCN存在均相还原反应，还存在NO与焦炭本身异相还原反应．因此在vol-NO浓度峰值后到HCN中间体浓度接近0这一阶段是NO还原区．NO生成与还原区的划分有助于了解挥发分氮与焦炭氮生成与还原的相互作用机制，并有助于实现挥发分NO与焦炭NO生成与还原的定量分离．

（a）NO体积分数分布

（b）含氮组分及挥发分分布

图12 NO生成与还原不同阶段的分析

Fig.12 Analysis of different NO formation and reduction stages

3 结 论

在高温低氧O2/CO2气氛下进行了平面扩散火焰煤粉燃烧NO生成实验，并选用CPD脱挥发分模型、多步焦炭反应模型与改进的WD反应机理进行了数值模拟，数值模拟结果与实验结果符合较好．主要结论如下：

(1)根据煤粉燃烧沿程NO浓度峰值得到NO产率，随着协流氧气体积分数从20%降低到5%，NO产率降低20%，而随着协流温度从1873K降低至1473K，NO产率降低5%．

(2)对煤粉燃烧NO生成速率进行化学动力学分析，得到挥发分NO生成的活化能为82.5kJ/mol，得到的NO生成速率有助于MILD富氧煤粉燃烧条件下氮化学模型改进的应用．

(3)对实验台中高温低氧O2/CO2气氛下煤粉燃烧进行了数值模拟，比较了煤粉燃烧过程中挥发分NO、焦炭NO与煤粉NO的沿程生成过程，发现在挥发分NO浓度峰值后存在挥发分NO的均相和异相还原，并对煤粉燃烧NO生成与还原不同阶段进行分区．研究结果有助于了解挥发分氮和焦炭氮生成与还原的相互作用机制和定量分离挥发分NO与焦炭NO生成与还原，为高温低氧O2/CO2气氛下煤粉燃烧NO调控方法提供基础．

［1］ Li P，Hu F，Xiong B，et al.[M]. London：Academic Press，2018.

［2］ 李鹏飞，米建春，Dally B B，等. MILD燃烧的最新进展和发展趋势[J]. 中国科学：技术科学，2011，41(2)：135-149.

Li Pengfei，Mi Jianchun，Dally B B，et al. Recent progress and development trend of MILD combustion [J].，2011，41(2)：135-149(in Chinese).

［3］ Shaddix C R，Molina A. Fundamental investigation of NOformation during oxy-fuel combustion of pulverized coal[J].，2011，33(2)：1723-1730.

［4］ Okazaki K，Ando T. NOreduction mechanism in coal combustion with recycled CO2[J].，1997，22(2/3)：207-215.

［5］ Sun S，Cao H，Chen H，et al. Experimental study of influence of temperature on fuel-N conversion and recy-cle NO reduction in oxyfuel combustion[J].，2011，33(2)：1731-1738.

［6］ Weber R，Smart J P，Kamp W V. On the(MILD) combustion of gaseous，liquid，and solid fuels in high temperature preheated air[J].，2005，30(2)：2623-2629.

［7］ Stadler H，Christ D，Habermehl M，et al. Experimen-tal investigation of NOemissions in oxycoal combus-tion[J].，2011，90(4)：1604-1611.

［8］ Schaffel N，Mancini M，Szlek A，et al. Mathematical modeling of MILD combustion of pulverized coal[J].，2009，156(9)：1771-1784.

［9］ Mei Z，Li P，Wang F，et al. Influences of reactant injection velocities on moderate or intense low-oxygen dilution coal combustion[J].，2014，28(1)：369-384.

［10］ Zhang Z，Lu B，Zhang L，et al. Computational study on the effect of gasification reaction on pulverized coal MILD combustion diluted by N2and CO2[J].，2019，158：113806.

［11］ Li P，Wang F，Tu Y，et al. Moderate or intense low-oxygen dilution oxy-combustion characteristics of light oil and pulverized coal in a pilot-scale furnace[J].，2014，28(2)：1524-1535.

［12］ 曾柱楷，李国栋，张廷尧，等. 低氧稀释条件下煤粉颗粒燃烧特性实验研究[J]. 动力工程学报，2019，39(12)：959-965.

Zeng Zhukai，Li Guodong，Zhang Tingyao，et al. Experimental study on combustion characteristics of pulverized coal particles under hypoxic dilution [J].，2019，39(12)：959-965(in Chinese).

［13］ Zeng Z，Zhang T，Zheng S，et al. Ignition and combustion characteristics of coal particles under high temperature and low-oxygen environments mimicking MILD oxy-coal combustion conditions[J].，2019，253：1104-1113.

［14］ 李国栋，张廷尧，曾柱楷，等. 低氧稀释条件下不同煤种着火燃烧特性实验研究[J]. 动力工程学报，2021，41(6)：439-445.

Li Guodong，Zhang Tingyao，Zeng Zhukai，et al. Experimental study on combustion characteristics of different coal under low oxygen dilution [J].，2021，41(6)：439-445(in Chinese).

［15］ 周博斐，张廷尧，周月桂. 高温低氧及富氧气氛下煤粉颗粒着火和燃烧特性数值分析[J]. 燃烧科学与技术，2021，27(6)：653-658.

Zhou Bofei，Zhang Tingyao，Zhou Yuegui. Numerical analysis of ignition and combustion characteristics of pulverized coal particles in low-oxygen and oxy-fuel atmospheres at high-temperature[J].，2021，27(6)：653-658(in Chinese).

［16］ 张廷尧，胡中发，周月桂. 单颗粒煤粉着火特性的数值分析[J]. 燃烧科学与技术，2022，28(1)：36-41.

Zhang Tingyao，Hu Zhongfa，Zhou Yuegui. Numerical analysis of the ignition characteristics of single coal particle[J].，2022，28(1)：36-41(in Chinese).

［17］ 黄文仕，张 琦，吴玉新，等. 高速煤粉射流火焰形态特征的实验研究[J]. 燃烧科学与技术，2022，28(1)：42-48.

Huang Wenshi，Zhang Qi，Wu Yuxin，et al. Flame pattern characteristics of high-speed pulverized coal jet[J].，2022，28(1)：42-48(in Chinese).

［18］ Zhang Z，Li X，Zhang L，et al. Effect of H2O/CO2mixture on heat transfer characteristics of pulverized coal MILD-oxy combustion[J].，2019，184：27-35.

［19］ Zhang Z，Lu B，Zhao Z，et al. CFD modeling on char surface reaction behavior of pulverized coal MILD-oxy combustion：Effects of oxygen and steam[J].，2020，204：106405.

［20］ Vascellari M，Cau G. Influence of turbulence-chemical interaction on CFD pulverized coal MILD combustion modeling[J].，2012，101：90-101.

［21］ De Soete G G. Overall reaction rates of NO and N2formation from fuel nitrogen[J].()，1975，15(1)：1093-1102.

［22］ Kramlich J C，Cole J A，McCarthy J M，et al. Mechanisms of nitrous oxide formation in coal flames[J].，1989，77：375-384.

NO Formation and Reduction Characteristics of Pulverized Coal Combustion at High Temperature and Low Oxygen Under O2/CO2Atmospheres

Li Lanbo，Zhou Yuegui，Song Shuli

(Institute of Thermal Energy Engineering，School of Mechanical Engineering，Shanghai Jiao Tong University，Shanghai 200240，China)

The flue gas species concentrations at different heights of pulverized coal combustion flame were measured in the pulverized coal combustion experiment system based on Hencken burner with the diffusion flat flame. The effects of coflow temperature and oxygen volume fraction on NO formation and reduction were studied in O2/CO2atmospheres. The results show that NO yield decreases by 5% with the decrease of the coflow temperature from 1873K to 1473K，and by 20% with the decrease of the oxygen volume fraction from 20% to 5%. The activation energy of volatile nitrogen oxidation reaction is 82.5kJ/mol through the kinetic analysis of NO formation. The model of NO formation rate is helpful for the application of improved nitrogen chemical model under MILD oxy-fuel combustion conditions. Meanwhile，the numerical analysis of pulverized coal combustion and NO formation at high temperatures and low oxygens under O2/CO2atmospheres was carried out by using computational fluid dynamics(CFD)software. The accuracy of numerical models was verified through the comparison with the experimental data.Different NO formation and reduction stages were divided by separating volatile NO and char NO，which is helpful for understanding the interaction mechanism of formation and reduction between volatile nitrogen and char nitrogen and quantitatively separating the formation and reduction of volatile NO and char NO.

pulverized coal combustion；O2/CO2atmosphere；NO yield；chemical kinetics of NO formation；division of NO formation and reduction

TK11

A

1006-8740(2023)06-0644-09

10.11715/rskxjs.R202309015

2023-05-29.

国家自然科学基金资助项目(51976120，51761125011).

李澜波(1998—  )，男，博士研究生，lilanbo@sjtu.edu.cn.

周月桂，男，博士，教授，ygzhou@sjtu.edu.cn.

(责任编辑：梁 霞)