不同天气型下影响胶东经济圈臭氧污染的关键天气因子及来源分析

于慧珍,马 艳*,郭丽娜,郭飞燕,孟 赫,黄 容(.青岛市气象局,山东 青岛 66003；.山东省青岛生态环境监测中心,山东 青岛 66003)

自《大气污染防治行动计划》实施以来,我国74 个重点城市2016年PM2.5质量浓度均值与2013年相比下降了35%,而臭氧浓度与污染发生频次有所上升[1-2].研究发现臭氧污染对人体有很大的危害[3],也会对植物和生态系统造成损害,导致农林植物减产、经济效益下降等[4-6].

臭氧污染对不同的天气形势非常敏感,在不同的天气形势下臭氧污染的来源以及影响臭氧的关键天气要素不同[7-8],引入环流分型的臭氧预报模型的预报改进效果明显[9-10].天气形势及其演变决定了污染物的时空分布,而气象因子直接影响污染过程的持续时间和严重程度[11-12].大气流场不仅直接输送臭氧,其输送携带的前体物也会影响局地的臭氧污染[13-15].在不同的大气环流场下,气象因子如辐射、温度和相对湿度等则是驱动局地臭氧污染的关键因素[16].

国内对臭氧的研究区域主要集中在京津冀、长江三角洲、珠江三角洲地区,对其他地区的研究还比较少.不同地区的臭氧时空分布特征不同,影响臭氧污染的天气因素也不同[17-18].研究发现华北臭氧污染容易发生在大陆高压和低压前部等强暖性天气背景场下[19-20],而华东地区臭氧污染的典型环流形势为副高控制和副高西北侧控制[8].重庆市主城区高臭氧浓度对应每日最高温度区间为35℃以上以及相对湿度区间70%以下[21].洪莹莹等[22]分析指出在珠江三角洲气象条件变化导致臭氧浓度上升的贡献率为29.8%,而排放的变化引起臭氧浓度下降的贡献率为7.1%.

从全国臭氧浓度分布看,山东区域的臭氧污染比较严重,而且有日益增强的趋势[23-24],山东省内不同城市间的臭氧分布也存在明显的局地性特征[25].胶东经济圈位于山东半岛沿海地区,包括青岛、潍坊、威海、烟台、日照五市,是我国对日韩开放最前沿,21世纪海上丝绸之路与新亚欧大陆桥经济走廊交汇的关键区域,沿黄省份和上合组织国家主要出海口.据统计,2020年,五市的常住人口3243 万人,地区生产总值3.1 万亿元,分别占全省的31.9%、42.5%.前人对青岛市臭氧分布特征[26]和臭氧污染VOCs 化学特征和来源进行了分析[27-28].对影响此区域臭氧污染发生的环流形势以及关键天气因子还不清楚.胶东经济圈在不同季节受到低纬度和高纬度天气系统的影响差异较大,且三面邻海,不同风向时受海陆影响差异大,因此有必要对此区域影响臭氧的天气因子进行研究.本文通过对大气环流进行客观分型,研究不同天气形势下胶东经济圈的臭氧污染特征,找出容易发生臭氧污染的天气形势,并对比不同天气形势下影响臭氧污染的关键天气要素以及气流传输路径,为胶东经济圈臭氧污染防治工作提供参考.

1 数据和方法

1.1 数据介绍

臭氧实况数据为青岛、烟台、威海、潍坊和日照5 个站点的2014～2021年每天的日最大8h平均.根据环境空气质量指数(AQI)技术规定,换算为空气质量分指数(IAQI),当IAQI≤100 没有臭氧污染,101～150 为臭氧轻度污染,151～200 为臭氧中度污染,201～300 为臭氧重度污染,>300 为臭氧严重污染.在本研究中,当5 个站点都没有臭氧污染时定义为非污染日,有一个及以上站点出现污染时为污染日.

天气形势分析采用水平分辨率为0.25°×0.25°,时间分辨率为1h 的欧洲中期天气预报中心第五代大气再分析资料(ERA5),包括位势高度、温度、湿度、风、降水等.后向轨迹追踪采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球资料同化系统(GDAS)数据,水平分辨率为1°×1°,时间分辨率为6h,包括不同层次的温度、湿度、风等物理量.

1.2 方法介绍

采用的环流分型方法为旋转T 模态主成分分析(PCT)[29-30],环流分型基于ERA5 逐日08:00(北京时)的500hPa 位势高度场和海平面气压场,范围为30°～45°N,110°～130°E.

利用斯皮尔曼等级相关分析方法来确定不同等级的臭氧污染与天气要素的相关性,并进行显著性检验.根据前人对不同城市影响臭氧的天气因子的研究结果[17,31],选择影响臭氧光化学反应和传输扩散的太阳辐射(Radiation)、降水量(Rain)、总云量(Cloud),不同高度层(850hPa、925hPa、地面)的风(纬向风U,经向风V,风速)、温度(T)、相对湿度(Rh)、气压(Pres),925hPa 和2m 的温差(T_(925hPa-2m)),边界层高度(Blh),分别计算它们与臭氧的相关系数,找出关键天气因子.

后向轨迹模式采用美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室开发的 HYSPLIT5.2.1 版本.HYSPLIT 模式可用于气块轨迹、传输、扩散、化学转化和沉积的模拟.最常用的模型应用之一是后向轨迹分析,以确定气团的起源和建立源-受体关系[32-33].研究显示青岛地区臭氧典型日变化峰值出现在午后13:00 时或14:00 时[26],本研究中计算每日14:00 时开始的24h 后向气流轨迹,轨迹起始高度500m(500m 高度的风场能够反映边界层的平均流场特征)[34].轨迹分组采用的是HYSPLIT 模式中的聚类分析方法,根据轨迹的空间相似度对其进行分类.

2 结果与讨论

2.1 胶东经济圈的臭氧分布特征

2014～2021年,胶东经济圈5 个城市中臭氧污染日最多的是潍坊428d,其次是日照198d,威海183d,烟台167d,最少的是青岛148d.各等级臭氧污染日最多的均为潍坊,重度污染只出现在潍坊.轻度污染日最少的是青岛129d,中度污染日最少的是威海11d.

根据本文对胶东经济圈臭氧污染日的定义,2014～2021年总计污染571d,占总日数的20%,其中轻度污染488d,中度污染77d,重度污染6d.污染发生在3～11月,中度污染发生在4～9月,重度污染发生在5～7月,其中污染最多出现在6月129d,其次是5月118d.臭氧污染连续出现的概率较高,持续2d 以上的污染有460d,占总污染日的81%,持续2d以上的中度污染有46d,持续2d 以上的重度污染有3d.污染最长持续时间为10d,中度以上污染最长持续时间4d,重度污染最长持续时间3d.

2.2 客观分型结果

利用PCT 方法基于500hPa 位势高度场和海平面气压场将天气形势分成9 种类型,type1 高空为西风槽,地面对应北高南低的形势;type2 高空为西风槽底的平直西风,地面为鞍型场;type3、type4 和type7高空为槽后西北气流,地面为高压,三个类型的主要区别是西风槽和高压的位置;type5 高空为西风槽,地面为东北低压槽;type6 高空为平直西风,地面为高压底部;type8 和type9 高空为弱高压脊,地面为高压后部,两个类型的主要区别是高压的位置.不同类型出现的日数和臭氧污染日数如图1.臭氧污染主要出现在第1、4、5、9 四类天气形势下,这四类天气型出现的日数占总分型日数的53%,这四类中的臭氧污染日数占总污染日的97%,全部的中度以上污染日都出现在这4 类天气型下.

图1 不同天气类型出现日数以及不同等级臭氧污染日数分布Fig.1 The number of days under different weather patterns,days of different levels of ozone pollution under each weather pattern

对比type1 的污染日和非污染日的天气形势,污染日半岛位于西风槽后(图2a),非污染日半岛位于西风槽前(图略).污染日南方低压较弱,受弱反气旋控制,半岛为弱南风或弱北风(图2e).非污染日南方低压较强,受南方低压外围气流的影响,半岛为偏东风.这一天气型下的臭氧污染出现在春夏秋三季,其中8～9月最多(图3).这一天气型的臭氧污染日占总污染日的28%,污染持续2d 以上的有72d,占这一型污染日的45%,最长持续5d(表1).

表1 不同天气型的臭氧污染日比例、持续污染概率和污染最长持续时间Table 1 Proportion of ozone pollution day,probability of persistent pollution,and longest duration of pollution under different weather patterns

图2 不同天气型的臭氧污染日合成平均的环流形势Fig.2 Synthetic circulation patterns on ozone pollution days under different weather types

图3 不同天气型臭氧污染日数的月分布Fig.3 Monthly distribution of ozone pollution days under different weather types

对比type4 污染日和非污染日的天气形势,高空均为西风槽,地面为高压,污染日西风槽和地面高压的位置(图2b,f)比非污染日偏东.污染日有两个高压中心分别位于内蒙古和山东半岛以南,半岛为偏西风或偏北风(图2f),非污染日的高压位于内蒙古地区,半岛为西北风.这一天气型下的臭氧污染出现在春秋两季,其中4～5月最多(图3).臭氧污染日占比5%,污染持续2d 以上的有4d,占这一型污染日的13%,最长持续2d(表1).

对比type5 污染日和非污染日天气形势,主要差别是西风槽的位置和东北低压、海上高压的强度.污染日半岛位于西风槽后(图2c),非污染日半岛位于西风槽前.污染日地面东北低压的强度比非污染日强,海上高压强度比非污染日弱,污染日为西南风(图2g),非污染日半岛为南风.这一型出现在春夏秋3个季节,其中5～7月最多(图3).臭氧污染日占比58%,污染持续2d以上的有243d,占这一型污染日的73%,最长持续7d(表1).

type9 污染日受西风槽后西北气流影响(图2d),非污染日高空受弱脊控制.污染日和非污染日半岛均位于海上高压后部,为偏南风(图2h).这一天气型下臭氧污染出现在春秋两季,其中3～4月最多(图3).臭氧污染日占比6%,污染持续2d以上的有13d,占这一型污染日的41%,最长持续3d(表1).

综上所述,同一天气型下是否发生臭氧污染主要与半岛相对于西风槽的位置、西风槽的强度、地面高低压系统的位置和强度有关.4 类天气型下臭氧污染都发生在高空槽后西北气流控制下,主要区别是地面天气系统,type1 为弱反气旋环流控制,type4为大陆高压控制,type5 为东北低压槽影响,type9 为海上高压后部.为了方便表述,后文中type1、type4、type5 和type9 分别称为弱反气旋型、大陆高压型、东北低压槽型和海上高压后部型.

2.3 影响臭氧的关键天气要素

根据影响臭氧光化学反应和污染扩散的可能天气要素[17,34],选择代表不同高度的温度、相对湿度、风场、稳定度、降水、云量的天气要素进行相关性计算.如表2所示,不同天气型下,925hPa 的温度(T_925hPa)与臭氧呈显著正相关,即925hPa 温度越高,越有利于臭氧污染的发生.从水平分布看,污染日925hPa 存在暖舌自内陆伸向半岛地区,污染强时对应的暖舌也更强(图略).温度与太阳辐射相互关联,当太阳辐射强时,气温升高,为光化学反应产生臭氧提供有利条件,有利于臭氧污染的发生.其他要素与臭氧的相关关系,不同天气型存在明显的差异.

表2 不同天气型下,不同天气要素区域平均的日平均值与臭氧的相关系数Table 2 Correlation coefficient between area-averaged daily mean values of different weather elements and ozone under different weather patterns

弱反气旋和东北低压槽天气型下,臭氧与不同天气要素的相关关系一致,与湿度的相关比与温度的相关高(表2).与光化学反应相关的要素中,臭氧与太阳辐射(Radiation)、925hPa 温度(T_925hPa)和2m最高温度(Tmax_2m)正相关,与降水(Rain)、云量(Cloud)、850hPa 相对湿度(Rh_850hPa)、925hPa 相对湿度(Rh_925hPa)和2m 的相对湿度(Rh_2m)负相关,即太阳辐射越强、温度越高、云量越少、湿度越小,越有利于臭氧污染的发生.太阳辐射、温度、云量和相对湿度是相互关联的,相对湿度低时大气中水汽凝结成云和产生降水的可能性小,到达地表的太阳辐射高,温度升高,为光化学反应产生臭氧提供有利条件,有利于臭氧污染的发生.与扩散传输条件相关的要素中,臭氧与低层纬向风(U_850hPa,U_925hPa,U_10m)、925hPa 和2m 温差(T_(925hPa-2m))正相关,与850hPa 和925hPa 经向风(V_850hPa,V_925hPa)负相关,即低层偏西风分量越大、偏南分量越小,低层大气越稳定,越有利于臭氧污染的发生.大气稳定时,有利于臭氧的积累.不同风向对臭氧的影响与天气形势场有关,弱反气旋天气型下非污染日受低层南侧低压影响,半岛为偏东南风,污染日受弱反气旋控制,半岛为偏西北风;东北低压槽天气型下的非污染日低层为西南气流,污染日偏南分量减小,为西西南气流.虽然弱反气旋和东北低压槽天气型下各气象要素与臭氧相关性基本一致,但是影响臭氧的关键要素存在一些差别,弱反气旋天气型下相关性最高的要素是太阳辐射、925hPa 相对湿度、云量、925hPa 纬向风和10m 纬向风,包括与光化学反应条件和扩散传输条件相关的要素,东北低压槽天气型下相关性最高的要素是太阳辐射、云量、三层的相对湿度(850hPa、925hPa 和2m),均是光化学反应条件相关的要素.

大陆高压和海上高压后部天气型下,臭氧与温度的相关比与湿度的相关高(表2).大陆高压天气型下臭氧与光化学反应相关的要素850hPa 和925hPa温度(T_850hPa、T_925hPa)呈正相关,即温度越高,越有利于臭氧污染的形成.臭氧和相对湿度相关的物理量不显著相关,这是因为大陆高压型为槽后西北气流控制,整体比较干,云量少,污染日和非污染日的差异不明显.与扩散传输条件相关的经向风(V_850hPa,V_925hPa,V_10m)正相关,即偏北风分量越大,越不有利于臭氧污染发生.与925hPa 和2m 温差(T_(925hPa-2m))正相关,与边界层高度(Blh)负相关,即低层大气越稳定、边界层高度越低,越有利于臭氧污染的发生.海上高压后部天气型下臭氧与光化学反应相关的要素太阳辐射(Radiation),925hPa温度(T_925hPa),2m 最高温度(Tmax_2m)正相关,与云量和925hPa 相对湿度(Rh_925hPa)负相关,即太阳辐射越强、温度越高、湿度越低,越有利于臭氧污染的形成.海上高压后部型下的臭氧与扩散传输条件相关的要素不显著相关.

分别计算白天平均(08:00～20:00 时)和夜间平均(20:00～08:00 时)的各天气要素与臭氧的相关,发现白天的太阳辐射、温度、湿度、云量、降水与臭氧的相关性明显高于夜间,进一步说明这些量是与光化学反应有关,主要是白天的光化学反应条件影响臭氧污染发生.而白天的风和稳定度与臭氧的相关系数与夜间差异不明显,且不同类别结果不同,说明白天和夜间的扩散传输都会影响臭氧污染发生.

850 hPa、925hPa、地面2m 三层的温度(T)和相对湿度(Rh)与臭氧的相关性一致,其中925hPa 的相关性最高,一方面可能是因为对流层低层臭氧浓度极值发生在925hPa 附近[35-36],另一方面地面气象要素受海陆分布影响较大,对于个别沿海站点,臭氧与地面温湿不显著相关(单个站点臭氧与气象要素的相关结果略),因此臭氧与区域平均的地面温湿的相关小于925hPa.与降水的相关性低于与云量的相关,可能是因为降水数据是离散的,站点数据的代表性较差.除了表2 中显示的要素,其他要素与臭氧的相关结果显示,臭氧与850hPa、925hPa 和地面的气压值均不显著相关.同一高度层纬向风(U)或经向风(V)与臭氧的相关比风速的相关大,除了弱反气旋型外其他三种天气型下的臭氧与850hPa、925hPa 和10m 风速都不相关,说明臭氧污染主要受风向的影响.

2.4 后向轨迹聚类分析

为了更直观的对比低层风对于臭氧污染的影响,并找出影响胶东经济圈臭氧污染的气流来源,对不同天气型的污染日和非污染日分别进行后向气流轨迹追踪,然后对轨迹进行聚类,对比同一天气型的污染日和非污染日,以及不同天气型污染日的气流轨迹特征,结果如下:弱反气旋型的污染日气流主要由江苏北部近海(31%)、山东西北部(20%)和半岛北部(27%)输送.非污染日气流主要由东南海上输送(51%)和半岛北部近海(38%)输送(图4a).污染日和非污染日气流轨迹主要区别是来源于内陆或海上,这和臭氧与低层纬向风、湿度的相关性一致.

图4 不同天气型在污染日(黑色)和非污染日(灰色)的24h 后向轨迹聚类Fig.4 Cluster analysis of the 24h backward trajectory for pollution day(black)and no-pollution day(grey)

大陆高压型的污染日气流主要由山东中部(39%)、天津(23%)和安徽北部(23%)输送.非污染日气流主要由河北北部、蒙古及以北(65%)输送和山东中部(35%)输送(图4b).污染日和非污染日气流轨迹的主要区别是气流源地的纬度,污染日气流源地主要在40°N 以南,非污染日源地主要在40°N 以北,这和臭氧与低层经向风、温度的相关性一致.

东北低压槽型的污染日气流主要由山东西部(19%)、安徽北部(22%)、江苏南部(21%)和青岛近海(30%)输送.非污染日气流由较远的东海(33%)、南部海上(25%)、安徽西部(22%)和河北东北部(20%)输送(图4c).污染日和非污染日气流轨迹主要差别是来源于偏西内陆或东南海上,这和臭氧与低层纬向风、湿度的相关性一致.

海上高压后部型的污染日气流主要由江苏北部(34%)、安徽中部(22%)、江苏南部沿海(22%)和半岛东部(22%)输送.非污染日气流主要由东南海上输送(35%),南部近海(31%)和安徽北部(34%)输送(图4d).污染日和非污染日气流轨迹的主要区别是来源于内陆或海上.

污染日的气流主要来源于内陆和南部近海.其中内陆来源主要是本省和临近省市,山东省内影响最大,平均占比32%,江苏省占19%,安徽省占17%,京津冀占8%.山东近海和江苏近海占16%.

2.5 典型过程分析

2014年5月26～31日胶东经济圈连续6d 发生臭氧污染,其中29～31日为臭氧重度污染.胶东经济圈以及周边总计9 个城市的臭氧观测结果显示,5月25日胶东经济圈无污染,西南内陆的枣庄出现轻度污染,26～28日单站开始陆续出现污染,29～31日出现大范围污染,其中潍坊和东营发生重度污染,6月1日污染过程结束(图5a).这一次臭氧污染过程最早开始且污染最严重的地区位于胶东经济圈的西北和西南,东南沿海地区开始晚且污染轻.下面对这一连续臭氧污染过程进行天气形势和关键气象要素的分析,研究连续臭氧污染发生的天气机制.

图5 臭氧污染指数和气象因子随时间的变化Fig.5 Time series of ozone pollution index and weather elements

按照本文的天气分型,5月25～31日为type5(污染日为东北低压槽型),6月1日为type1(污染日为弱反气旋型).对于半岛地区,5月25日位于高空500hPa 西风槽前,随着西风带系统的东移,26～30日受西风槽后的西北气流影响,31日受高压脊控制,6月1日再次受到西风槽前西南气流影响(图6a～d).这一次臭氧污染发生在高空槽后西北气流或者高压脊控制下,在臭氧污染发生前和结束时受西风槽前西南气流影响,与2.2小节中污染日和非污染日500hPa 形势对比结果一致.从地面形势看,5月25～30日半岛地区受内陆西北或西南气流影响,5月31日开始受到偏南气流影响,6月1日受东南海上气流影响(图6e～h),这与2.4 小节中污染日和非污染日气流来源对比结果一致.

图6 一次臭氧污染过程的环流形势Fig.6 Circulation patterns during a ozone pollution process

从光化学反应条件看,5月25日～6月1日未发生降水,是否产生臭氧污染主要差异是太阳辐射、低层温度和湿度(图5b).5月25日,受西风槽前辐合上升的影响,胶东经济圈的925hPa 相对湿度达到80%,云量达到7 成,太阳辐射、低层925hPa 和地面2m的温度比26～31日的低,未发生臭氧污染.26～30日,受西风槽后西北气流影响,925hPa 相对湿度明显减小,日平均值小于30%,云量低于4 成,太阳辐射增强,低层925hPa 和地面2m 温度升高,为光化学反应产生臭氧提供有利条件.31日,受高压脊控制,虽然云量增加至9 成,但是低云量仍小于1 成(图略),太阳辐射和低层温度仍较高,有利于臭氧污染的维持.6月1日,受西风槽前西南气流影响,低层925hPa 相对湿度增加至50%,太阳辐射减弱,低层温度下降,光化学反应条件变差.从扩散传输条件看,5月26～31日925hPa与2m 温度差大于5月25日和6月1日(图5b),说明臭氧污染发生时低层空气稳定度较大,有利于臭氧污染的积累.5月25～30日,低层(925hPa/地面)受西北或西南气流影响,有利于内陆地区的臭氧向沿海地区输送,污染面积增大.31日开始受弱的偏南气流影响,6月1日东南风加强,受海上气流影响,臭氧污染过程结束.

上述分析结果说明,这一次连续臭氧污染过程发生在高空西风槽后或高压脊控制下,太阳辐射强、湿度低、云量少有利于低层温度升高为光化学反应产生臭氧提供有利条件,低层受内陆西北或西南气流影响,臭氧污染范围扩大.当高空受西风槽前西南气流影响时,湿度和云量增加使得太阳辐射减弱、低层温度降低不利于光化学反应产生臭氧,低层受到海上东南气流影响,臭氧污染过程结束.

3 结论

3.1 2014～2021年胶东经济圈臭氧污染日总计571d,占总日数的20%.臭氧污染在3～11月都有可能发生,其中5～6月最多.发生2d 以上持续污染的概率较大,占总污染日的81%.

3.2 产生臭氧污染的天气型主要为4 类,高空均为西风槽后西北气流,地面分别对应弱反气旋型(type1),大陆高压型(type4),东北低压槽型(type5),海上高压后部型(type9),臭氧污染日占总污染日的比例分别为28%,5%,58%和6%,弱反气旋型和东北低压槽型出现在春夏秋三季,大陆高压型和海上高压后部型出现在春秋两季.

3.3 4类天气型中臭氧都与925hPa 温度显著正相关.不同天气型下,与臭氧相关的关键天气要素不同.弱反气旋型和东北低压槽型中臭氧与湿度的相关比温度高,大陆高压型和海上高压后部型中臭氧与温度的相关比湿度高.弱反气旋型的关键因子为太阳辐射,云量,925hPa 相对湿度,925hPa 和10m 纬向风.东北低压槽型的关键因子是太阳辐射,云量,850hPa、925hPa 和2m 的相对湿度.大陆高压型的关键因子为850hPa 和925hPa 温度,925hPa 和10m 经向风,大气稳定度.海上高压后部型的关键因子为太阳辐射、925hPa 温度、2m 最高温度、云量和925hPa相对湿度.

3.4 从气流后向轨迹看,大陆高压型下是否发生臭氧污染主要与气流来源的纬度有关,当气流来源于40°N 以南时,容易发生污染.其他三个天气型主要与气流来源于内陆还是海上有关,当气流来源于内陆时,容易发生污染.

3.5 胶东经济圈臭氧污染日的气流主要来源于内陆和南部近海.其中山东省内最多,占比32%,其次是江苏省占19%,安徽省占17%,山东近海和江苏近海占16%.

3.6 一次连续臭氧污染过程分析显示,当连续多日受高空西风槽后西北气流或高压脊控制,低层受内陆西北或西南气流影响时,有利于胶东经济圈臭氧污染的发生和持续;当受到高空西风槽前西南气流和低层东南海上气流影响时,臭氧污染过程结束.