江西省乐平市水系沉积物重金属风险评价及源解析

贺玲 赖书雅 蒋起保 饶建锋 吴美仁

摘要：为了识别江西省乐平市土壤重金属污染来源问题，科学制定土壤重金属源-汇高效诊断技术方案，对20世纪该地区水系沉积物中重金属Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni的污染状况、生态风险和来源情况进行研究，揭示历史时期重金属含量及来源特征。运用地累积指数法、潜在生态风险指数法和潜在生物毒性效应协同评估水系沉积物中重金属的潜在生态风险，采用相关性分析、主成分分析和PMF模型进行源解析。结果表明：① 重金属Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni浓度平均值分别为0.15，68.07，25.35，66.84，23.98，25.59 mg/kg；除Zn外，其余元素含量均值均超过中国水系沉积物背景值；除Pb和Zn外，其余元素含量平均值均超过江西省土壤背景值。6种重金属含量高值区分布基本吻合，主要分布在研究区东北部。② 地累积指数和潜在生态风险指数结果均表明Cd和Cu的贡献较大。潜在生物毒性评价结果显示Ni的贡献较大。主成分和PMF模型分析结果具有一致性，结果显示6种重金属主要来源于自然源，受当地成土母质控制。Cd和Cu是引起环境风险的主要因子，需要加强关注。研究成果可为该地区重金属污染防治、水环境和土壤科学管理提供参考。

关键词：水系沉积物； 重金属； 生态风险评价； 来源分析； 江西省

中图法分类号： X53；X820.4

文献标志码： A

DOI：10.16232/j.cnki.1001-4179.2024.04.013

0引 言

地球表层沉积物中化学元素的含量作为复杂地质过程和人类活动综合作用的结果［1］，是进行勘查地球化学、生态环境保护和农业发展等方面的重要基础，而且在地学研究中有着广泛的意义［2-3］。重金属因其具有毒性、难以降解性和易富集性长期被世界关注，不同環境中的重金属会通过大气干湿沉降、地表径流、工农业生产等途径进入水系沉积物中［4-7］，在沉积物中富集的同时，又会通过人类活动重新进入到土壤和水体中［8-10］，造成重金属不断积累，从而导致重金属污染的长期持续性以及预防监测的复杂性［11-13］。阳金希等［14］对中国七大水系沉积物重金属进行研究，结果显示：七大水系中以珠江水系沉积物中Cu、Cd、Pb、Zn和Ni的浓度最高，虽然长江水系同其余水系相比沉积物重金属浓度较低，但其区域差异性和长期积累性不可忽视。金阳等［15］通过对长江下游干流沉积物重金属进行研究发现Cd的污染程度最重，并且在其研究中发现As、Zn、Cd含量平均值均大于20世纪90年代长江沉积物［16］重金属最高值含量，说明这3种重金属存在累积现象。由此可知，随着现代化进程不断加快，人类对环境中排放污染物是不断积累的，而水系沉积物中重金属的富集会威胁相应水环境和土壤的安全［17-19］。

江西省作为全国四大重金属污染的省份之一，其土壤重金属污染类型、程度、受污染地区等差异较大，而地质背景异常常用来找矿［20］，对于高背景值土壤重金属污染同样适用［21］。通过研究20世纪80年代水系沉积物重金属含量，来判断沉积物中重金属是否为自然源，在高背景值重金属风险区运用土壤重金属污染评估方法，来反映自然状况下环境污染效应和危害程度，既可以突出自然背景下重金属浓度，又能基于沉积物环境基准和背景值进行风险评估［22］，与现代土壤重金属污染源解析做对比。江西省乐平市由于矿产资源储量丰富，尤其是煤矿资源达到2.7亿t，现代煤矿业开采迅速，原本高自然背景值地区加上现代矿产资源开采由此带来的土壤问题加重。因此查清研究区20世纪80年代水系沉积物中重金属浓度和污染状况，并进行潜在生态风险评估和来源分析，可以获得研究区土壤重金属净输入通量，识别自然源和人为源在土壤中的累积机制，有利于建立江西省乐平市典型污染区土壤重金属源-汇高效诊断技术方案，对于未来识别乐平市沉积物重金属含量高值区浓度变化情况至关重要，有利于该地区重金属污染防治、水环境和土壤科学管理。

1材料与方法

1.1研究区概况

乐平市位于江西省东北部，是江西省景德镇市下辖的县级市，地理坐标介于北纬28°42′～29°13′，东经116°53′～117°32′之间，占地面积约1 980 km2（图1）。该地区属亚热带季风气候，四季分明，由于受季风控制，雨热同期，夏热冬温，年平均气温约18.3 ℃，年平均降水量约1 672 mm。域内水系属长江流域鄱阳湖水系，主要河流为乐安河，自东向西贯穿全境。研究区总体地势东高西低，处于黄山、怀玉山余脉与鄱阳湖平原的过渡地带，北、东和南部边缘为低山丘陵地貌，中部平原与丘陵相互过渡，西部为乐平盆地。研究区矿产资源丰富且矿产种类多，主要矿产有煤炭、石灰石、大理石、石英石、膨润土、瓷土、陶粒岩、花岗岩等，主要蕴藏金属矿为铁、铜、铅、锌和黄金等，其中铜矿和金矿工业开采价值较高。

1.2样品采集与分析

本研究中样品数据来源主要为收集的1∶200 000水系沉积物数据，样品野外采样时间为1977年开始至1978年完成，后于1989年进行样品组合。通过使用网格化设计并采集研究区内各级水系沉积物样品，每1 km2设置1个采样点，在采样点周围15～30 m范围内采集3～5个样品共同混合成一个样品。样品采集时，要注意避开污染区，主要采集受人类活动影响较小的水系，样品的重量根据不同岩性和样品粒度而定。将采集好的样品在日光下自然干燥，或者50 ℃下烘干，干燥后的样品过60目筛，保证筛后的样品重量大于150 g。之后将样品按照4 km2的大格重量组合成1个分析样，保证组合后的样品重量为100 g，一共组合495件水系沉积物样品进行送样测试。

水系沉积物中重金属元素主要按照区域地球化学勘查规范的相关要求进行测试，样品测试工作由江西省地矿局实验测试中心完成。其中Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni的含量主要采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）测定，保证样品分析测试精确度和准确度均符合国家一级标准物质GBW的方法进行检验，各项指标分析方法检出限要求见表1，重金属分析方法检出限要求符合区域地球化学勘查规范。

1.3评价方法

（1） 地累积指数法。

（2） 潜在生态风险指数法。

（3） 潛在生物毒性效应。

潜在生物毒性效应是通过选用可快速预测沉积物中重金属毒性效应的质量基准法，来识别需要重点关注的区域［26-27］。当重金属含量低于其毒性效应范围低值（ERL）时，则生物毒性效应不发生；当重金属含量高于毒性效应范围中值（ERM）或必然效应浓度（PEL）时，则生物毒性效应频繁发生；当重金属含量处于二者之间时，则生物毒性效应偶尔发生［28］。毒性单位（TUs）用重金属含量与其相对应的PEL值之比来表示［29-30］。潜在生物毒性为所在样点涉及的重金属毒性单位之和（TUs），计算公式为

式中：Ci为重金属i的实测值，mg/kg；PEL为重金属所对应的必然效应浓度。重金属潜在生物等级划分标准见表5。

1.4数据处理

使用EXCEL进行数据预处理，使用ArcGIS 10.6中的反距离插值法对重金属的空间分布特征、综合潜在生态风险等级空间分布特征进行绘图。采用地累积指数、潜在生态风险指数和潜在生物毒性效应评价方法，对水系沉积物中重金属的污染状况和生态风险进行评价。运用SPSS 23.0软件进行描述统计分析、相关性分析和主成分分析，运用EPA PMF 5.0软件进行定量源解析。

2结果与分析

2.1空间分布特征

2.1.1统计特征

选择Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni共6种重金属进行统计，而这些重金属通常由于其高毒性、难降解、持久性强、生物富集性、环境稳定性高等特点广泛分布在土壤、水体和沉积物中［19］。它们可以来自矿床开采，使含有重金属元素的矿物从地下深处暴露出地表，或者通过工业加工过程排放到土壤、大气或水中，污染的危害程度十分显著，可以表现为对生物明显的毒性效应［31］。由表6可知：乐平市水系沉积物中重金属Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni含量均值分别为0.15，68.07，25.35，66.84，23.98，25.59 mg/kg，分别是江西省土壤背景值的1.39，1.48，0.78，0.96，1.18，1.35倍，是中国水系沉积物背景值的1.19，1.26，1.10，0.99，1.20，1.11倍。可见这6种重金属含量平均值除Zn外均大于中国水系沉积物背景值；除Pb和Zn外，其余元素含量平均值均大于江西省土壤背景值，即在平均水平上存在元素积累。变异系数显示，沉积物重金属变异系数从大到小为Cu（0.69）＞Cd（0.64）＞Pb（0.58）＞Zn（0.32）=Cr（0.32）＞Ni（0.25），其中Cd、Pb和Cu的变异系数均大于0.5，属于中等程度变异，说明其含量在局部区域分布较不均匀。

2.1.2分布特征

运用ArcGIS10.6中的反距离权重法插值，得到江西省乐平市水系沉积物6种重金属的空间分布状况。从图2中可以看出，重金属Cd、Cr、Pb、Zn、Ni和Cu含量高值区分布基本吻合，主要分布在研究区东北部，局部含量高值区主要呈岛状分布在研究区西南部和东南部。结合该地区地质矿产分布和矿产开采区，初步判断研究区水系沉积物中重金属含量高值区可能与当地地质背景相关。

2.2生态风险评估

2.2.1地累积指数

研究区6种重金属Cd、Cr、Pb、Zn、Cu、Ni的地累积指数均值分别为-0.34，-0.09，-1.07，-0.71，-0.48，-0.20。虽然沉积物中6种重金属整体的地累积指数均值小于0，但是存在少量样点为轻度、偏中度和中度污染。地累积指数计算结果显示，Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni分别有65.86%，56.77%，97.17%，94.55%，88.28%和72.32%的样点受自然控制而未受到污染，分别有29.29%，42.22%，1.41%，5.45%，9.70%和27.68%的样点为轻度污染等级，Cd、Cr、Pb和Cu分别有4.24%、1.01%、1.41%和1.41%的样点为偏中度污染等级，Cd和Cu均有0.61%的样点为中度污染等级（表7）。

2.2.2潜在生态风险评估

研究区沉积物中6种重金属Cd、Cr、Pb、Zn、Cu、Ni的Ei平均值分别为42.66，2.97，3.92，0.96，5.91，6.77，从大到小排序为Cd＞Ni＞Cu＞Pb＞Cr＞Zn。整体上看，除Cd的Ei平均值大于40，为中等生态风险外，其余重金属Ei的平均值均小于40，但是还存在部分样点为高等潜在生态风险。根据潜在生态风险指数评估结果，Cr、Pb、Zn和Ni全部样点为低等潜在生态风险。Cd分别有38.79%，5.25%和 1.01%的样点潜在生态风险等级为中等、偏高等和高等，Cu有 0.4%的样点为中等潜在生态风险（表8）。由此可见，Cd的潜在生态风险危害较高。

由表9可知，研究区6种重金属有97.37%的地区RI为低风险，有2.63%的地区RI为中风险。重金属综合潜在生态风险指数整体空间分布情况显示（图3），等级为中风险的地区沿着南北走向呈岛状分布在研究区中部。

2.2.3潜在生物毒性评估

通过比对沉积物中重金属含量平均值与ERL之间的比值来查明其是否发生生物毒性效应，二者之比从大到小排序为Ni（1.22）＞Cr（0.84）＞Cu（0.71）＞Pb（0.54）＞Zn（0.45）＞Cd（0.13）。Ni元素含量平均值大于ERL，小于ERM和PEL，表明不利生物毒性效应会偶尔发生；其余元素含量均值均小于ERL，表明不利生物毒性效应不发生。但是从分布来看，Cr、Pb、Zn、Cu和Ni分别有15.96%，3.23%，1.01%，7.68%和79.80%的样点含量介于ERL和ERM之间，这些样点的不利生物毒性效应会偶尔发生。其中Ni有 0.61%的样点含量大于ERM，则这3个样点的不利生物毒性效应会频繁发生。通过计算毒性单位之和（表10），结果显示研究区水系沉积物中各样点的重金属毒性单位之和（TUs）中有99.39%的样点毒性等级为无，有0.61%的样点毒性等级为中等，主要分布在研究区北部（图4）。综合来看，虽然Ni元素大部分点位会偶然发生不利生物毒性效应，但整体上潜在生物毒性效应基本不会发生。

2.3来源解析

2.3.1相关性分析

相关性分析通常用来解释各个重金属之间的来源，相关性越高，重金属之间同源或伴生的可能性就越大［30］。由表11可知，乐平市6种重金属之间均呈正相关关系，均达到显著水平（p＜0.01），表明这6种重金属来源具有一致性。其中Zn与Cd、Cr和Pb这3种重金属的相关系数大于0.50，Cu和Pb之间相关系数也达到0.50，Ni与Cr和Zn这2种重金属的相关系数大于0.60，初步判断这6种重金属来源具有相似性。

2.3.2主成分分析

基于主成分分析法解释研究区水系沉积物中6种重金属的来源。由表12可知，主成分分析结果中KMO指数为0.704，大于0.5，Bartlett球形检验指数为 1 361.14，df=15，p＜0.001，说明变量之间存在相关性，可以用来解释重金属来源之间的关联性［32-33］。结果显示，共提取2个主成分，特征值大于1，累积方差为71.37%。主成分1中方差贡献率为53.43%，Cd、Cr、Zn、Pb、Cu和Ni这6种元素的载荷值较大；主成分2中方差贡献率17.94%，Pb和Cu元素占有较大载荷。

2.3.3PMF分析

基于EPA PMF 5.0軟件对研究区水系沉积物重金属进行PMF定量源解析，当运行速度达到20次，因子数为2个时，总体的拟合程度达到0.97，表明该模型的预测值和真实值之间达到最佳拟合效果，该模型解析结果能够解释输入数据信息［34］。由表12和图5可知，因子1中Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni占有较大载荷，贡献率分别为79.95%，71.27%，80.53%，67.10%，71.32%和70.12%。因子2中Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni这6种元素的贡献率整体较低，贡献率分别为20.05%，28.73%，19.47%，32.90%，28.68%和 29.88%，结合相关性分析和主成分分析，2种污染源分析结果具有一致性，因此认定研究区6种重金属主要来源为自然源。

3讨 论

3.1水系沉积物重金属风险评价

地累积指数法显示，江西省乐平市水系沉积物重金属中Cd和Cu的污染较为严重，贡献率较大。潜在生态风险指数法显示，Cd和Cu的生态风险等级高于其他4种重金属，贡献率较大。潜在生物风险毒性法显示，Ni的生物毒性效应较高，但是相对于地累积指数法和潜在生态风险指数法而言，Ni的污染和生态风险反而较低。这是因为Ni含量高的点位其余重金属含量并没有过高，同时Ni的毒性效应范围低值（ERL）、毒性效应范围中值（ERM）和必然效应浓度（PEL）这3种限值范围相比较其余重金属是最小的。也有研究表明［35］，目前国家现行标准中对Ni浓度的限制，对于统一的环境基准与标准可能过于苛刻或无法起到保护作用，对生态安全和环境质量评价构成潜在威胁和评价偏差，从而导致评价结果没有同步性。Cd和Cu的含量均值均高于江西省土壤背景值和中国水系沉积物背景值含量，两者变异系数最大。有研究表明，不同母质风化在成土过程中释放重金属，成土母质类型不同会导致重金属结构性差异［36-38］，形成“自然污染”，从而导致重金属元素含量分布不均，这与本研究结果是相同的，表明该地区沉积物中重金属富集与母岩地球化学的继承性相关［39-41］。潜在生态风险综合指数RI和综合潜在生物毒性系数TUs表明，研究区整体上污染程度较小，生态风险和生物毒性较低，只存在某一样点的中度污染，其中Cd、Cu和Ni的贡献较大，因此要加强对Cd、Cu和Ni生态风险防控。

3.2水系沉积物来源解析

相关性分析显示研究区Cd、Cr、Zn、Pb、Cu和Ni之间呈显著正相关关系，同时主成分分析和PMF分析结果显示这6种重金属在成分1中贡献率较高且占有较大荷载，这2种源解析结果具有一致性，说明重金属之间来源具有同源性，即研究区重金属主要来源为自然源。其次这6种重金属含量高值区在空间分布上具有一致性，主要分布在研究区二叠系乐平组的沉积地层中，乐平组是江西省乐平煤系发育最完整且含煤性最好的地区。研究表明，煤炭作为最富集重金属元素的地质体之一，与环境中的水相互作用是造成重金属富集的重要原因之一［42-43］。煤作为重金属的源，由表面性质和微观结构各异的微域构成，控制了重金属的分布、形态转化和生物有效性［44］，因此煤中的重金属元素通常以可交换态和碳酸盐结合态存在的形式在中性及酸性条件下容易发生溶解迁移从而进入水相［45］，再加上自然风化和淋溶容易造成研究区水系沉积物中重金属含量较高。

4结 论

（1） 江西省乐平市水系沉积物中重金属Cd、Cr、Pb、Zn、Cu和Ni含量均值分别为0.15，68.07，25.35，66.84，23.98，25.59 mg/kg。除Zn外，其余重金属含量平均值均大于中国水系沉积物背景值；除Pb和Zn外，其余元素含量平均值均大于江西省土壤背景值，Cd、Pb和Cu具有中等程度变异特征。6种重金属含量高值区分布基本吻合，主要分布在研究区东北部，局部含量高值区主要呈岛状分布在研究区西南部和东南部。

（2） 地累积指数显示，研究区沉积物中各重金属在大部分地区未受到污染，存在少量样点为轻度、偏中度和中度污染。潜在生态风险指数显示，研究区大部分地区为低风险，占比为97.37%，中风险地区占比 2.63%，与地累积指数评价结果一致，Cd和Cu的贡献最大。潜在生物毒性效应结果显示，研究区有 99.39%的样点无生物毒性效应，中等生物毒性效应占比 0.61%，其中Ni的贡献较大。

（3） 相关性分析结果显示，乐平市6种重金属之间均呈正相关关系，均达到显著水平（p＜0.01），表明这6种重金属来源具有相似性。主成分分析和PMF分析结果显示，研究区6种重金属主要来源于自然，含量高值主要分布在研究区乐平组的含煤母岩区。

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（编辑：刘 媛）