国外钍资源核能开发利用策略研究及对我国的启示

张锐平，汪永平，张 雪

（中国核科技信息与经济研究院，北京100048）

核能作为保障能源安全和应对气候变化有效且现实可行的重要手段，未来将会在世界范围内得到更广泛的应用，而作为一种储量远比铀丰富、可补充接续铀的核燃料，钍资源受到世界各国的高度重视。核能发达国家相继制定了钍资源利用的长期计划，积极推进相关研究：印度已建立了比较完整的钍循环研发体系，制定了三阶段核能发展计划（第一步，使用铀作燃料的加压重水堆；第二步，使用快中子增殖堆；第三步，使用以钍为主要燃料的反应堆。），预定于2050年左右实现钍基燃料反应堆的大规模商业应用；日本则始终把钍资源核能利用列为潜在的能源之一，做了不少基础应用研究；欧、美等发达国家针对钍资源核能利用开展了大量研究开发，并在各种试验堆和动力堆中使用过钍燃料；甚至核能发展态度不明确的德国都开展过大量钍燃料开发工作，其开发的高温气冷堆都是基于钍燃料循环。

钍作为燃料不仅资源量远比铀充裕，钍基燃料循环还具备铀基燃料循环难以比拟的安全性、防扩散等优点。特别是此次日本福岛核电事故发生后，核电安全显得尤为重要，加快研究开发具备更好安全性能的第四代核能系统已成为共识，而利用钍燃料的第四代反应堆无疑是其中重要的一个研究方向。

1 国外钍资源核能开发利用策略研究

1．1 印度

印度针对钍单独利用模式和钍、钚结合利用模式研究开发了三种钍基燃料循环方式：自持平衡的钍燃料循环（Self－sustaining Equilibrium Thorium Cycle，SSET）、高燃耗、高转化率循环（不进行后处理）、一次通过钍燃料循环（Once Through Thorium Cycle，OTT）。

印度认为，从燃料利用的观点，利用钍最好的策略是采用SSET循环。加入少量易裂变材料组分可将卸出燃料燃耗提至适当水平。一般情况下，易裂变组分是235U时比是钚时产生的“释能／千克（易裂变材料）”要大。图1是SSET循环使用铀、钚两种易裂变材料的对比。当采用235U组分时，新燃料中易裂变材料含量越低，结果功率峰问题越不明显。（以上研究都假定后处理损耗的量级在1%。）

图1 不同外加易裂变组分下加压重水堆（PHWR）中的SSET循环Fig．1 SSET cycle in PHWR with external fissile makeup

为准备SSET循环所需首批233U装料，可以采取Th－235U和Th－Pu两种路线。所需装载的铀量基本上是钚量的两倍。

此外，钍基燃料循环比铀基燃料循环对燃料利用率更好，特别是在不考虑后处理时这个优点更为明显。相同卸出燃料燃耗条件下，钍燃料循环所需易裂变材料初装富集度可以更低，从而易裂变材料初装富集度高、燃耗高的钍燃料循环比类似的铀燃料循环具有更好的运行性能。这样卸出燃耗可以高至燃料本身的容许极限（一座钍高温气冷堆卸出燃耗可考虑能够超过100 000MWd／t）。此类循环可降低不停堆换料反应堆中换料机的工作负荷。而对于停堆换料的反应堆来说，可以使换料周期加长，使大修换料所占时间比例减少。不进行后处理、高燃耗、高转化率钍基燃料循环的运行既可加入易裂变材料235U，也可加入易裂变材料钚。两种燃料效果比较见图2。

图2 无需后处理模式下750MWe加压重水堆中易裂变材料需求量比较Fig．2 Fissile requirement with once through cycle for a 750MWe PHWR

在完全未被铀燃料循环污染的钍燃料循环，像一次通过钍燃料循环（OTT），具有不会产生任何超铀元素（TRU）的优点。另一个优点是钍燃料循环已能实现在不使用富集或任何形式浓缩的易裂变材料的条件下有效利用钍资源。

1．2 日本

在钍资源核能利用领域，日本主要开展三方面工作：研究与开发钚岩状燃料、通过钍燃料快堆实现钚及次锕系核素嬗变、利用钚燃料在轻水堆中生产233U燃料。

日本原子力研究所（JAERI）目前正在进行有关钚岩状燃料的研究与开发。为满足诸如防核扩散、经济性和环境安全等要求需要设计化学性能稳定的燃料。通过比较陶瓷材料和矿石的化学性质和晶体结构，发现一些具备岩状结构和组分的氧化物可用于制造燃料。PuO2－ThO2－Al2O3－MgO就是其中一种，其组分由萤石、金刚砂、尖晶石类型的结晶相组成。经计算，PuO2－ThO2－Al2O3－MgO系统的空泡反应系数（或反应性气泡系数）近似于常规的UO2轻水堆，但轻水堆中有效缓发中子份额βeff很小。因此，有必要通过堆芯燃耗计算和反应堆动力学行为安全分析研究评估反应性系数。

在利用钍燃料快堆实现钚及次锕系核素嬗变方面，日本提出氮化钍燃料快堆的概念，可作为钚和次锕系核素焚烧堆，具有非常高的焚烧效率和负空泡反应性。长期以来，采用热功率1 500MW的铅冷氮化钍燃料快堆作为钚和次锕系核素转化器。堆芯性能示于表1。空泡反应性达到很大负值。每300d就有约0．16t钚和0．14t次锕系核素被焚烧和转化，产生0．179t易裂变233U。这种堆可以转化现有压水堆型2台机组产生的钚量和6台机组产生的次锕系核素量。

表1 装载钍燃料的钚和次锕系核素焚烧堆堆芯性能Table 1 Core performance for plutonium and minor actinide burner reactor with thorium fuel

续表

日本已完成有关利用钚燃料在轻水堆中生产233U，供应Th／233U堆初装料可行性的研究。研究过程中栅元燃耗计算采用装有PuO2和ThO2燃料混合物的单一棒束栅元模型。栅元模型慢化剂和燃料体积比范围0．25－3．0，包括一般压水堆取值（1．9）。通过调节每个栅元钚富集度使其燃耗达到60GWd／t。由表2可见，燃料栅格越紧密，中子谱越硬，因此产生的233U更多。在Vm／Vf（慢化剂体积／燃料体积）＝0．25的栅元模型中，233U每年产率0．5t／GWe，而每年积累的钚总量约为20t／GWe。积累的大量钚可以得到有效利用。日本还要进一步研究确定是否快堆比轻水堆在233U生产方面更有前景。

表2 PuO2和ThO2装料轻水堆中Pu－233U转换Table 2 Pu－233U conversion in PuO2／ThO2fueled LWRs

1．3 法国

法国进行钍资源核能开发的目标主要是：

·进一步开发基于233U燃料的轻水堆（最成熟、最经济）；

·消耗库存钚和标准轻水堆产生的超铀元素（TRU）；

·考虑以钍作为主要燃料，降低未来核电站废物毒性。

针对以上三目标，法国研究以下三种系统模式：

（1）快堆（235U＋232Th氧化物）和轻水堆（233U＋232Th）组成系统；

（2）快堆（239Pu和232Th）和轻水堆（233U＋232Th）组成的烧钚系统；

（3）钍燃料循环直接用于快堆或热堆。

通过研究，法国发现钍燃料循环在降低反应堆运行产生燃料废物毒性和剩存燃料毒性方面有很好潜力，降低幅度高达104a。由于钍资源量丰富且钍燃料循环对电站燃料废物毒性降低有益，轻水堆可长期采用“产233U快堆＋233U－Th装料热堆（闭式循环）”钍燃料循环模式运行。轻水堆采用该模式运行比闭式铀燃料循环更为有益，原因在于其明显降低了长寿命核素的毒性。但是，钍基燃料循环不能为长寿命裂变产物（LLFP）焚烧提供足够的中子，因此，如果LLFP焚烧相对来说没有降低燃料废物毒性重要，钍燃料循环一般更有用。

在情况（1），1座快堆可以供应大约5座轻水堆的装载量（考虑等反应堆功率情况）。由5座轻水堆（U－Th燃料）和1座快堆组成系统的短期内（S）燃料废物毒性大约是轻水堆（标准）毒性的0．003 2，长期内（L）燃料废物毒性大约是轻水堆（标准）毒性的0．057。与等电功率标准轻水堆相比（开式铀燃料循环），毒性降低系数分别达到了300（S）和17（L）。

在情况（2），经评估，由10座轻水堆（U和Th燃料）和1座快堆组成系统的燃料废物毒性短期为标准轻水堆毒性的0．022，长期为标准轻水堆毒性的0．05。与等电功率标准轻水堆（开式燃料循环）相比，毒性分别降低45（S）和20（L）倍。钍作为增殖材料产生的超铀元素（TRU）可以忽略，同时可将装料间隔期的过剩反应性（也称为后备反应性）降至最低。

在情况（3），在平衡状态下的快堆中仍有一些剩余中子≈0．09个中子／裂变，用于长寿命裂变产物（LLFP）的焚烧，而裂变废物毒性降低系数分别可达1 400（S）和40（L）。

1．4 俄罗斯

俄罗斯有大量武器级铀和钚可用于动力堆，且有大量民用钚库存，经研究，其认为在快堆中利用钍和钚生产233U，然后利用钍和233U制造热堆燃料的系统是可行的，并可以获得较好的经济性。因为，在快堆中钚燃料循环可获得最好的增殖比率，而最好的中子平衡要在233U－Th燃料循环的热堆中获得。

同时，在快堆中利用钍改进了一些安全特征和燃料技术特征：堆芯装载钍和233U的快堆具有更大负值钠反应性系数。如果假定几何尺寸变化对不同易裂变材料和增殖材料组合的快堆反应性影响类似，这个特点就会显得最为重要。在反应堆安全方面，通过类似的可靠性特征可以区分控制和安全系统，这些特征由多普勒系数和钠反应系数决定。计算表明对于铀钚和铀钍反应堆，多普勒系数相近。

利用U－Pu－Th燃料循环的大型动力快堆相关特性最终分析结果示于表3中。

表3 U－Pu－Th燃料循环模式下大功率BN快堆利用不同类型燃料的增殖特性Table 3 Breeding characteristics of large power BN type fast reactor for different fuels in the uranium－plutonium and thorium fuel cycles

续表

233U、钍和钍燃料循环其他核素特定核和物理参数使得改善轻水堆安全、技术参数并在其中获得应用成为可能。譬如233U，每俘获一个热中子反应后产生的中子数是最多的，与其他易裂变核素相比。这使得利用233U热堆增殖比（BR）数值增大0．2～0．3，并可进行反应性自补偿（BR＝1．0）。

表4所示为Kuerchatov研究院研究结果，提出了在WWER反应堆中换入钍和233U燃料后改善技术和经济特征的可能性。俄罗斯和其他国家的研究都显示，从燃料有效利用的角度出发，在轻水堆中采用闭式钍燃料循环比采用天然铀中235U反应产生的能量高出数倍。

表4 不同燃料WWER反应堆技术指标Table 4 Technical indices of WWER reactor with different fuels

1．5 美国

美国已经开展了大量不同类型针对轻水堆和石墨慢化堆的钍基燃料循环设计和评估工作。有关工作最完整评述记录在“国际核燃料循环评估（INFCE）计划书”中。另外还有部分研究是针对轻水堆，主要是压水堆；对高温气冷堆上不同钍燃料循环模式也进行了评估。

评估表明钍可以作为增殖材料与任何易裂变材料，如233U、235U、239Pu，一起使用。针对所有燃料结合形式在一次通过、部分循环、全部循环模式下的研究工作一直在进行。从研究中可明显看出，钍燃料循环几乎可适应所有外部限制。例如，Th／233U燃料循环在轻水堆和高温气冷堆热中子增殖模式下均可以运行，只要有相应能源需求，并且钍资源可以保证，铀矿石价格又居高不下。钍／钚燃料循环可用于消耗武器级钚和标准轻水堆卸出乏燃料中钚，而且通过这种方式可以最大限度释放钚的能量。如果需要，钍／233U燃料循环中产生233U可以轻易被毒化，从而最大限度减小核扩散和核材料转移危险。

1．6 德国

尽管德国国内对是否发展核能仍然存在争议，但其在钍资源核能利用领域也开展大量工作。通过研究，其认为无论采用纯钍燃料（在增殖元件中采用）还是混合燃料（Th／U或Th／Pu）循环的实验和研究都表明使用钍能明显降低同等功率反应堆的天然铀需求。调查研究还进一步表明，在现有压水堆中使用钍只会稍微影响反应系数，对反应堆整体安全特征没有显著影响。

1．7 小结

通过研究、分析以上各国钍基燃料循环开发策略，可以看出，钍资源核能利用的研究工作自20世纪60年代以来从未间断过，并在不断深入、拓展。各国研发策略要点可归纳为：

（1）充分利用钍资源保障核燃料可靠供应。据粗略估计，地壳中钍资源储量是铀的3倍，远大于铀，如能充分利用钍资源，可更大程度上保证燃料供应。特别是对于像印度这种钍资源储量巨大，铀资源贫乏的国家。印度始终将钍基燃料循环纳入国家能源发展战略中。

（2）利用钍燃料反应堆焚烧大量库存军用和民用钚。钍需要与易裂变材料（239Pu或235U）合用转换为233U才可作为燃料使用，此过程可以焚烧消耗钚，且具有非常高的焚烧效率。

（3）利用钍基燃料循环显著降低核电站废物毒性。完全未被铀燃料循环污染的“一次通过”钍燃料循环（OTT），具有不会产生任何超铀元素（TRU）的优点；而Th－U或Th－Pu结合使用的钍基燃料循环系统相比铀基燃料循环（等反应堆功率情况下）产生的燃料废物毒性和剩存燃料毒性也要少很多。

（4）利用钍基燃料循环显著提升防核扩散能力。钍转换为233U才可作为燃料使用，而以233U形式保存易裂变材料比钚形式具有更好的防扩散性。因为233U中少量232U子体是强Y源，在不规范管理的情况下更难于控制；此外，在钍中加入一定量238U可以构筑附加的保障监督。这种方式下，233U相当于被238U污染，233U难以从中被分离出来。产生的233U、238U混合物是良好的反应堆燃料，而不适合作为武器级材料。不过，238U加入量仍需进一步研究。

基于上述要点，各国均针对快堆、重水堆、轻水堆、高温气冷堆、石墨慢化堆等的钍基燃料循环开展了大量不同程度试验规模的研究工作，并制造出燃料进行了入堆考验。目前，尤以印度开发的钍基燃料循环最接近工业应用水平，其宣称在不久的将来会大批建设钍燃料反应堆用于核能发电。

2 对我国的启示

通过对以上各国钍基燃料循环开发策略研究、分析及总结，结合我国实际情况，对我国钍资源核能开发利用提供如下建议：

（1）我国钍资源较为丰富，远景储量位居世界前列，其中包头白云鄂博钍资源储量占我国已探明总工业储量绝大部分（超过50%）。但是，长期以来白云鄂博开采出的钍资源利用率几乎为零，其作为铁、稀土等伴生矿一同被开采出来后，长期堆积在尾矿坝中得不到利用，这些钍严重污染着周边环境；同时，我国有部分铀钍伴生矿，如赛马矿等，铀钍的含量高，如仅开采铀，钍矿长期废弃不用，对环境也造成严重污染。

因此，无论从保护环境角度，还是从战略资源储备角度，都建议尽快开展钍回收工艺、超高纯核级钍制备工艺及环境保护技术研究。即使目前还不会用到大量的钍，仍可将其分离、提纯后储备起来。

（2）在钍资源核能研发模式上，建议吸取国外先进经验，宜采取循序渐进的“三阶段”方式：①利用浓缩铀大力发展压水堆，积累钚－239；②在快堆中利用钚－239产生快中子照射钍，生产233U；③用Th－233U在热中子反应堆中发电。

（3）与核能发达国家相比，我国在钍资源核能开发利用方面的研究还很落后，与国际先进水平相比尚存在不小的差距。即使我国暂时不打算发展钍基燃料循环体系，从核能技术储备的角度，也应该加快钍资源核能利用相关研发。因此，建议我国近中期应主要参照国外有关钍基燃料循环研发内容，并结合我国实际情况，优先在以下领域开展研究工作：①钍相关基本数据研究；②钍基燃料棒束／组件研究设计（包括驱动燃料）；③燃料棒、组件制造；④钍基核能系统选型与研究设计（包括钍的先期增殖）；⑤燃料棒束／组件的考验实验研究；⑥乏燃料的处理、分离和可能的再利用（近期不需）；⑦废物特性、处理与贮藏研究；⑧经济性研究分析。

（4）作为第四代核能系统推荐的六种堆型之一——钍基熔盐堆，由于其出色的本征安全性（①采用液态燃料，堆内熔盐温度超预定值时，设在底部冷冻塞将自动熔化，携带核燃料的熔盐随即全部流入应急储存罐，使核反应终止；②熔盐堆工作在常压，操作简单安全；③熔盐堆可建于地面以下数十米，有利于防止辐射、泄露，甚至恐怖破坏和战争袭击。），逐渐成为国际开发趋势之一。因此，建议参考国外核能发达国家钍基燃料循环开发先进经验，做好我国各项基础性研究工作，为我国钍基熔盐堆研发打下良好的基础，促进我国早日掌握具有自主知识产权的钍基熔盐堆技术。

（5）建议结合我国快堆及放射性废物处理与处置技术开发利用，全面统筹规划我国钍基燃料循环系统各环节研发工作，避免个别环节冒进或脱节。

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