钠冷快堆退役综述

孙树海 付陟伟 孙国臣

1.环保部核与辐射安全中心，北京 100082； 2.中国原子能科学研究院，北京 102413）

钠冷快堆退役综述

孙树海1，2，付陟伟1，2孙国臣1

1.环保部核与辐射安全中心，北京 100082； 2.中国原子能科学研究院，北京 102413）

通过对国外快堆退役相关技术发展情况的调研，详细阐述了快堆退役过程中的废钠处理、残留钠清除和我国快堆现状，对我国快堆退役科研研究提出了建议。

快堆；废钠处理；退役

fast reactor; disposaol f waste sodium ;decommissi on

核设施退役是核设施生命周期的终端，是核设施全寿期管理的一个重要环节，是环境保护的一项重要活动。现在世界运行的反应堆大多是热中子水堆，国内现阶段退役操作大多数都是这种堆型。对于钠冷快堆（下简称快堆）退役操作，其特殊性来自于其采用的冷却剂-液态金属钠。在快堆退役过程中，所产生的大量放射性废钠对公众和环境造成较大的影响，能够安全有效地处理这些放射性钠是快堆成功退役的关键一步。到目前为止，国际上60、70年代所建造的快堆大多数已经退役，国外也积累很多快堆退役技术和方法。

1 国际上快堆退役关键步骤和技术方案

以延缓退役策略为例，国际上快堆的退役过程一般分为三个阶段：1）准备阶段；2）封存阶段；3）最终拆卸阶段。

1.1 准备阶段的主要工作

退役准备阶段，一般包括：制定退役计划，采取预防发生事故的措施，卸出燃料、乏燃料、实验装置和废物，从反应堆和回路中排出液态钠和重大设备的拆卸等工作。基本流程如图1。

制定退役计划就是确定退役的目标和策略，进行初步源项调查和场址特性鉴定，编制文件，申请许可，筹措经费，以及建立组织机构和培训人员。

图1 准备阶段工作流程图

在退役之前我们要关闭反应堆，将堆内的燃料卸出，燃料组件经过清洗后放入乏燃料水池，屏蔽组件和控制棒组件则继续留在反应堆中。燃料卸出之后将反应堆和回路中的液态钠排放到钠储存罐中，一、二回路的放射性和非放射性钠要分开存放。在排放前一、二回路的钠要经过净化，降低放射性水平，一回路净化主要是为了除铯，二回路主要是为了除氚。

经过初步的清洗和去污，一些特定的设备可以被拆卸，如中间热交换器、主泵等。拆卸后所留下的孔洞和管口要用专门的塞子封堵。系统内部充入惰性气体，为了节省成本，一般采用注氮气来维持惰性氛围，图2为法国狂想曲快堆主容器注氮流程。

图2 法国狂想曲快堆注氮流程图

1.2 封存阶段

经过初步的清洗和去污，设备和管道还残留着较多的钠和钠氧化物，法国狂想曲快堆在此阶段初步估计有170kg的钠附着在主容器内表面上。

同时由于快堆中子能谱很硬，材料中子活化水平较高。表1是法国狂想曲堆，初步清洗后放射性水平。

表1 法国狂想曲堆初步清洗后的放射性水平

通过一段时间的封存，可以进一步降低反应堆的放射性水平，使残留在系统的钠进一步钝化，减少后续工作的危险。

图3 最终阶段工作流程图

1.3 最终拆除阶段

这个阶段主要工作，如下：

进行彻底的清洗和去污；

拆卸系统和设备；

安装安全监测装置；

处理废钠；

一般性清洗和去污。

反应堆和回路要经过彻底的清洗和去污，进一步降低放射性水平和去除残留的钠及其氧化物，保证系统设备拆除时的放射性安全和工业安全。然后进行堆本体的拆卸、回路管道切割等工作，最终完成反应堆的退役工作。步骤如图3。

2 退役技术的简要评价和发展趋势

通过以上快堆退役工作的简介，我可以看出快堆退役与水堆退役有以下不同。

2.1 残留钠的清洗

水堆退役难点之一是废液贮罐的整治，无论是压水堆还是沸水堆和重水堆，都有大量废液贮罐。在贮罐底部都黏附有大量的氢氧化物和水合氢氧化物类的沉积物，有些沉积物中可能含有坚硬结晶盐块，其中往往含有较多的放射性核素，尤其是α放射性核素，这些贮罐的清洗和处理是水堆退役中的世界性难题。对于快堆，由于冷却剂是液态钠，则没有这些问题（除了一些放废储罐）。但其设备和管道内表面都与液态钠接触，在排干钠后，则有大量的钠黏附在设备和管道内表面上。这些残留钠的清洗是快堆退役工作的难点问题。

从国外快堆退役工作的经验看，残留钠的去除占了很大的工作量。美国费米堆自1972年关闭后，燃料和钠都被运走，反应堆及主要系统用二氧化碳气体覆盖保存，经过了很长时间，发现大多数系统中依然有金属钠存在。

钠化学性质活泼，当空气温度高于115℃～130℃时，钠就会发生燃烧现象。实验表明，在更低的温度条件下，钠也可能发生燃烧，这关键取决于钠体积的大小、暴露在空气中的表面积、空气湿度等物理因素。

图4 经过CO2钝化处理后的设备

所以残留在设备管道内部的钠对后续的系统拆卸有很大的危险，必须尽量去除。清除残留钠一般先采用喷氮或二氧化碳对钠回路和容器进行钝化，使残留钠反应生成稳定的盐类化合物，如图4所示。但是这种方法只能使表面的钠反应，并且这种反应在钠表面生成的氧化物限制了反应进一步发展，许多钠都存在这种氧化物下部。所以这种方法的效果并不明显。在法国狂想曲堆主容器钝化过程中，最终估计仍有大约80kg钠残留在主容器内表面上。

所以设备管道仍然需要进一步清洗，清除残留钠。清洗材料包括湿蒸汽-氮气（WVN）、水蒸气、酒精、氨水和水，美国费米堆采用氮气氛围中用水蒸气这种方法（WVN）来处理钠，而法国的狂想曲堆采用重醇在氮气氛围中进行清洗。

基本的水蒸气清洗流程包括：在惰性气体氛围加热容器使其内部钠熔化，然后注入混有氮气的水蒸气进行清洗。清洗过程中会形成氢气和NaOH。排出的气体先经过稀释然后通过HEPA过滤器过滤，最后排放。在排出的气体中监控氢和氧的含量，并且取样分析氚和放射性粒子含量。

2.2 主要的放射性污染核素

水堆退役过程中，需要着重关注的核素是氚，由于其化学性质与氢相似，使其很难去除。不同类型的水堆氚量不同，重水堆含量最高，压水堆其次，沸水堆最低。氚在金属中扩散和渗透比较显著，在退役过程中设备如被氚污染，还要考虑其除氚的问题。对于快堆，一回路中放射性则主要来自铯，在将回路中钠排干前，还需要对一回路钠中的铯进行净化，利用吸附效应制成的铯阱可以很好将铯清除。黏附在设备表面的铯，在残留钠清洗过程中，也可以大部分被清除。

快堆二回路也是钠回路，污染主要是由热交换器管壁扩散过来的氚。由于氚能够与液态钠生成稳定NaT，其能够通过回路中钠净化系统净化。

2.3 大量废钠的处理

水堆中的冷却剂，经过净化，去除主要放射性核素和降低放射性水平，达到允许的放射性水平后，可以直接排放到环境中。少量的高放射性废液，可以通过玻璃固化方式处理。

对于快堆，从主系统排出大量的钠，为防止转变为普通的工业原料，一般转换成为废物。废钠的处理最终目的是将其转变为稳定盐类化合物。主要的方法是：将钠排放到一个小的封闭的容器中，容器内充满氩气。尽量降低钠的温度，但要保证钠处于液态。利用电磁泵将钠缓缓地注入一个装有氢氧化钠溶液的反应容器中。在反应过程中不断加入去离子水稀释，维持氢氧化钠溶液的浓度，同时也不断抽出氢氧化钠溶液和氢气。生成的氢氧化钠溶液有的利用盐酸将其转变为氯化钠，有的将其转换成碳酸盐。法国狂想曲快堆就是利用这种方法将主回路的37t的钠转变成170m3的苏打。

2.4 特殊设备的处置

冷阱是钠冷快堆中重要而且相对特殊的一类设备，其功能是净化钠中的杂质，特别是一回路冷阱其放射性能够达到几千居里。所以对冷阱的处置有别于对其他设备的处置。冷阱的处理可以大约分为四个阶段：1）热处理过程（热化分解），这个过程中钠的氢化物被分解为氢（氚）和钠；2）用二氧化碳和水蒸气的混合气体来中和；3）冷却后，用水来溶解生成的碳酸盐；4）用干燥的氮气烘干冷阱。操作是在一个封闭的容器中进行，确保热量及时地被带出，氢气也要控制在一定浓度范围内。

2.5 带钠管道的切割

快堆钠管道经过清洗和去污，残留在管道中的钠已经很少了，但仍不能忽略其对人员的危险。因此在切割钠管道前进行危险判断，确定可能存在残留钠的危险位置，使用链锯进行切割，切割人员要做好防护，现场也应有良好的通风。

有些地方由于清洗不便，需要进行带钠操作，这时必须在惰性氛围内进行手工切割。切割前管道进行充分加热，使钠尽量流动到切割处以外的地方，然后再进行充分的冷却。切割时要控制好速度，减少切割时产生的热量。对于不存在残留钠的管道可以直接使用离子炬进行切割。

2.6 技术方法评价

现阶段采用的技术方法，在工艺过程中都产生出大量的氢气，而氢气是一种易燃易爆的危险气体，其含量如果控制不好的话，会发生爆炸，在法国狂想曲快堆主容器清洗过程中就发生过一起爆炸事故。所以技术的关键环节就在于确保氢气的安全。这就要求控制钠水反应速度和氢气含量（体积百分比），整个反应过程要在惰性气体氛围中进行。如果氢气的含量超过允许限值，要终止反应的进行，这就需要对氢进行连续的在线测量。

现在各国都在寻找一种处理废钠时不产生氢气的技术方法。俄罗斯实验快堆BR-10正在试验用二氧化氮来处理残留钠的方法，碱金属钠与二氧化氮反应时不产生氢气，所以认为这种方法可以在很大程度上提高安全性。但是二氧化氮是有毒气体，遇到水和空气生成硝酸，对整个工艺过程也带来了不利的影响。

3 快堆退役策略的选择

IAEA把退役分为三种策略：立即拆除、延缓拆除和封固埋葬。退役策略的选择取决于设施的类型、地理位置、场地使用、对环境的影响、与其他共处设施的关系等许多因素，不同国家退役策略可能有很大不同。表2为国外一些快堆退役策略的选择。

表2 国外部分快堆退役策略的选择

上表中大部分快堆的退役策略选择的是延缓拆除政策。通过上几节的叙述，我们可以了解到快堆退役过程中有大量的废钠和粘钠设备需要处理和清洗，其退役的复杂性要大于水堆，技术风险较大；同时快堆中子能谱和通量较高，材料的中子活化水平较高，延缓拆除可以进一步降低放射性水平；这些都需要进行长期的研究和积累。国际上也经常举办快堆退役技术的经验交流活动，IAEA也出版了许多相关的文件和论文集。

所以从技术角度上看，采取延缓拆除的策略是一个比较好的选择，可以降低了退役技术风险。在研究和积累退役技术方法的同时，通过对系统设备的封存，降低了其放射性水平，使退役人员所受的辐射剂量大幅减少。

4 国内现状和建议

随着核能技术的进步，快堆由于较好的固有安全性和能够实现燃料增值，而作为第四代核能发展的首选堆型。我国快堆研究始于1965年，先后经历了基础研究（1965～1987）、应用基础研究阶段（1987～1993）和设计实验验证阶段（1993～2010）。2010年7月21日中国第一座快堆-中国实验快堆首次实现临界。

根据我国核能发展的计划，快堆很可能成为第四代商用核电的主力堆型，大量的快堆核电站将被建造，那么就必须面对快堆退役这个问题。但由于我国大部分运行的反应堆是水堆，对快堆退役的研究很少。废钠和残留钠处理和清洗、钠设备的拆除和切割、快堆特殊设备的处理等快堆退役中涉及的重要技术方法都没有进行过研究，没有相应的技术储备；相应的法规、标准和导则也没有建立起来；更是缺乏大型的试验台架和数据积累。为了顺应未来我国核能发展的趋势，应加强快堆退役技术方法的研究，建议应从以下几点出发。

1）借鉴国外先进经验和研究成果。为了保证核设施的退役工作顺利进行，国际社会联合组织了许多示范工程，这些示范项目取得了许多成果，涉及处理废钠、减少放射性受照剂量和废物、设备拆卸和老化评价等各个方面。通过这些示范工程我们可以总结许多经验和教训，学习和掌握先进的技术。

2）数学模型的使用。开发遥控物理数据获取系统，收集要拆卸设备的辐射数据，建立三维图像，进行快堆退役三维模拟，制定协调的拆卸程序，优化操作程序。

3）数据库建立和开发。数据库是制定退役计划和实施退役与废物整治极有用的工具，一方面它可以指导退役工作；另一方面可以验证过去的建立数学模型和程序。

4）完善相关法规、标准和导则。

5）设计和建造专门的大型实验台架，积极开展快堆退役中重要技术方法的研究和验证工作。

[1]罗上庚，张振涛，张华.核设施与辐射设施的退役.中国环境科学出版社.

[2]IAEA-TECDOC-1405.Operational and decommissionin experiencwei th fast reactors.Proceedinogfs technical meetingh eld in CadaracheF, rance, 11-15 Marc h 2002.

[3]IAEA-TECDOC-1083.Status of liquid metal cooled fast reactor technology.April 1999.

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[5]IAEA-TECDOC-1633.Decommissionoifn gF ast Reactors after Sodium Draining.

[6]G.RODRIGUEZR,.FRITH, M.BERTE.Gener al Review Of The DecommissioOnfin Lgi quid Metal Fast Reactors In France.

[7]V.POPLAVSKY, YU.!SHURKO, YU.E.BAGDASSAROVA,.V.KARPOV,M.P.NIKULIN , A.M.TSIBOULIA.REVIEW OF FAST REACTOR OPERATIONAL EXPERIENCE GAINED IN THE RUSSIAN FEDERATION.APPROACHETS O THE CO-ORDINATED RESEARCH PROJECT.

Sodium Cooled Fast Reactor Decommissioning Summarization

Sun Shuhai1，2，Fu Zhiwei1，2，Sun Guochen1
1，Nuclear and Radiation Safety Center,MEP,Beijing,100082,China;

2，Chian Institute of Atomic Energy,Beijing,102413

Troughr esearchintgh e developmeonf t the foreign fast reactor decommissionteincgh nologyT, he disposaol f waste sodium、thcel eanupo f the residual sodium and the status of our country Fast Reactor and so on were describedt, he advice of the fast reactor decommissioning was given.

10.3969/j.issn.1001-8972.2012.14.016